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物探与化探, 2024, 48(4): 1114-1124 doi: 10.11720/wtyht.2024.1369

生态地质调查

江苏省里下河地区富硒土壤元素地球化学特征及其成因机制

廖启林,1,2, 黄顺生,1,2, 许伟伟1,2, 崔晓丹1,2, 金洋1,2, 刘玲1,2, 汪媛媛1,2, 李文博1,2, 周强1,2

1.自然资源部国土(耕地)生态监测与修复工程技术创新中心,江苏 南京 210018

2.江苏省地质调查研究院,江苏 南京 210018

Elemental geochemical characteristics and genetic mechanisms of Se-rich soils in the Lixiahe area in Jiangsu Province

LIAO Qi-Lin,1,2, HUANG Shun-Sheng,1,2, XU Wei-Wei1,2, CUI Xiao-Dan1,2, JIN Yang1,2, LIU Ling1,2, WANG Yuan-Yuan1,2, LI Wen-Bo1,2, ZHOU Qiang1,2

1. Technology Innovation Center for Ecological Monitoring & Restoration Project on Land (Arable), Ministry of Natural Resources, Nanjing 210018, China

2. Geological Survey of Jiangsu Province, Nanjing 210018, China

通讯作者: 黄顺生(1975-),男,正高级工程师,勘查地球化学与地质矿产专业。Email:21381565@qq.com

第一作者: 廖启林(1964-),男,博士,研究员级高级工程师, 地球化学专业。Email: 1043034588@qq.com

责任编辑: 蒋实

收稿日期: 2024-08-25   修回日期: 2023-12-25  

基金资助: 江苏省自然资源发展专项资金(海洋科技创新)项目(JSZRHYKJ202117)
江苏省自然科学基金面上项目(BK20171496)

Received: 2024-08-25   Revised: 2023-12-25  

摘要

基于江苏省里下河平原区所积累的有关生态地球化学调查数据,通过元素分布对比、相关分析、R型聚类分析、主成分分析等,系统探讨了该区富硒土壤的元素地球化学特征和成因机制,为合理开发利用第四纪沉积类型的富硒土地资源等提供了依据或线索。研究结果显示:里下河富硒土壤为典型的第四纪沉积成因,富有机质、偏还原的封闭的潟湖相沉积环境是形成局地富硒土壤的基础;富硒土壤特征元素组合为Se-OM-N-K-Fe-Co,主要位于地表30 cm以上深度,Se含量多为(0.3~0.4)×10-6,分布均匀;土壤中大多数元素之间有显著正相关性,Se-OM、Se-CEC的相关系数r分别为0.74、0.66,Se和pH之间有较显著负相关性,相关系数为-0.35;富硒土壤形成要经历成土母质初始富集、成土期间再富集和成土后表生富集3个富Se阶段,以及非潟湖相沉积物(如海相沉积等)的干扰,有机质吸附、胶体吸附和生物地球化学作用是导致土壤Se富集的主要原因;富硒土壤中还伴有Cu、Pb、Zn、Ni、Co、V等相对富集,但相关重金属未超标。

关键词： 富硒土壤; 元素; 地球化学特征; 成因机制; 里下河地区; 江苏

Abstract

Based on relevant eco-geochemical survey data collected fromthe Lixiahe plain area in Jiangsu Province,this study systematically explored the geochemical characteristics of elements in Se-rich soils and the genetic mechanism through elemental distribution contrast, correlation analysis, R-type cluster analysis, and principal component analysis. This study can be referenced for the rational production and utilization of Se-rich land resources of the Quaternary sedimentary type. Key findings are as follows: (1)Se-rich soilsin the Lixiahe area are typical Quaternary sediments, and the closed lagoon facies sedimentary environment characterized by rich organic matter and slightly reducing conditions plays a foundational role in the formation of local Se-rich soils;(2) Typical element association, Se-OM-N-K-Fe-Co, in Se-rich soils is primarily located within a depth of 30 cm from the surface, with Se content ranging mostly from 0.3×10-6 to 0.4×10-6 in a uniform distribution; (3) Significant positive correlations between Se and some other elements can be observed in the soils, with the correlation coefficients (r)between Se and OM,and Se and CEC being 0.74 and 0.66, respectively.In contrast, Se exhibits a significant negative correlation with pH, with a correlation coefficient of -0.35; (4) The formation of Se-rich soilsmight have experienced three Se enrichment stages: the initial enrichment in soil parent materials, the re-enrichment during soil formation, and the supergene enrichment after soil formation, accompanied by interference from non-lagoon facies sediments (such as marine sediments). Organic matter adsorption, colloid adsorption, and biogeochemistry constitute the main causes of Se enrichment in the soils; (5) The Se-rich soils are also relatively enriched in heavy metal elements like Cu, Pb, Zn, Ni, Co, and V, which are within the national limit standards.

