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物探与化探, 2024, 48(4): 1146-1156 doi: 10.11720/wtyht.2024.1347

生态地质调查

东平湖表层沉积物重金属环境容量评价及趋势预测

于林松,1,2, 胡蕾2,3, 王东平2,3, 刘辉3, 陈子万,4, 李华勇1, 邓焕广5

1.安阳师范学院 资源环境与旅游学院,河南 安阳 455000

2.山东省地质勘查工程技术研究中心,山东 济南 250013

3.山东省物化探勘查院,山东 济南 250013

4.云南省地质调查院,云南 昆明 650216

5.聊城大学 地理与环境学院,山东 聊城 252000

Assessment and trend prediction of the environmental capacity of heavy metals in surface sediments of the Dongping Lake, North China

YU Lin-Song,1,2, HU Lei2,3, WANG Dong-Ping2,3, LIU Hui3, CHEN Zi-Wan,4, LI Hua-Yong1, DENG Huan-Guang5

1. School of Resources Enviroment and Tourism, Anyang Normal University, Anyang 455000, China

2. Shandong Geological Exploration Engineering Technology Research Center, Jinan 250013, China

3. Shandong Provincial Institute of Physical & Chemical Exploration, Jinan 250013, China

4. Yunnan Institute of Geological Survey,Kunming 650216, China

5. School of Geography and Environment, Liaocheng University, Liaocheng 252000, China

通讯作者: 陈子万(1985-),男,高级工程师,地球化学专业,主要从事环境地球化学相关工作。Email:ChenZW_cdut@outlook.com

第一作者: 于林松(1980-),男,正高级工程师,地球化学专业,主要从事地质及地球化学相关工作。Email:sean_yls@163.com

责任编辑: 蒋实

收稿日期: 2023-08-9   修回日期: 2023-11-20  

基金资助: 河南省科技攻关项目(232102321109)
安阳师范学院科研基金项目(2024BSKYQD015)
山东省地质矿产勘查开发局科技创新项目(KY202227)
聊城大学科研基金项目(318011909)

Received: 2023-08-9   Revised: 2023-11-20  

摘要

湖泊沉积物环境容量是评价湖泊系统环境承载力的重要指标, 可有效反映湖泊系统的稳定性和可持续发展能力。以黄河流域下游东平湖为研究对象, 对表层沉积物中的As、Cd、Cr、Co、Cu、Hg、Mn、Ni、Pb、Tl和Zn共11种重金属元素进行采样和测定, 采用统计分析和GIS技术对重金属含量及环境承载力空间分布进行讨论, 并对重金属百年尺度环境容量变化趋势进行预测。结果表明:①研究区沉积物中As最大值超过土壤污染风险筛选值(允许限值), 其余元素均低于允许限值。②重金属单项环境容量指数(Pi)均值排序为:Hg > Pb > Cr > Ni > Zn > Cd > Cu > Co > Mn > Tl > As, 其中As存在过载水平和警戒水平点位, Mn和Tl存在警戒水平点位; 经计算, 研究区综合容量指数(PI)介于中容量至高容量水平, 而以“单项环境容量指数劣等水平”衡量的综合容量等级显示, 研究区中容量至过载水平均有分布。③重金属静态年容量限值和动态年容量排序分别为:Mn > Zn > Cr > Ni > Cu > Pb > As > Co > Tl > Cd > Hg和Mn > Zn > Cr > Ni > Pb > Cu > Co > As > Hg > Cd > Tl; 静态年容量限值和动态年容量分别在5~40年和5~15年年限内呈现由陡倾转缓的降低趋势, 之后趋于平缓稳定; 不同年限平均动态年容量均大于静态年容量限值, 表现出对环境的容纳承载能力较好。本研究揭示了东平湖环境容量现状及未来变化趋势, 可为湖泊环境质量评价和生态保护修复提供科学依据。

