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物探与化探, 2025, 49(3): 708-717 doi: 10.11720/wtyht.2025.1118

生态地质调查

大气干湿沉降重金属元素通量及对农田土壤的影响——以四川崇州为例

叶娇珑,, 钟红梅, 徐争强, 马婵华

四川省核地质调查研究所,四川 成都 610061

Flux of heavy metals in atmospheric dry and wet precipitation and their effects on farmland soil: A case study of Chongzhou,Sichuan

YE Jiao-Long,, ZHONG Hong-Mei, XU Zheng-Qiang, MA Chan-Hua

Sichuan Institute of Nuclear Geology Survey, Chengdu 610061, China

第一作者: 叶娇珑(1989- ),女,硕士,2013年毕业于成都理工大学,研究方向:生态环境调查与监测、环境工程。Email: yjl051766@163.com。

责任编辑: 蒋实

收稿日期: 2024-03-26   修回日期: 2024-05-27  

基金资助: 四川省科技厅科技创新基地(平台和人才)项目(2021JDGD0014)
四川省地质调查研究院财政科研项目(51000023Y000008287156)

Received: 2024-03-26   Revised: 2024-05-27  

摘要

大气沉降是土壤重金属累积的重要来源。为查明四川崇州地区大气干湿沉降对农田土壤的影响,定量监测研究区干湿沉降并测试重金属含量,据此估算干湿沉降通量及重金属变化率,进行潜在生态风险评价,探讨研究区干湿沉降八项重金属元素输入在农田土壤重金属累积中的作用。研究结果表明:本区干湿沉降物重金属含量Cd、Pb、Zn超周边土壤含量,Cd、Zn超农用地土壤污染筛选值的2.25倍、1.09倍;大气干湿沉降重金属元素年通量均小于全国平均值,沉降通量Zn>Cr>Pb>Cu>Ni>As>Cd>Hg。与前人研究结果对比表明,研究区各项重金属沉降年通量均有所下降,其中Cd下降幅度最大。对于大气重金属沉降通量空间分布,除Cr元素外,其他重金属元素相对高值区基本出现在距市区、工业园区、交通干线较近,受人类活动影响较大的区域。地累积指数显示,各重金属污染程度Cd为重度—严重污染,其次为Hg、Pb,As、Ni无污染。大气干湿沉降物对土壤影响最显著的重金属为Cd和Zn,1 年后的增量分别为0.421 mg/kg、104.653 mg/kg,年变化率达到了0.138%和0.146%,表明大气沉降物为本区农田土壤中重金属Cd、Zn的重要来源之一;低沉降通量的Cd含量超标最多,引起土壤环境变化最显著,需引起注意。

关键词： 大气干湿沉降; 重金属元素; 沉降通量; 污染评价; 土壤累积

Abstract

It shows that atmospheric deposition is one of the main sources of soil heavy metal pollution. In order to find out the effects of atmospheric wet and dry deposition on farmland soil, the accumulation of heavy metals in farmland soil was analysed by monitoring the dry and wet deposition in the study area and testing the heavy metal content, estimating the dry and wet deposition flux, heavy metal change rate and potential ecological risk assessment. The results showed that the heavy metal content of dry and wet sediment exceeded the content of Cd, Pb and Zn in the surrounding soil, and Cd and Zn exceeded the soil pollution screening value of agricultural land by 2.25 times and 1.09 times;The annual flux of heavy metal elements in the dry and wet precipitation of the atmosphere is smaller than the national average, and the sedimentation flux order is Zn>Cr>Pb>Cu>Ni>As>Cd>Hg, the annual sedimentation flux of Zn is the highest, and the sedimentation flux of Cd is low. The geo-accumulation index showed that in the atmospheric dust, Cd reached extremely high pollution level, followed by Hg, Pb, there was no As and Ni pollution. The heavy metals with the most significant impact of atmospheric dry and wet sediment on soil were Cd and Zn, with an increase of 0.421 mg/kg and 104.653 mg/kg after one year, and the annual change rates reached 0.138% and 0.146%, which indicated that the atmospheric deposition was one of the most important sources of the heavy metal Cd and Zn in the farmland soil. The sedimentation flux of Cd is low, but its content exceeded the standard the most, and caused the most significant changes in the soil environment, which needs to be paid attention to.