Keywords： Se-rich soil; element; geochemical characteristics; geneticmechanism; Lixiahe area; Jiangsu Province

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本文引用格式

廖启林, 黄顺生, 许伟伟, 崔晓丹, 金洋, 刘玲, 汪媛媛, 李文博, 周强. 江苏省里下河地区富硒土壤元素地球化学特征及其成因机制[J]. 物探与化探, 2024, 48(4): 1114-1124 doi:10.11720/wtyht.2024.1369

LIAO Qi-Lin, HUANG Shun-Sheng, XU Wei-Wei, CUI Xiao-Dan, JIN Yang, LIU Ling, WANG Yuan-Yuan, LI Wen-Bo, ZHOU Qiang. Elemental geochemical characteristics and genetic mechanisms of Se-rich soils in the Lixiahe area in Jiangsu Province[J]. Geophysical and Geochemical Exploration, 2024, 48(4): 1114-1124 doi:10.11720/wtyht.2024.1369

0 引言

硒(Se)在1973年被世界卫生组织确认为人类和动物必不可少的微量元素[1], 具有保护心肌健康、抗氧化、防衰老、增强人体免疫力以及防癌抗癌等功用,被比喻为“主宰生命的微量元素”。近年来围绕元素Se的环境地球化学调查研究[2⇓⇓⇓-6]一直处于方兴未艾之中,富硒土壤作为生产天然富硒食品的主要物质基础,正受到各地高度重视和绿色生态产业的普遍欢迎,富硒土壤元素地球化学特征及其成因等已成为当前勘查地球化学及其相关学科的一大研究热点[4⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓-14]。自然界中的Se属于稀散的亲硫元素,其局部富集离不开特定地质环境[8,15⇓-17]。前人对富硒土壤元素地球化学特征的研究多偏重调查成果的总结与报道,而且多集中于富硒岩层为主要物质来源的富硒土壤[9⇓⇓⇓⇓-14],而真正涉及到第四系沉积物质来源的富硒土壤案例并不多,见诸文献的似乎只有浙北地区[18]。就我国相当部分耕地集中在平原区的实情而言,开发利用好第四纪沉积形成的富硒土壤或许更有现实意义。本研究团队积江苏省土壤元素地球化学调查评价数十年之功,初步证实江苏省里下河平原区的富硒土壤属于第四纪沉积成因,其元素组合与土壤富硒机制同国内常见的来自于富硒岩层的富硒土壤可能有一定差异。本文以先前掌握的相关生态地球化学调查、评估等数据为基础,拟对江苏省里下河地区的富硒土壤元素地球化学特征及其成因机制做探讨,期望能为从事土壤元素地球化学调研及天然富硒土地资源开发利用的同行提供部分参考或新的线索。

1 研究区概况及数据来源

江苏省是我国著名的经济和农业大省,也是山地最少、平均海拔最低和唯一的通江达海省区,基岩出露区面积不到20%,80%以上陆域为第四系所覆盖,主要包含下更新统、中更新统、上更新统和全新统等沉积地层。全省气候和农耕环境刚好处于我国南北过渡带,既有北方旱作的悠久历史,也有南方水田的独特优势,大宗农产品包括稻谷、小麦、玉米等。里下河地区(或里下河洼地)位于江苏省中部,被形象比喻为江苏省地形之“锅底”,全部为第四系所覆盖,沉积厚度多在200 m以上,基岩大多被埋藏在数百米之下。第四系主要包含河流相、河湖相、河湖冲积相、湖海沉积相、湖沼相、潟湖相等,岩性主要有黏土、淤泥质黏土、亚黏土、亚砂土、砂土等。潟湖相常伴随地势低洼处分布,具有一定的随机性,通常更富有机质。里下河地区为江苏省最主要的大米产地,已建成多个国家级商品粮生产基地或绿色农业发展示范基地,当地土壤Se总体处于高背景偏丰富水平,局地富硒土壤多散落在淮安以南到泰州以北的广大区域(图1),已圈定数片富硒土壤面积超过5万亩的农田。