关键词： 表层沉积物; 重金属; 环境容量; 趋势预测; 东平湖

Abstract

The environmental capacity of lake sediments serves as a significant indicator for assessing the environmental carrying capacity of lake systems, effectively reflecting the stability and sustainability of lake systems.This study investigated the Dongping Lake in the lower reaches of the Yellow River basin by determining 11 heavy metal elements, including As, Cd, Cr, Co, Cu, Hg, Mn, Ni, Pb, Tl, and Zn, in the sampled surface sediments. It delved into the spatial distributions of heavy metal contents and environmental carrying capacity using statistical analysis and geographical information system (GIS) technology. Moreover, it predicted the trend of environmental capacity changes of heavy metals at a centennial scale. The results indicate that: (1) The maximum content of As in the surface sediments of the study area exceededits risk screening value (allowable limit) for soil contamination, whereas those of other elements were below corresponding allowable limits;(2) The average single environmental capacity index (Pi) values of heavy metal elements decreased in the order of Hg, Pb, Cr, Ni, Zn, Cd, Cu, Co, Mn, Tl, and As. Among these heavy metal elements, As displayed overload level and warning level points, whereas Mn and Tl manifested warning level points. The composite capacity index (Pi) was calculated to be between medium and high capacity levels. The composite capacity level measured based on the inferior level of Pi suggests a medium capacity to overload level distribution in the study area;(3) The static annual capacity limits of heavy metal elements decreased in the order of Mn, Zn, Cr, Ni, Cu, Pb, As, Co, Tl, Cd, and Hg, whereas the dynamic annual capacity limits decreased in the order of Mn, Zn, Cr, Ni, Pb, Cu, Co, As, Hg, Cd, and Tl. The static and dynamic capacity limits will show a steeply to gently decreasing trend in the 5~40 years and 5~15 years, respectively, followed by a gentle and stable trend. Regardless of the number of years, the average dynamic annual capacity limit is higher than the average static one, suggesting a high environmental carrying capacity.This study reveals the current status and future trends of environmental capacity in the Dongping Lake, providing a scientific basis for the environmental quality assessment and ecological conservation and restoration of the lake.

Keywords： surface sediment; heavy metal; environmental capacity; trend prediction; Dongping Lake

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本文引用格式

于林松, 胡蕾, 王东平, 刘辉, 陈子万, 李华勇, 邓焕广. 东平湖表层沉积物重金属环境容量评价及趋势预测[J]. 物探与化探, 2024, 48(4): 1146-1156 doi:10.11720/wtyht.2024.1347

YU Lin-Song, HU Lei, WANG Dong-Ping, LIU Hui, CHEN Zi-Wan, LI Hua-Yong, DENG Huan-Guang. Assessment and trend prediction of the environmental capacity of heavy metals in surface sediments of the Dongping Lake, North China[J]. Geophysical and Geochemical Exploration, 2024, 48(4): 1146-1156 doi:10.11720/wtyht.2024.1347

0 引言

沉积物是河流和湖泊的主要介质,是其生态系统的重要组成部分,也是流域物质的汇[1-2]。沉积物作为水生生态系统中重金属的主要储存库和来源,它积累了河湖流域沉积来源和区域环境质量变化的重要信息[2⇓-4],在重金属迁移累积过程中扮演着重要角色[5⇓⇓-8],从而受到国内外学者的广泛关注。重金属在水体中通过与悬浮物结合[5]、迁移转化[6],并进入沉积物发生累积。沉积物中的重金属具有高毒性、持久性和隐蔽性的特点[6,9],在悬浮物和表层沉积物的吸附、解吸作用下影响着水生生态系统[10],并可进一步通过食物链危害人类健康。