Keywords： atmospheric dry and wet deposition; heavy metals; deposition flux; pollution evaluation; soil accumulation

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本文引用格式

叶娇珑, 钟红梅, 徐争强, 马婵华. 大气干湿沉降重金属元素通量及对农田土壤的影响——以四川崇州为例[J]. 物探与化探, 2025, 49(3): 708-717 doi:10.11720/wtyht.2025.1118

YE Jiao-Long, ZHONG Hong-Mei, XU Zheng-Qiang, MA Chan-Hua. Flux of heavy metals in atmospheric dry and wet precipitation and their effects on farmland soil: A case study of Chongzhou,Sichuan[J]. Geophysical and Geochemical Exploration, 2025, 49(3): 708-717 doi:10.11720/wtyht.2025.1118

0 引言

随着城市化和工业化进程加速,交通等人类活动的持续增强,空气污染日趋严重,排入大气的污染物质一般会吸附于大气颗粒物并随之以干、湿沉降的方式进入土壤[1-2],在表层土壤中不同程度地累积,从而影响土壤的环境质量[3-5]。大气沉降已经被认为是大范围内土壤中重金属的重要来源[6-11],Cd、Pb 等重金属元素又是我国农产品中超标最突出的元素[12-13]。因此,加强土壤污染源头防控、精准开展土壤污染防治成为当下我国重要战略任务,厘清大气沉降的输入及其变化,对农田污染防治具有重要意义和现实需求[14-16]。国外较早开展了大气干湿沉降中重金属元素的监测和研究[17-20],特别是形成了网格化观测,如 EMEP、AMAP、OSPAR等[21],并对金属元素干沉降通量及其时空变化给予了较多关注[22-25]。国内对于金属元素的沉降研究大多是基于单个观测点的实验[26-27],和大气颗粒物元素的研究相比,我国在元素干湿沉降方面的研究还相对缺乏[28],很多研究都集中在城市站点,或者是基于城市、农田和混合类型的观测网络[29],对于区域尺度上通过实践观测实验方法评估大气沉降对农田土壤重金属污染影响的研究较少[29-33]。当前,定量研究重金属元素大气干湿沉降的方法主要有以苔藓为监测物质的生物监测技术、基于各种流量采样器的主动式采样法和基于各种形式采样装置的被动取样法3种[26,34-37]。其中苔藓法分析结果可能不具对比性[5],主动采样法不能有效反映大气干湿沉降的自然沉降过程[26,37],而被动采样方式虽然具有周期长的缺点(往往需要一年甚至更长时间),但由于其采集的大气干湿沉降样品受人为影响极小,能更加客观、准确地反映在自然条件下大气颗粒物中重金属元素的沉降特征及其输入对土壤环境的影响,是最为理想的采样方式[5,35,37]。

研究区位于有着“西蜀粮仓”之称的四川省崇州市,是成都平原主要粮油种植区。2019年在该区域开展了基于受体模型和同位素技术农田土壤重金属污染解析调查研究工作,结果表明土壤八项重金属元素含量均超过四川省土壤背景值,其中Cd最为严重,存在一定的Cd污染风险。经过同位素分析及源解析,表明大气沉降是该区土壤重金属污染的重要来源,有必要进一步开展大气干湿沉降监测,定量分析元素沉降对土壤重金属污染的影响。本研究采用被动采样法,在研究区连续一年开展大气干湿沉降监测,通过样品测试分析八项重金属含量,根据规范计算监测点重金属大气沉降通量、重金属含量、引起土壤重金属含量变化率,确定大气干湿沉降在农田土壤中重金属累积的情况。研究成果对于正确认识人类活动对土壤生态环境的影响具有重要意义,为从大气源头防控土壤重金属污染提供科学支撑,为当地农业安全生产提供决策依据。