图1

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图1   江苏省富硒土壤分布状况及研究区位置

Fig.1   Spatial distribution of the main Se-enriched soil in Jiangsu Province and studied area location


江苏省于2009年率先结束其全省国土的区域生态地球化学调查(1∶250 000),掌握了包括里下河地区在内的全省土壤54项指标的生态球化学调查数据,Se作为上述54项指标之一,加上其特殊的生态环境效应,自然受到了更多关注。之后,又陆续开展了江苏省平原地区大部分市县的1∶50 000土地质量地球化学评估(少许乡镇还完成了1∶10 000高精度评价),进一步收集到里下河地区包含Se在内的土壤元素分布数据。截止2022年已经累计收集到里下河地区约1.2万km2国土上30 000多件土壤样品的元素地球化学调查数据,掌握了土壤样品中Se、OM、pH、CEC、Cd等以微量元素为主的26个地球化学指标的真实分布状况,为深入探讨里下河地区富硒土壤元素地球化学特征奠定了扎实的资料基础。

江苏省发现大面积富硒土壤的历史可以追溯到20年以前,目前已经有3个地区获得中国地质学会认定的“天然富硒土地”授牌,里下河局部地区富硒土壤就是其中之一。在过去近20年的富硒土地开发利用实践中,本团队相关人员也先后对江苏省富硒土壤的分布规律、元素地球化学特征、成因机制及资源潜力等进行了持续探索研究[19⇓⇓-22],为有效开发利用江苏省珍贵的富硒土地资源提供了依据或线索。上述探索研究涉及到部分里下河富硒土壤的信息,但未专门针对里下河地区的富硒土壤元素地球化学特征及其成因等进行研究。

2 里下河富硒土壤元素地球化学特征

2.1 元素含量分布特征

依据1∶50 000土地质量地球化学评估数据,对里下河地区富硒土壤中Se等元素地球化学参数进行统计,结果见表1。由该表可以看出:

表1   里下河地区富硒土壤元素地球化学参数统计(N=1313)

Table 1  Geochemical parameters of elements of selenium-enriched soil in Lixiahe area

指标X—minX—maxX—CVX—gSaX—minaX—maxaX—aCVa里下河土
壤均值		江苏省土
壤均值[19]		石嘴山富硒
土壤均值
Se0.260.70.300.160.3011790.260.350.290.090.200.210.34
OM1.4610.844.330.244.2012681.956.544.250.222.281.881.89
N404503523350.23227412751142347423140.2014311252978
P359368810240.32983121947414669620.21703791983
K1.432.541.990.081.9812361.682.322.000.061.911.821.35
Ca0.613.770.980.430.9210520.611.030.820.101.332.134.97
Mg0.581.601.010.151.0011600.781.180.980.080.971.011.53
Fe1.935.473.480.143.4412012.584.393.480.103.573.353.19
Mn21629444930.2947811942646674650.17583629645
Mo0.1917.400.771.250.6410940.260.860.560.220.480.5560
B26.3145.057.00.1556.0115847.070.058.00.0857560.82
F2659866030.1659512494037995990.14573546660
Cl37.410311380.581221180372271180.37100209-
As3.2917.507.810.227.6212234.4510.907.690.178.79.412.91
Cd0.110.590.230.320.2211730.120.300.210.180.1330.1510.21
Hg0.0370.4400.0950.390.08911970.0370.1400.0860.260.0620.0820.038
Sb0.3815.700.860.540.8311800.461.140.800.170.830.96-
Cu11.3354.031.00.3830.0115619.041.230.00.15272624
Pb18.448.228.00.1428.0123320.035.628.00.1125.926.823
Zn55.2368.097.00.2395.0113467.0116.092.00.11747372
Cr54.2210.087.00.1686.0121766.0106.086.00.09817666
Ni16.5445.037.00.3936.0121325.048.637.00.1334.632.932
Co6.2121.2014.000.1514.00118910.0017.5014.000.1113.613.713
V48.2142.095.00.1594.0127262.0128.095.00.149288-
CEC863331990.2019512891052901980.19---
pH4.468.476.540.136.4913114.638.476.540.137.197.338.51