环境容量(environmental capacity, 又称环境负载容量)是指在一定时限内遵循污染物环境质量标准,维持生态系统正常结构与功能,又不使环境系统污染超过既定环境所容纳污染物的最大负荷量[11⇓-13]。超过最大负荷量,既定环境将面临污染。相关环境容量,在国内外有较多前沿的研究技术方法,如基于多方法数学模型(如EFDC模型[14]、MIKE 11模型[15]及线性规划的排污通量最优化法[16])的水环境容量估算、基于云模型的区域大气环境承载能力动态预警模型[17]和基于物质平衡模型的土壤环境容量模型[18]。其中,土壤环境容量相关理论及估算方法经过30多年发展,已成为衡量区域环境承载能力的关键指标[18]。国内相关学者围绕土壤环境容量与风险预测等开展了大量研究,取得了丰富的研究成果。于光金等[19]对山东省5种不同植被类型土壤重金属环境容量进行了系统研究,发现不同植被类型的土壤,其平均动态年容量是土壤静态年容量的7~20倍;付传城等[12]从土壤环境污染指数和生态风险方面对影响土壤环境容量的因素进行了分析;麦尔哈巴·图尔贡等[20]分析了吐鲁番葡萄园土壤重金属环境容量特征及其空间分布规律,并估算了百年尺度下以20年为间隔的环境容量变化趋势;陈国兵[21]在土地利用类型区划的基础上,建立土壤环境容量模型,对土壤单元的基本容量进行了分区估算和预测;吕悦风等[22]将重金属投入、产出通量模型与土壤环境容量方法相结合,预测了太湖附近农田15年间隔的土壤重金属风险。鉴于重金属环境容量应用的有效性和广泛性,部分学者在河湖及流域环境研究中也引入了这一概念。如Liang等[23]系统研究了珠江水土循环枢纽带重金属环境容量变化,通过时空模拟和综合指数评价,发现珠江流域性环境容量总体呈上升趋势;刘海等[24]估算了霍邱县城湖泊沉积物重金属环境容量,并以20年间隔预测了近百年的变化趋势。这些研究成果为科学地认识湖泊沉积物中重金属环境容量提供了新思路。东平湖是华北地区典型的浅水湖泊,其河湖流域体系颇具代表性。本文以东平湖为研究对象,采集湖泊表层沉积物样品,通过规范允许限值,计算湖泊表层沉积物As、Cd、Cr、Co、Cu、Hg、Mn、Ni、Pb、Tl和Zn等重金属环境容量及其指数;基于GIS技术与地统计学,分析重金属空间分布特征;同时,开展环境容量的百年尺度趋势预测,以期为东平湖生态保护修复及湖区重金属污染防控提供科学依据。

1 研究区概况

东平湖位于山东省泰安市东平县西部,是山东省第二大淡水湖泊,是黄河流域生态保护和高质量发展、南水北调东线工程两大国家战略交汇的重要生态节点[25]。东平湖水面面积141.7 km2,常年水位43.00 m(黄海),最大水深为6.50 m,平均水深为4.87 m[3]。东平湖地区年平均气温12.9 °C,平均降雨量697 mm,属于暖温带大陆性半湿润季风气候。东平湖发育于黄河扇形平原与山前冲洪积平原的交汇地带[2],其构造位置位于华北板块之鲁中隆起西缘的泰山隆起,基底为太古宙结晶岩系,盖层为古生代寒武系中下统碳酸盐岩建造、砂岩—粉砂岩—页岩建造和第四纪河流冲积层及湖积层[2]。湖区地貌景观为构造剥蚀的低山丘陵区,周边土地利用现状以耕地、公园和绿地为主。东平湖的主要水源为泰安市境内的大汶河(图1),河水经东平湖蓄水后,向北流入黄河。目前,东平湖中北部低洼地带已建成水产品隔离养殖带,中部、南部均为自然水域。湖区周边自2017年底启动生态环境综合整治工作,使东平湖环境有了较大改善。

图1

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图1   研究区位置及表层沉积物采样点

Fig.1   Geographical location and sampling point distribution map of the study area


2 材料与方法

2.1 样品采集与分析测试

采用抓斗式采泥器(DXCN 1/16)对东平湖35个站位的表层沉积物(0~10 cm)进行样品采集,采样时间为2022年7月。样点分布情况见图1。采集的表层沉积物样品装入干净的聚乙烯自封袋,并排出袋内空气,密封后放入保温箱(LBCC-26)低于4 ℃保存,运输至实验室后冷冻干燥、研磨,并过100目尼龙网筛,缩分法取100 g样品研磨,过200目(75 μm)尼龙筛,用于重金属元素分析。

样品分析测试工作由中国地质科学院地球物理地球化学研究所实验室完成,分析测试方法及检出限见表1。试验所用玻璃器皿均用10%硝酸溶液浸泡24 h,所有试剂均为优级纯,分析用水均为超纯水。测试过程中,为监控沉积物消解的彻底性与重金属含量测定的可靠性,采用国家标准物质(GBW-07314、GBW07403a(GSS-3a)、GBW07381 (GSD-30)、GBW07360a(GSD-17a))的回收率来进行判断。样品分析测试执行《多目标区域地球化学调查规范(1∶250 000)》(DZ/T 0258—2014)和《生态地球化学评价样品分析技术要求(试行)》(DD2005-03)的相关规定要求。经统计,标准物质重金属含量的实测值与参考值之间差值均在5%以内;样品重复性检验合格率为100%,异常点重复检查合格率98.0%~100%。测试结果满足质量要求。