1 材料与方法

1.1 采样时间和地点

研究区为崇州市农田种植区,面积39.25 km2,样品布设密度为1~3个点/10 km2,设置12个采样点,同时准备1个空白样,加入蒸馏水密封。采用被动采样法,连续一年用接尘缸连续接收大气干、湿沉降物质,样品采集时间为2020年12月~2021年11月。大气干湿沉降样品收集点位见图1。

图1

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图1   研究区大气干湿沉降监测样点分布

Fig.1   Distribution map of atmospheric dry and wet deposition monitoring samples


按照规范[38]进行大气干湿沉降样收集,接尘缸使用前用浓度10%盐酸溶液浸泡24 h,再用纯水洗净,缸内预先装入足量的蒸馏水。每个采样点放置1个集尘缸,置于居民楼顶平台,接尘缸口距离平台1.5 m,平台距离地面6~8 m高度。将放置一年的干湿沉降桶用密封盖密封运回室内,静置3 d,用虹吸法分离出上清液并测量、记录总体积,取2份500 mL上清液装至样品瓶,一份加入5%重酪酸钾(保护剂)5 mL用于检测Hg元素,另一份加入1∶1硝酸(保护剂)10 mL用于检测Cd、As、Pb、Ni、Zn、Cr、Cu元素;将剩余的沉淀物和悬浊液转移至合适的容器中,测定其总体积和质量,移至样品瓶中,将样品上清液、干物质送至实验室测试八项重金属元素含量。

1.2 样品分析

分析测试Cd、Hg、Pb、Cr、Cu、Zn、As、Ni八项重金属元素含量,样品送至西南冶金地质测试中心检测,该监测中心具有MA检测资质。用虹吸法将经过沉淀的上清液与沉淀物进行分离,分别测量体积及质量。固体物中As、Hg采用原子荧光光谱法(原子荧光仪,型号AFS2202E),Cd、Cu、Ni、Pb采用电感耦合等离子体质谱法( ICP-MS质谱仪,型号NexION 300x),Cr、Zn采用电感耦合等离子体原子发射光法(全谱仪,型号iCAP5110)进行分析,插入两件国家一级标准物质同时进行测定;上清液中,As、Hg采用原子荧光法(原子荧光仪,型号AFS2202E),Cd、Cr、Cu、Pb、Ni、Zn采用电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS质谱仪,型号NexION 300x),插入两件国家一级标准物质同时进行测定。国家一级标准物质测定合格,各项检测目标空白检测结果均小于方法检出限,重复分析合格率为100%,密码平行样品测定结果相对偏差小于20%,校准曲线相关系数均大于0.999,分析精密度、准确度、检出限符合详查规范要求,分析结果准确可靠。本文数据分析在 Excel 2010和Arcgis 10.3中进行。

1.3 降尘重金属通量计算

经实验室处理分析,样品被分为可溶部分(溶液)和不溶部分(沉淀物),检测得到各样点八项重金属元素的含量数据(溶液的浓度和沉淀物的质量分数),据此可计算出集尘桶各元素的年沉降通量[5]:

Qt=Qs+Qi=CsV+CiMn×N×104
F=Qs/S=Fs+Fi=Qs/S+Qi/S。

式中:Qt为年总沉降量,mg/a;Qs为可溶部分年沉降量,mg/a;Qi为不溶部分年沉降量,mg/a;Cs为溶液部分元素浓度,mg/L;V为溶液总体积,L;Ci为沉淀部分元素质量分数,mg/kg;M为沉淀物总质量,kg;n为采样天数,精确到0.1 d;N为计量天数,本研究N=365;F为元素年沉降通量,mg/(m2·a);S为接尘缸缸口面积,cm2,本研究中S=530.66 cm2;Fs为可溶部分年沉降通量,mg/(m2·a);Fi为不可溶部分年沉降通量,mg/(m2·a)。

1.4 大气沉降重金属污染评价

由Muller提出的地累积指数法综合考虑了重金属分布的自然变化与人为因素污染的影响,近年来被国内外广泛应用于评价大气降尘、土壤、水体沉积物重金属污染物的危害程度[39-41]。其计算公式为