注:N为样品数;OM、K、Ca、Mg、Fe含量单位为%,CEC含量单位为mmol/kg,pH无量纲;X—min为最小值,X—max为最大值, X—为算术平均值,CV为变异系数,X—g为几何均值,Sa为正态分布时参与统计样品数,X—mina、X—maxa、X—a、CVa分别为正态分布时的最小值、最大值、算术平均值、变异系数;石嘴山富硒土壤元素均量引自《石嘴山地区富硒土地质量调查评价成果报告》;“-”为无数据。

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1)研究区土壤Se含量为(0.26~0.7)×10-6,平均值(算术均值,余同)0.3×10-6,变异系数为0.16。相比江苏省全省[19]和里下河地区土壤平均值而言,里下河富硒土壤的Se含量要明显偏高,其土壤Se平均含量与我国北方平原地区的富硒土壤平均含量(如宁夏石嘴山)基本相当。

2)里下河富硒土壤的pH介于4.46~8.47,均值6.54,总体属于中性偏碱性的土壤环境;有机质含量(OM)为1.46%~10.84%,平均含量4.33%,其OM均量比江苏省土壤OM背景值(1.88%)高出2倍以上,也远远大于宁夏石嘴山富硒土壤的OM均量。

3)里下河富硒土壤As、Cd、Hg、Pb、Cr等重金属元素的最大值分别为17.5×10-6、0.59×10-6、0.44×10-6、48.2×10-6、210×10-6,均未超过国家土壤环境质量标准限定的农用地土壤风险筛选值(GB 15618—2018),且5种重金属元素的平均含量更是远低于农用地土壤风险筛选值,表明当地的富硒土壤多属于绿色富硒土壤。

4)里下河富硒土壤的元素含量变异系数普遍小于0.5,在所分析测试的26个指标中,仅有Mo、Cl、Sb 3个元素的变异系数大于0.5。当剔除少量特异含量数据,致使元素分布满足正态分布要求时,上述26个元素(或指标)的变异系数全部小于0.5,指示里下河富硒土壤元素含量分布总体较均匀,且较好地继承了原始沉积环境的属性。

图2展示了里下河富硒土壤区典型土壤沉积剖面(或垂向剖面,余同)Se等元素含量变化情况,可以看出Se与OM的变化相似度极高,都大致经历3个阶段的相对富集,分别发生在约140 cm、70 cm、30 cm深度,说明地表30 cm以上的富硒土壤可能是第四纪沉积成土期间经过多次Se富集的结果。土壤pH在70 cm以下相对稳定,70 cm以上呈逐渐缓慢降低的趋势。土壤N、P、S、Pb、Zn这类与人为活动关系甚密切的元素总体呈现了显著的表层富集特征,其30 cm以上深度的含量显著高于30 cm以下深度的含量。Cr、Fe随深度变化不甚明显,总体趋势是30 cm以下深度含量相对更高,且存在由深到浅含量渐次降低的趋势,这可能与200 cm以浅第四纪沉积成土的自然环境演化有关。本次累计在里下河地区测定了类似土壤沉积剖面6条,基本都证实当地土壤存在相对一致的Se浅表富集趋势,凡是靠近潟湖相沉积部位的剖面都能发现上述3个阶段Se聚集特点。

图2

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图2   里下河富硒区典型土壤沉积剖面Se等元素含量变化

Fig.2   Variation of Se and other elements in typical soil sedimentary profile in the Lixiahe Se-rich area


2.2 元素相关系数统计分析

元素相关性分析是探讨富硒土壤成因的常用方法[23⇓-25],相关系数(r)统计对比更是揭示元素含量之间相关性密切程度的直接手段。里下河富硒土壤的元素含量相关系数统计结果如表2所示,对比该表数据不难发现:

表2   里下河地区富硒土壤元素含量相关系数统计

Table 2  Correlation coefficients of elements content in the Se-enriched soils in Lixiahe area

指标SepHCECOMNKCaMgFeFCdCuPbZnNiCo
Se1.0**
Mo0.34**
pH-0.35**1.0**
CEC0.66**-0.46**1.0**
OM0.74**-0.49**0.62**1.0**
N0.73**-0.45**0.59**0.94**1.0**
P0.02*0.00*-0.31**0.21**0.24**
K0.55**-0.17**0.65**0.38**0.41**1.0**
Ca-0.23**0.68**-0.45**-0.36**-0.33**-0.02**1.0**
Mg0.25**0.37**0.22**0.04*0.10**0.71**0.58**1.0**
Fe0.58**-0.18**0.72**0.40**0.44**0.93**-0.00*0.74**1.0**
Mn0.08**0.18**0.06**-0.08**-0.05*0.22**0.26*0.35**0.35**
F0.53**-0.23**0.63**0.41**0.44**0.79**-0.05*0.59**0.84**1.0**
Cl0.23**-0.18**0.09**0.39**0.40**0.06**-0.01*0.02*0.07**0.15**
As0.15**0.08**0.12**0.06**0.10**0.38**0.05*0.36**0.37**0.26**
Cd0.49**0.12**0.17**0.39**0.44**0.45**0.28*0.55**0.48**0.39**1.0**
Hg0.05*-0.14**0.01**0.20**0.19**-0.15**-0.17**-0.18**-0.10**-0.07**0.06**
Sb0.42**-0.11**0.30**0.29**0.30**0.33**-0.02*0.28**0.40**0.39**0.36**
Cu0.57**-0.17**0.60**0.46**0.46**0.69**-0.02*0.52**0.75**0.65**0.46**1.0**
Pb0.57**-0.22**0.41**0.53**0.54**0.51**-0.05*0.36**0.55**0.46**0.55**0.52**1.0**
Zn0.55**-0.11**0.43**0.45**0.47**0.56**0.05*0.49**0.66**0.53**0.60**0.59**0.60**1.0**
Cr0.16**-0.03*0.14**0.08**0.08**0.11**0.03*0.11**0.24**0.15**0.16**0.19**0.13**0.52**
Ni0.54**-0.18**0.66**0.41**0.41**0.76**-0.05*0.56**0.81**0.68**0.37**0.95**0.46**0.57**1.0**
Co0.55**-0.14**0.69**0.35**0.39**0.92**0.01*0.74**0.97**0.82**0.46**0.72**0.50**0.60**0.79**1.0**
V0.52**-0.05*0.48**0.36**0.37**0.66**0.12*0.64**0.76**0.58**0.52**0.59**0.61**0.64**0.63**0.72**

注:“**”表示在0.01水平(双侧)上显著相关;“*”表示在0.05水平(双侧)上显著相关。

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1)土壤Se和OM的相关性最好,二者之间呈显著正相关,相关系数r=0.74。此外,Se与CEC、N、Fe、K、F、Cu、Pb、Zn、Ni、Co、V等也存在显著正相关,相关系数r均大于0.5;Se与pH之间存在一定的负相关性,相关系数r=-0.35。

2)本次富硒土壤研究共测试了26个指标,任意两个不同指标之间的相关系数对比结果显示,以OM-N、Fe-Co、Fe-K、K-Co 4个元素对的正相关性相对最密切,其相关系数r全部大于0.9,最高者为Fe-Co,r=0.97,指示在富硒土壤形成过程中,具有相同或相似物质来源的元素对之间的正相关性更为显著。

3)上述元素对之间,相关系数绝对值全部小于0.5的只有Mo、B、P、Cl、As、Hg,这6个元素之间及其与其余指标之间均未呈现出显著相关性(依据以往江苏省境内土壤元素分布的海量调查数据的相关性统计经验得知,只有相关系数r绝对值大于0.5时,其变量之间的相关性显著与否检验才满足显著的基本条件),说明Mo、B、P、Cl、As、Hg在富硒土壤形成过程中可能扮演了特殊角色,与其余各元素的地球化学行为不尽一致。