表1   pH和重金属元素分析方法及检出限

Table 1  pH and heavy metal element analysis methods and detection limits

序号指标测试方法及仪器设备检出限
1pH电位法(PHS-3C, 上海精密科学仪器有限公司, 中国)0.01
2As氢化物—原子荧光光谱法(AFS9750, 北京海光仪器, 中国)1
3Cd、Co、Cu、Ni、Pb、Tl等离子体质谱法(ICP-MS, Element XR, Thermo Fisher Scientific, USA)0.03、1、1、2、2、0.1
4Cr、Mn、Zn等离子体光学发射光谱法(ICP-OES, Optima 8000DV, PerkinElmer, USA)5、10、2
5Hg冷蒸气—原子荧光光谱法(AFS9750, 北京海光仪器, 中国)0.0005

注:pH无量纲,表中“0.01”为最小显示单位;其余元素单位为10-6。

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2.2 评价方法

2.2.1 环境容量估算

研究区是大汶河—东平湖河湖流域体系重要的“汇”,表层沉积物中元素含量与上游土壤中元素含量息息相关。以泰安市土壤地球化学背景值作为表层沉积物环境容量估算参比值[26],相应地以《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准》(GB 15618—2018)[27]规定的风险筛选值作为表层沉积物环境容量估算允许限值。本次调查发现,表层沉积物pH分布在7.60~8.65,均值为7.92,总体偏弱碱性,与前人研究结论[28]较为一致。因此,本文采用GB 15618—2018中pH>7.5时的风险筛选值作为允许限值(表2),GB 15618—2018中没有的元素(Co、Mn和Tl),根据成杭新等[29]确定管理目标值的方式确定允许限值。管理目标值是指在各种监管措施下,使土壤中微量金属元素的含量水平保持在正常背景范围之内的限值[29]。本文中的Co、Mn和Tl以泰安市土壤背景变化的上限作为管理目标值,即允许限值。基于以上确定的背景值和允许限值估算研究区沉积物重金属环境容量。公式如下[11⇓-13]:

Csp=10-6×M×(Cic-Cip),
Css=10-6×M×(Cic-Cib),
Pi=Csp/Css,
PI= 1n∑i=1nPi,

表2   研究区表层沉积物重金属描述性统计

Table 2  Descriptive statistics of heavy metals in surface sediments of the study area

参数AsCdCoCrCuHgMnNiPbTlZn
均值18.270.22316.8171.6438.130.089689.039.9629.080.68988.30
中值19.100.23717.5072.2039.800.044662.041.7029.900.68586.80
众数19.800.06414.9048.3036.100.050486.744.7029.700.66086.20
最小值9.330.06410.7048.3017.500.021486.724.2019.900.56045.00
最大值31.000.37723.5092.5064.601.5361007.252.0037.500.870214.00
标准差5.130.082.599.149.780.25126.046.264.020.0727.23
变异系数28.136.415.412.625.6285.618.315.713.89.530.8
偏度0.28-0.19-0.24-0.280.095.880.63-0.87-0.450.562.82
峰度0.11-0.451.040.540.7534.71-0.210.84-0.021.3113.29
允许限值250.635.42501003.411711901700.90300
东平湖周边耕地土壤[30]13.100.130-80.5-0.040--25.3--
2012年东平湖表层沉积物[28]25.300.285-89.3052.000.0550--35.50-100.50
泰安市土壤地球化学背景值[26]7.400.13112.2058.8022.900.03057627.1022.600.5963.60
山东省湖泊表层沉积物背景值[39]17.70.22516.486.237.50.04680639.829.10.6988.8
山东省沼泽表层沉积物背景值[39]17.60.17616.788.836.10.02986943.627.10.7184.6
中国淡水湖泊表层沉积物背景值[40]12.100.220-85.0032.300.066-36.7033.10-93.00

注: N=35; 允许限值中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn采用GB 15618—2018中pH>7.5的风险筛选值,Co、Mn和Tl采用泰安市土壤地球化学背景上限作为允许限值;“-”表示无数据。