Igeo=logCik×Bi

式中:Ci表示i元素在大气降尘中的含量,mg/kg;Bi为该元素的地质背景值,mg/kg;k是考虑到造岩运动是背景值波动而设定的常数,k=1.5。

1.5 大气沉降对农田土壤重金属累积的影响

1.5.1 土壤重金属元素累积量

在不考虑施肥、灌溉、作物带出等其他的元素输入输出行为,仅考虑大气干湿沉降影响的情况下,土壤中重金属浓度的累积量计算公式为[8]

W土=ρ·H
C=C原W土(1-f土)+Q总TW土(1-f土)+M降T

式中:W土为每平方百米土壤耕作层的质量,kg;一般大气降尘落入土壤并在0.2 m内的耕作层均匀混合,H取值0.2 m;ρ为土壤容量,取值1 020 kg/m3,约为2.04×106 kg;C为重金属浓度在土壤中的积累量,mg/kg;C原为区域土壤重金属元素的现时含量,mg/kg; f土为土壤含水率,一般取20%;Q总为每平方百米土壤上元素的大气干湿沉降年总输入量,mg/a;M降为每平方百米范围内大气干沉降的年输入总质量,kg/a;T为沉降累积时间,a。

由大气干湿沉降引起的土壤中重金属元素含量的净增量ΔC的计算公式为:

ΔC=C-C原。

1.5.2 土壤重金属元素含量的变化率

由于土壤中元素含量级别差异很大,因此,元素增加或减少的量并不能完全说明大气干湿沉降对土壤中重金属元素含量的影响程度。为量化大气沉降对研究区土壤重金属元素含量影响的差异,计算了元素含量的变化率。变化率是用于表示土壤中元素年变化量占原有元素含量的百分数,它可以更准确地描述大气干湿沉降对土壤中重金属元素年变化率的影响。公式如下

P=100%×(ΔC/C原)。

式中:P为土壤中元素的变化率,%;ΔC为大气干湿沉降n年后土壤中元素增加或减少的含量;C原为土壤中元素原有的含量。

2 结果和讨论

2.1 研究区大气干湿沉降重金属含量

分析整理得出2020年12月~2021年11月研究区大气沉降干湿物质八项重金属的含量分析。根据表1,大气沉降重金属主要赋存于干物质中,湿物质中仍有部分可溶重金属元素。与研究区土壤样品均值相比,大气沉降As、Hg、Cr、Ni、Cu未超过土壤样,Cd、Pb、Zn超过土壤样,分别为土壤样均值的3.22倍、1.59倍和2.59倍;与四川省土壤背景值相比,大气沉降重金属As、Cr、Ni未超土壤背景值,Hg、Cd、Cu、Pb、Zn超土壤背景值,分别为土壤背景值的1.79倍、17.08倍、1.06倍、2.15倍和3.14倍;与风险筛选值相比,Cd、Zn平均含量超过土壤风险筛选值,分别为风险筛选值的2.25倍和1.09倍,其他元素含量基本未超风险筛选值。由此可见,大气沉降Cd元素含量最高,是土壤中Cd元素富集的重要来源,另外,大气沉降也是土壤Pb、Zn元素富集的来源。

表1   研究区大气干湿沉降重金属含量

Table 1  The content of heavy metals deposed by dry and wet precipitation in the study area mg/kg

AsHgCdCrCuNiPbZn
湿物质最大值0.00059-0.000270.075440.006720.001560.019200.32167
最小值--0.000080.002760.000890.000330.000730.01148
平均值0.00046-0.000120.012880.003080.000630.003760.05807
干物质最大值6.653580.162571.9988262.9943950.6418320.86872163.72294420.90655
最小值1.216120.049690.5568215.3267812.195085.0297220.35649102.76901
平均值2.468870.109481.3505741.2173732.8650013.3857466.39179271.63615
研究区土壤平均值11.720.170.4293.5438.4633.9741.86104.50
四川省土壤背景值10.40.0610.0797931.132.630.986.5
风险筛选值350.60.6200200100120250