上述富硒土壤的元素相关系数统计分析结果对比,至少可证实3点,其一是元素地球化学亲缘关系客观存在,如土壤OM和N之间,pH和Ca之间,亲铁元素Fe、Cu、Ni、Co、V之间都存在普遍的正相关性(相关系数r普遍大于0.5);其二是pH除了与Ca之间存在显著正相关外,与其他微量元素之间多呈显著或较显著负相关(相关系数r普遍小于-0.35),这也部分解释了为何提高pH反而不利于土壤Se富集的原由;其三是里下河富硒土壤的形成过程应该是一个伴生有多个微量元素相对富集的过程,这其中也自然不乏Cu、Pb、Zn、Ni、Co、V等重金属元素的相对富集,而OM相对富集是形成富硒土壤的至关重要的原因。

2.3 R型聚类分析

R型聚类分析也是解析富硒土壤成因及其物质来源的常用手段[26]。里下河富硒土壤元素含量R型聚类分析结果如图3所示,可看出在此聚类分析结果中Se与 OM、N被分在一个族群,紧邻Se-OM-N之后的是K-Fe-Co-Cu-Ni-Cr组合,再往后是Mg-V-Pb-Cd-Zn组合,继之是pH-Ca-CEC-F-Mn组合,最后是As-Sb-Hg-P-Cl-Mo-B组合。该聚类分析结果(元素组合和排序等)同上述元素相关系数统计分析结果十分吻合,证实当地富硒土壤中的Se确实与OM有相对最密切关系,OM和N的相关系数r高达0.94,所以Se-OM-N被聚类分析分在同一族群。同理,因为在富硒土壤中Mo、B、P、Cl、As、Hg等与其他元素的相关性都不密切(相关系数绝对值全部小于0.5),自然界As、Sb、Hg都属于低温亲硫元素,通常在内生和外生地球化学循环中大多一起行动(如一同成矿富集、一同被迁移到某个沉积环境等),所以导致As-Sb-Hg-P-Cl-Mo-B组合出现在距离Se相对最靠后的位置,指示它们在富硒土壤形成中的确是发挥了与OM等不一样的作用。此外,前人的相关研究也证实聚类分析等所揭示的元素组合特征,其本质上是富硒土壤物质来源及其成因机制的综合反映[11⇓⇓⇓-15],如Se和OM、N的紧密组合,就是第四纪沉积过程聚集Se的痕迹[13],As-Sb-Hg-P-Cl等元素组合偏离Se的组合,就代表在第四纪沉积演化中的各自轨迹不一样,重金属在表土富集多偏向人为或后天因素,而Se和OM的相对富集更多偏向“先天+人为”等多重因素[11,13,18,26]。因此,富硒土壤的元素组合可以反映其成因,这点是完全无疑的。

图3

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图3   里下河地区富硒土壤元素R型聚类分析结果

Fig.3   Dendrogram of Se and other elements or geochemical indicators of Se-rich soil in the Lixiahe area


2.4 主成分分析

元素含量主成分分析也是判别富硒土壤物质来源与成因的重要手段。利用里下河富硒土壤的元素含量分布数据,先采用IBM SPSS Statistics 25软件对数据进行KMO和Bartlett球形度检验。经检验,KMO值为0.735(>0.7),Bartlett球形度检验显著性水平为0.002(<0.05),证实数据适合做主成分分析。基于主成分分析,采用Kaiser正态化最大方差法对提取的成分矩阵进行正交旋转,结果见表3。由表3可知,前6个主成分特征值均大于1,累积方差贡献率为75.560%,能基本代表原始数据所包含的信息。

表3   里下河地区富硒土壤元素旋转成分矩阵

Table 3  Rotated component matrix of elements distribution in Se-rich soil from the Lixiahe area