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式中:Csp为表层沉积物中某一重金属的现存容量,kg·hm-2;Css为表层沉积物中某一重金属静态总容量,kg·hm-2;M为单位面积的沉积物重量,取值为2.25×106 kg·hm-2[24];Cic为重金属元素i的允许限值,即管理目标值,10-6;Cip为沉积物中重金属元素i的实测浓度,10-6;Cib为泰安市土壤地球化学背景值,10-6;Pi为表层沉积物中重金属i的单项环境容量指数;PI为表层沉积物环境容量综合指数。环境容量综合指数(PI)从低到高分为5个等级[20-21,24]:当PI>1时,为Ⅰ级、高容量水平,代表沉积物环境基本未受污染(无风险);当0.7<PI≤1时,为Ⅱ级、中容量水平,代表沉积物环境受到轻度污染(轻度风险);当0.3<PI≤0.7时,为Ⅲ级、低容量水平,代表沉积物环境污染较严重(中等风险);当0<PI≤0.3时,为Ⅳ级、达警戒水平,代表沉积物环境污染很严重(严重风险);当PI≤0时,为Ⅴ级、达过载水平,代表沉积物环境污染超过风险基准(极端风险)。

2.2.2 环境容量预测

静态环境容量是以静止的观点来度量使沉积物达到环境质量标准所能容纳污染物的净量[11],是一个固定值[12],即某元素允许限值及其背景决定了表层沉积物的静态环境容量。静态容量未考虑到沉积物环境的自净作用能力[20,24]。而现实中污染物进入沉积物体系后,还受地球化学背景与迁移转化过程的影响和制约,关乎污染物的输入和带出、吸附与解析过程。因而,沉积物环境容量是一个动态变化过程[11,19],也即沉积物相对于污染物具有一个动态容量(Qin)。动态容量(Qin)是从环境组成元素之间存在动态平衡状态的观点出发[13],认为在一定的环境单元内,当污染物参与沉积环境物质循环时,沉积物所容纳污染物的最大负荷量[24]。分别采用静态年容量限值(Si)与动态容量(Qin)进行环境容量预测。计算公式如下:

Si=Cip×Km +10-6× QinM×K× 1-Km1-K,

式(5)转换即得:

Qin=10-6×M×(Si-Cip×Km) × 1-KK×(1-Km),

式中:Si为若干年后沉积物中重金属元素i的允许限值,即静态年容量限值,10-6;Cip为沉积物中重金属元素i的实测浓度,即现状值,10-6;M定义及取值同前文;Qin为沉积物中重金属元素i的年际动态容量,kg·hm-2;m为控制年限,a;K为沉积物重金属残留率,取值为0.9[20,24]。

2.3 数据处理

采用SPSS 25.0(IBM Inc.,Armonk,NY,USA)和OriginPro 2022(Origin Lab Corporation, Northampton, MA, USA)对表层沉积物数据进行处理和统计分析,采用ArcGIS 10.2(Esri, Redlands, CA, USA)绘制重金属元素的空间分布。原始数据及各类统计参数小数点保留位数综合考虑国标检出限规定与实验室实际检出限的可靠位数而定。

3 结果与讨论

3.1 重金属含量特征

东平湖表层沉积物中重金属As、Cd、Co、Cr、Cu、Hg、Mn、Ni、Pb、Tl和Zn含量变化范围分别为(9.33~31.00)×10-6、(0.064~0.377)×10-6、(10.70~23.50)×10-6、(48.30~92.50)×10-6、(17.50~64.60)×10-6、(0.021~1.536)×10-6、(486.7~1 007.2)×10-6、(24.20~52.00)×10-6、(19.90~37.50)×10-6、(0.56~0.870)×10-6和(45.00~214.00)×10-6。研究区沉积物中Cd、Co、Cr、Cu、Hg、Mn、Ni、Pb、Tl和Zn均低于允许限值(表2),仅As最大值超过允许限值。湖区周边耕地土壤[30]中Cr较高,2012年湖泊表层沉积物[28]中As、Cd、Cr、Cu、Pb和Zn均较高于本研究均值,表明近10年来湖泊环境得到明显改善;研究区11项重金属均值均高于泰安市土壤背景值[26],显示研究区重金属元素的富集;而Cd、Co、Cr、Cu、Ni、Pb、Tl和Zn等元素与山东省湖泊及沼泽表层沉积物背景值[31]、中国淡水湖泊表层沉积物背景值[32]相差不大,As、Hg则明显偏高。此外,与黄河流域其他湖泊、水库沉积物中重金属相比较,除Co、Mn和Tl无数据外,三门峡水库[33]表层沉积物中Cr、Cu和Ni明显偏高,Cd为东平湖的2倍(0.55×10-6);小浪底水库[34]表层沉积物中As(19.87×10-6)和Pb(47.20×10-6)明显偏高,且枯水期Hg和Pb为东平湖的1.5倍;刘家峡水库[35]表层沉积物中Cr(77.03×10-6)和Zn(291.77×10-6)明显偏高,Zn为东平湖的3倍以上;宁夏黄河流域湖泊湿地[36]Cd和Hg明显偏高,为东平湖的2倍以上。整体上来看,沉积物重金属沿黄河湖库及湿地环境显示了一定的地域性污染特征,而东平湖与其南部的南四湖[37-38]表层沉积物中As、Cd、Co、Cr、Cu、Hg、Mn、Ni、Pb和Zn重金属含量水平基本相当,Tl显著高于南四湖表层沉积物[39]((0.29~0.51)×10-6,均值0.37×10-6)。