注:四川省土壤背景值是指《中国土壤元素背景值》[42]中的四川省土壤元素背景值;风险筛选值是指《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准》[43](试行)(GB 15618—2018)6.5<pH≤7.5;“-”表示未检出限

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2.2 大气干湿沉降重金属通量计算与分析

2.2.1 各采样点元素年沉降通量

根据计算公式,得到此次研究12个点位的大气干湿沉降八项重金属通量(表2)。

表2   研究区大气干湿沉降重金属元素年沉降通量

Table 2  The flux of heavy metals in atmospheric dry and wet deposition mg/(m2·a)

AsHgCdCrCuNiPbZn
2020年12月~
2021年11月		最小值0.1360.0060.051.2611.0950.3581.58.202
最大值0.3360.0270.18126.8265.9061.73315.22797.089
均值0.2420.0170.1226.2183.0351.0805.47431.785
标准差0.0600.0060.0396.8311.3290.3723.49721.245
2004年8月~2005年8月成都经济区[5]最小值0.380.010.64---11.0035.84
最大值11.740.5010.28---320.151423.87
均值2.770.101.77---45.95147.83
标准差2.450.091.74---56.16286.01
全国平均值2.450.0360.4815.0813.095.922.9970.11

注:全国均值来源于《土地质量地球化学评价规范附录F》DD/T2014;“-”表示未收集到该项检测值

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根据表2,研究区大气干湿沉降重金属元素年沉降通量平均值从大到小依次为Zn>Cr>Pb>Cu>Ni>As>Cd>Hg,Zn年沉降通量最高,Cr、Pb、Cu年沉降通量其次,而As、Cd、Hg年沉降通量相对较低, 均小于1 mg。这表明:Cd、As是低沉降通量元素;Hg测得的沉降通量低可能与Hg元素易挥发有关;Zn是研究区大气干湿沉降最主要的重金属。

与前人2004~2005年的研究成果对比,本次已收集到的As、Hg、Cd、Pb、Zn元素年沉降通量均大幅下降;与全国平均值对比,研究区重金属元素年大气沉降通量均小于全国大气干湿沉降年通量平均值。

为进一步揭示不同重金属元素变化情况,将2020年、2004年监测重金属大气沉降通量分别与全国均值做比值运算,转化为无量纲值进行比较,下降幅度为2004年比值与2020年比值之比(图2)。根据图2,下降幅度Cd>As>Pb>Hg>Zn,Cd下降幅度最大,表明近年来空气质量改善明显,沉降至土壤的重金属通量显著下降。

图2

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图2   大气沉降重金属元素通量变化对比

Fig.2   Comparison of flux changes of heavy metals in atmospheric deposition


2.2.2 大气沉降重金属溶解与沉淀部分通量对比

对各采样点溶解和沉淀部分元素年沉降通量分别进行了计算,结果对比见图3。

图3

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图3   大气沉降中元素沉淀与溶解部分通量对比

Fig.3   The ratio of the precipitation to the dissolved fraction of heavy metals in atmospheric deposition


由图3a可以看出,除Hg以外,其他重金属元素年沉降通量沉淀部分高于溶解部分,沉淀物各元素对比:Zn>Pb>Cr>Cu>Ni>As>Cd>Hg。由图3b可以看出,大气沉降重金属元素主要以不溶状态存在于沉淀样品中,其中尤以Pb、Ni、As表现最为显著,沉淀部分分别是溶解部分的9.37倍、8.72倍和7.38倍,其他元素沉淀部分与溶解部分的比值介于2~5。

2.2.3 大气沉降重金属年通量空间分布

在Arcgis10.3中对采样点各元素沉降通量进行空间差值分析。根据图4,可以看出各元素年干湿沉降通量在地理空间呈现出不同聚集特征:大气干湿沉降Cr元素集中在研究区南部,其他重金属元素集中在研究区北部。北部农田区域更接近崇州市区及工业园区,且靠近交通路网高速公路等,车辆往来密集,受人们生产生活影响更大,大气具备远距离运输流动性特征,因此北部农田区受大气重金属沉降影响高于南部区域,这与大气重金属元素年沉降通量调查结果一致。

图4

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图4   大气重金属干湿沉降年通量地球化学分布

Fig.4   Geochemical map of annual flux of atmospheric heavy metal deposition of dry and wet


2.3 大气沉降重金属污染评价

根据大气干湿沉降重金属含量计算研究区大气干湿沉降重金属地累积指数(Igeo),进行大气沉降重金属污染评价,地累积指数Cd>Zn>Pb>Hg>Cu>Cr>Ni>As。

根据Muller地累积指数分级,Igeo≤0为无污染;0<Igeo≤1为轻度污染;1<Igeo≤2为中度污染;2<Igeo≤3为中度—重度污染;3<Igeo≤4为重度污染;4<Igeo≤5为重度—严重污染;Igeo>5为严重污染。表3显示,研究区Cd的污染程度为重度—严重污染,Zn为中度—重度污染,Hg、Pb为中度污染,Cu为无污染—中度污染,Cr为无污染—轻度污染,As、Ni为无污染。图5显示,研究区各监测点As、Cr、Ni、Cu、Zn、Hg潜在生态风险系数处于轻微风险范围,其中,As、Ni无风险;Cd 重度污染风险占比14.2%,重度—严重污染风险占比42. 9%,严重污染风险占比42.9%;Pb中度—重度污染风险占比28.6%,中度污染占比42.9%,无污染—轻度污染占比28.5%。

表3   研究区大气干湿沉降重金属地累积指数

Table 3  Geo-accumulation index of heavy metals in atmospheric deposition

元素最小值最大值平均值
As-2.51-0.06-1.64
Hg0.292.001.36
Cd3.45.254.57
Cr-1.780.26-0.5
Cu-0.771.290.52
Ni-2.11-0.06-0.84
Pb-0.022.991.46
Zn0.832.872.11

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图5

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图5   地累积指数特征

Fig.5   Features of geo-accumulation index


2.4 大气沉降引起土壤重金属累积结果

大气沉降对土壤中重金属元素含量的影响可能是正向的,也可能是负向的。由于湿沉降对土壤耕层体积不会产生影响,因此,理论上湿沉降也会增加土壤中元素的含量水平。干沉降情况相对复杂,如果干沉降中的元素含量高于土壤中的元素含量,那么干沉降会造成表层土壤元素的累积;如果干沉降中的元素含量小于表层土壤的元素含量,那么干沉降就会使土壤中的元素含量降低,起到稀释作用[5]。因此,根据式(4)~(6),计算得到大气沉降1年后对农田表层土壤重金属累积的影响。根据表4,各观测点经1年大气干湿沉降引起土壤重金属元素含量的变化相差不大,区域范围内一致性较强;大气沉降引起土壤重金属元素含量变化值Zn>Cr>Pb>Cu>Ni>As>Cd>Hg,可见各重金属元素量级不同,Zn为高量级元素,Cd为低量级元素。

表4   研究区大气干湿沉降1年后引起土壤中重金属元素含量的变化

Table 4  The amount of changes of heavy metals in the soil after one year of dry and wet precipitation mg/kg

采样点AsHgCdCrCuNiPbZn
A00111.7180.1700.42193.60138.46533.96641.875104.637
A00211.7160.1700.42193.66138.47833.96541.934104.693
A00311.7160.1700.42193.52038.46333.96141.873104.672
A00411.7190.1700.42193.54038.46733.96841.880104.649
A00511.7180.1700.42193.54038.47733.96941.902105.063
A00611.7180.1700.42193.53738.46833.96841.878104.639
A00711.7160.1700.42193.54938.47233.96341.896104.716
A00811.7180.1700.42093.53538.46533.96841.871104.590
A00911.7120.1700.42093.48738.44733.94941.850104.565
A01011.7150.1700.42193.51138.45233.95741.864104.662
A01111.7160.1700.42193.52338.45933.96141.869104.613
A01211.7210.1700.42093.54338.46533.97041.867104.545
最小值11.7120.1700.42093.48738.44733.94941.850104.545
最大值11.7210.1700.42193.66138.47833.97041.934105.063
平均值11.7170.1700.42193.54138.46333.96341.877104.653