变异系数是重金属浓度空间变异的一种表征。根据相关研究[40]对研究区重金属浓度变异系数进行分级,Co、Cr、Mn、Ni、Pb和Tl的变异系数分别为15.4%、12.6%、18.3%、15.7%、13.8%和9.5%,属于中低度变异,数据离散度不大;As和Cu的变异系数分别为28.1%和25.6%,属于中强度变异,二者有着近于一致的偏度和峰度特征;Cd、Hg和Zn的变异系数分别为36.4%、285.6%和30.8%,属于高度及极高度变异,表现为数据的极度离散,如Hg的偏度和峰度达5.88和34.71,表明其为高尖的极右偏态,个别点位数值很大。

3.2 重金属环境容量及其空间分布

3.2.1 环境容量指数特征

基于前文确定的背景值和允许限值求得单项环境容量指数(Pi)和环境容量综合指数(PI)(表3)。研究区As、Cd、Co、Cr、Cu、Hg、Mn、Ni、Pb、Tl和Zn重金属Pi变化范围分别为-0.34~0.89、0.48~1.14、0.51~1.06、0.82~1.05、0.46~1.07、0.55~1.00、0.27~1.11、0.85~1.02、0.90~1.02、0.04~1.17和0.37~1.08,按均值大小排序为:Hg(0.98)>Pb(0.95)>Cr(0.93)>Ni(0.92)>Zn (0.89)>Cd(0.81)>Cu(0.803)>Co(0.801)>Mn(0.78)>Tl(0.73)>As(0.45)(4个容量过载点未计入)(图2)。根据环境容量分级标准,Co、Cr、Hg、Ni、Pb和Zn基本处于中容量及高容量水平,为轻度风险或无风险区,其中、高容量无风险点位占比>88.6%(表3);Cd、Cu、Mn和Tl在低容量至高容量水平均有分布,存在5个点位以上的中等风险区,其低容量中等风险点占比>20%;As为过载水平至低容量水平分布,其过载及警戒水平风险点位达16个,占比45.7%,体现了较强的风险状态。从表3中综合环境容量指数来看,其值域范围为0.68~1.04,总体处于中容量水平。这一结果明显有别于研究区As、Cd、Mn和Tl等元素Pi的分布,表明均一化PI无法体现研究区客观风险水平。根据木桶原理,单一重金属的风险等级是可以影响综合评价结果的。基于这种认识,以“环境容量劣等区间”范围来衡量综合容量等级区间水平,能得到研究区较为客观的认识,从而引发对研究区风险水平的新认识。

表3   不同重金属环境容量等级样品占总样品的比例

Table 3  Proportion of samples with different heavy metal environmental capacity levels to total samples %

容量等级AsCdCoCrCuHgMnNiPbTlZnPI
高容量水平011.45.78.65.7014.35.75.78.68.68.6
中容量水平14.362.982.991.474.397.154.394.394.345.788.682.8
低容量水平40.025.711.40.020.02.928.60042.92.98.6
警戒水平34.3000002.9002.900
过载水平11.400000000000
Pi范围-0.34~
0.89		0.48~
1.14		0.51~
1.06		0.82~
1.05		0.46~
1.07		0.55~
1.00		0.27~
1.11		0.85~
1.02		0.90~
1.02		0.04~
1.17		0.37~
1.08		0.68~
1.04