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重金属元素由于量级不同,增长快慢无法直接对比,因此需要转化为无量纲数据进行比较。根据式(7),计算出沉降1年、3年、5年时土壤重金属元素含量的变化率情况。由表5可见,大气沉降对土壤重金属累积正向影响从大到小为Zn>Cd>Pb>Hg>Cu>Cr,年变化率较大的是Cd、Zn元素。大气沉降引起土壤重金属元素As、Ni年变化率为负,可能是由于大气沉降输入的As、Ni的平均浓度低于土壤背景值,则大气沉降对土壤As、Ni起到稀释效果;另外,可能有一部分As、Ni元素通过植物吸收从土壤转出,或是经矿物质分解后通过土壤中的微生物和土壤水分移动而向土壤深层移动,从而造成年变化率为负的结果。

表5   各观测点大气干湿沉降引起土壤重金属元素的年变化率

Table 5  The annual variation rate of heavy metals in soil caused by atmospheric dry and wet deposition

累积时间/aAsHgCdCrCuNiPbZn
1-0.0270.0220.1380.0010.009-0.0200.0400.146
3-0.0820.0660.4140.0030.026-0.0610.1210.439
5-0.1360.1100.6890.0040.043-0.1020.2010.731
10-0.2710.2201.3750.0090.085-0.2030.4011.460
20-0.5390.4392.7400.0180.170-0.4030.8006.913
50-1.3281.0876.7690.0490.422-0.9921.9797.188
100-2.5922.13813.2800.1050.839-1.9343.89014.110

注:年变化率单位为%

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土壤含量中低量级元素Cd变化率高于其他元素,表明大气沉降引起的土壤重金属元素Cd累积需重点关注。土壤重金属元素含量变化=本底+输入量-输出量,大气沉降引起土壤重金属变化率增加的元素Cd、Zn等,在土壤中为富集效应。

3 结论

1)通过对研究区开展为期1年的大气干湿沉降采集,测试As、Hg、Cd、Pb、Zn、Cr、Cu、Ni八项重金属元素含量,计算结果表明研究区重金属年沉降通量低于全国平均值,与前人2004~2005年研究收集到的As、Hg、Cd、Pb、Zn元素年沉降通量相比均大幅下降,且Cd下降幅度最大,表明随着产业结构的调整以及环境污染治理管控等措施的实施,空气质量改善明显,沉降至土壤的重金属通量显著下降。在空间分布上,重金属沉降通量受道路交通、工业生产等人类活动影响显著。

2)与四川省土壤背景值相比,除As、Cr、Ni外,其他5项重金属元素均超过土壤背景值;与研究区土壤样品对比,Cd、Pb、Zn超过土壤样均值;与土壤风险筛选值对比,Cd、Zn超过土壤风险筛选值。大气干湿沉降中Cd含量超标最多,由此可见大气沉降是土壤中Cd元素富集的重要来源,Zn、Pb次之,且大气沉降重金属元素主要以不溶状态存在于样品沉淀物中。

3)经地累积指数法估算,研究区大气干湿沉降物中As、Ni无污染,Zn为中度至重度污染,Hg、Pb为中度污染,Cu为无污染至中度污染,Cd为重度至严重污染,低沉降通量的Cd元素污染程度最高,需引起注意。

4)大气沉降对土壤重金属贡献与累积影响分析表明,大气沉降引起土壤重金属变化率除As、Ni为负起到稀释效果外,其他重金属元素均对土壤造成积累,影响较大的是Cd、Zn,其年变化率达到0.138%和0.146%,其余元素低于0.1%。

综上,大气沉降对研究区土壤重金属元素的累积是不容忽视且持续的,需重点关注Cd、Zn大气沉降对土壤重金属累积影响。因此,从源头上治理大气,减少沉降输入,应成为土壤重金属污染治理的重要手段。

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