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图2

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图2   重金属环境容量分级

Fig.2   Classification of heavy metal environmental capacity in the study area


3.2.2 重金属地球化学及其环境容量空间分布

研究区表层沉积物重金属浓度地球化学及其环境容量指数空间分布见图3。从流域尺度来看,研究区表层沉积物接受河流洪冲积作用的反复叠加,地球化学性质相近的元素表现为近于一致的地球化学场的特征[40-41]。研究区11项重金属元素浓度累积频率地球化学图上(图3a),重金属浓度总体呈现南高北低、东高西低的趋势。具体来看,As在中南部整体呈现中高值分布区(累积频率≥55%),低值区(累积频率≤35%)则在东南部、中部及中北部零星出现;Cd的高值(累积频率≥75%)在东部、西部边界均较为显著,而湖心及南部出现近SN向带状低值区;Co、Cr、Cu、Ni、Mn、Hg、Pb、Tl和Zn等存在以湖心为核心的环形高值区(累积频率≥75%),而湖心位置呈现多个不规则状低值区,同时Ni、Mn、Hg、Pb和Zn在湖泊北部狭窄区高值分布较为显著,其中Hg和Zn的最高值均出现在该区域。

图3

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图3   重金属浓度累积频率(a)及环境容量指数(b)空间分布

注:图a和b中元素顺序均为: As、Cd、Co、Cr、Cu、Hg、Mn、Ni、Pb、Tl和Zn

Fig.3   Spatial distribution of heavy metal concentration (a) and environmental capacity (b)

note:the sequence of elements in Fig.a and b is As,Cd,Co,Cr,Cu,Hg,Mn,Ni,Pb,Tl,Zn


重金属环境容量指数空间分布(图3b)能较为客观地刻画了环境容量风险与浓度空间变异程度。Cr、Hg、Ni、Pb和Zn呈现中高容量水平,体现了对污染物较强的承载能力。As低容量水平以上区域广泛分布,警戒区和过载区主要分布在湖心周缘的东、南和西部,与As浓度空间分布特征有一定差异性,这说明其浓度东部高值更多的是由部分特异值引起,数据空间变异度大,西部连片的高值区高值点较为普遍,数据变异程度低,环境容量指数图较为客观地表现出其浓度分布与容量等级的对应。Cd的低容量区分布与其高值点较为对应,主要分布在东部及西部。Co、Mn和Tl采用管理目标值的方式确定允许限值,其低容量水平区域分布范围相对较大,Co整体略呈面状低容量水平以上等级分布,Mn、Tl以中—低容量区为主,三者低容量水平以上区域与浓度地球化学分布图中的高值区均相对应,体现了数据空间变异性较小。

研究区内不同重金属浓度与容量空间分布的不一致,对应了元素地球化学活动性差异和外源因素的影响。如Cd、Hg和Zn活动性强,变异程度较大,主要以点状特异值分布为主,图3中三者在研究区北部的局部点源性异常,与其较活跃的地球化学性质相关,可能与研究区北部出湖位置湖口收窄,沉积环境发生变化造成局部富集相关。As和Co在研究区西部、南部为明显的重金属高浓度集中分布区和低容量至过载容量区,与西部连片村庄和南部坝基附近零星的砂页岩露头相关,表明了人为因素和地质因素的影响。Co、Cr、Cu、Ni、Mn、Hg、Pb、Tl和Zn呈环形异常的原因可能与大汶河入湖带来的沉积物有关,伴随河流携带的沉积物叠加,在环形内部局部范围贫化了湖泊表层沉积物重金属含量。

3.3 沉积物环境容量趋势特征

3.3.1 沉积物静态总容量和现存容量

基于本文确定的重金属允许限值和背景值,求得研究区重金属静态总容量和现存容量(表4)。结果表明,静态总容量和现存容量均值大小排序均为:Mn>Zn>Cr>Ni>Pb>Cu>Co>As>Hg>Cd>Tl。由于元素在地壳丰度的差异[41],沉积物对重金属元素的容纳具有一定程度的差异。表4中可以看出,Mn、Zn、Cr、Ni、Pb、Cu和Co的静态总容量远高于As、Cd、Hg和Tl,其中,Mn、Zn、Ni、Pb和Cu的静态总容量超过As、Hg、Cd和Tl达百倍以上。这说明研究区表层沉积物对Mn、Zn、Cr、Ni、Pb、Cu和Co的环境容量大、敏感度低;同时,这7种重金属的毒性系数相对较低[36,40],当输入浓度较大时,沉积物仍能维持在重金属允许限值内,而保持不受污染的低风险状态。As、Cd、Hg和Tl环境容量相对较小、敏感度高,且因其具有较高的毒性系数[36,40],当输入浓度略有增加时,便有可能使沉积物的良好状态发生较大改变,从而出现不同程度的污染风险。其中,As存在4处现存容量<0的点位,表明沉积物所容纳污染物的量已超出最大负荷量,需要引起一定重视。

表4   重金属静态总容量和现存总容量

Table 4  Static total capacity and existing total capacity of heavy metals kg·hm-2

环境容量AsCdCoCrCuHgMnNiPbTlZn
静态总容量39.601.0652.20430.20173.487.581381.5366.53331.650.65531.90
现存容量最小值-13.53~
-0.27		0.5026.73354.4479.664.19368.55310.60298.060.02194.50
最大值35.271.2155.47453.86185.697.601539.74373.15337.840.76573.68
平均值17.870.8541.82401.32139.237.451084.5337.58317.080.47476.42

注: As存在4个现存容量<0的点位, 表中平均值为现存容量>0点位的均值。

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3.3.2 沉积物环境容量趋势预测

以5年间隔期为控制年限,计算研究区百年尺度重金属静态年容量限值(图4a)和动态环境容量(图4b)。由图4可知,重金属在各年限内静态年容量限值和动态年容量大小排序分别为:Mn>Zn>Cr>Ni>Cu>Pb>As>Co>Tl>Cd>Hg和Mn>Zn>Cr>Ni>Pb>Cu>Co>As>Hg>Cd>Tl。各重金属在不同年限内平均动态年容量均大于静态年容量限值,表明沉积物在环境质量标准值范围之内具有一定的容纳承载。随着年限的增加,5~15年年限内As、Co和Tl的静态年容量限值减少速度大于动态年容量减少速度,而这些元素正是环境容量等级相对偏高的元素。进一步来看,随着控制年限的增长,静态年容量限值在5~40年呈现由陡倾转缓的降低趋势最为显著,45年后趋于稳定;而动态容量在5~15年为陡倾状降低,随后呈现基本平行的稳定变化趋势,即认为各重金属在此时间时限内动态年容量几乎不变,说明研究区沉积物中重金属的输入和带出、吸附与解析过程在沉积环境自净能力的作用下呈现好转趋势。可以预想,随着东平湖湖区生态治理水平的不断提升,周边面源、点源污染都将得到有效遏制。但应特别注意的是,本研究中As、Cd、Co、Cu、Mn和Tl等均不同程度出现低容量至警戒、过载水平风险。因此,加强周边土壤及湖底沉积物重金属污染物动态监测势在必行。

图4

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图4   沉积物重金属静态年容量(a)和动态年容量(b)

Fig.4   Static (a) and dynamic (b) annual capacities of heavy metals in sediments in the study area


4 结论

1)研究区沉积物中的Cd、Co、Cr、Cu、Hg、Mn、Ni、Pb、Tl和Zn均低于相应允许限值,As最大值超过相应允许限值。研究区内不同重金属浓度与环境容量指数空间分布的不一致,主要是受元素地球化学活动性差异和外源因素共同叠加影响。

2)单项环境容量指数(Pi)均值排序为:Hg(0.98) > Pb(0.95) > Cr(0.93) > Ni(0.92) > Zn(0.89) > Cd(0.81) > Cu(0.803) > Co(0.801) > Mn(0.78) > Tl(0.73) > As(0.45)。以“Pi劣等水平”刻画的综合容量(PI)等级显示,研究区中容量至过载水平均有分布,而As存在4处过载点位,值得关注。

3)东平湖表层沉积物重金属静态总容量和现存容量均值排序均为:Mn > Zn > Cr > Ni > Pb > Cu > Co > As > Hg > Cd > Tl,静态年容量限值和动态年容量排序分别为:Mn > Zn > Cr > Ni > Cu > Pb > As > Co > Tl > Cd > Hg和Mn > Zn > Cr > Ni > Pb > Cu > Co > As > Hg > Cd > Tl。具体来看,5~15年年限内As、Co和Tl的静态年容量限值减少速度大于动态年容量减少速度;静态年容量限值和动态容量分别在5~40年和5~15年年限内呈现由陡倾转缓的降低趋势,之后趋于平缓、稳定。总之,重金属在不同年限内平均动态年容量均大于静态年容量限值,表明沉积物对环境具有一定的容纳承载能力,湖泊沉积环境容量具有变好趋势。

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