指标PC1PC2PC3PC4PC5PC6
Se0.5060.6210.251-0.153-0.238-0.126
OM0.1420.8710.208-0.249-0.1130.009
pH-0.080-0.214-0.1930.8620.025-0.002
CEC0.4140.7580.149-0.067-0.091-0.152
N0.1000.8740.175-0.205-0.0970.058
P-0.4640.4640.0100.0030.0820.524
K0.9470.0270.019-0.150-0.013-0.003
Ca-0.355-0.077-0.1520.774-0.0790.115
Mg0.826-0.061-0.0490.364-0.0250.105
Fe0.9600.0480.154-0.0970.069-0.025
Mn0.389-0.1060.2260.5200.3650.177
Mo0.1640.1410.216-0.1660.0940.541
B-0.150-0.1110.0490.0880.840-0.064
F0.5750.1290.003-0.2390.6200.000
Cl-0.245-0.136-0.1450.0500.2380.648
Cd0.1860.5980.3020.050-0.0260.424
As-0.058-0.1710.723-0.213-0.0180.248
Hg-0.4130.1820.5590.0320.137-0.185
Sb0.2670.1430.685-0.1700.1230.042
Cu0.7780.3110.244-0.071-0.0090.104
Pb0.3920.1350.763-0.163-0.166-0.049
Zn0.3540.2980.380-0.0240.0430.493
Cr0.7300.1050.230-0.0480.100-0.228
Ni0.9510.0960.152-0.096-0.014-0.094
Co0.9590.0320.082-0.0780.092-0.032
V0.837-0.0160.259-0.068-0.157-0.068
特征值9.0423.4992.1782.1351.5021.290
方差贡献率/%34.77513.4598.3778.2135.7764.960
累积方差贡献率/%34.77548.23556.61164.82470.60075.560

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主成分1(PC1)的方差贡献率为34.775%,其中,K、Fe、Ni、Co、V、Mg在PC1上具有较高的因子载荷,分别为0.947、0.96、0.951、0.959、0.837、0.826,此时Se的因子载荷为0.506。前人研究表明,成土母质及第四纪初始沉积环境是决定富硒土壤诞生的基本要素[27⇓⇓-30],上述主成分1的特征正好记载了里下河富硒土壤形成的初始沉积环境信息,K、Mg应该是偏碱性沉积环境的反映,Fe、Ni、Co、V可能是偏还原沉积环境的反映,主成分1整体反映了富硒土壤形成时的偏碱性、还原的初始沉积环境,与当地富硒土壤集中分布于潟湖相吻合。

主成分2(PC2)的方差贡献率为13.459%,其中,OM、CEC、N在PC2上具有较高的因子载荷,分别为0.871、0.758、0.874,此时Se的因子载荷为0.621。PC2也是6个主成分中Se因子载荷最高者,而且其代表性因子载荷主要是OM、CEC和N,可以判断这些就是控制当地富硒土壤形成的关键因子,即PC2实际上代表了里下河富硒土壤形成的主要贡献者或最主要的地球化学控制因素。

主成分3(PC3)的方差贡献率为8.377%,其中,Pb、As、Sb、Hg在PC3上具有较高的因子载荷,分别为0.763、0.723、0.685、0.559,此时Se的因子载荷为0.251。依据经验不难判断,PC3代表的是表层土壤受人为活动影响的部分信息记载,预示里下河富硒土壤在成土之后可能存在浅表再富集,这与里下河富硒土壤主要分布在30 cm以上深度是一致的。

主成分4(PC4)的方差贡献率为8.213%,其中,pH、Ca在PC4上具有较高的因子载荷,分别为0.862、0.774,此时Se的因子载荷为-0.153。从前面的土壤Se与pH呈较显著负相关、pH与Ca呈显著正相关推测,PC4应该是控制土壤Se富集的又一组地球化学因子,不过是表现为与OM、CEC不同变化方向的影响因子,OM、CEC表现的是正相关,而pH表现的则是负相关。

主成分5(PC5)和主成分6(PC6)的方差贡献率分别为5.776%、4.96%,其中,B、F在PC5上具有相对较高的因子载荷,Cl、Mo、P在PC6上具有相对较高的因子载荷,全部大于0.524,此时Se的因子载荷均为负值,分别为-0.238、-0.126。结合前面的元素相关系数分析、聚类分析结果,可以推断PC5和PC6在里下河富硒土壤形成中的贡献相同,代表了潟湖相之外的沉积环境产物(可能是海相或海陆相混合沉积物等),应该是形成当地富硒土壤的干扰因素,主要发挥干扰作用。

3 里下河富硒土壤成因机制分析

富硒土壤的成因及其富硒机制直接关系到富硒土壤的质量及其利用价值或前景[31⇓-33],从前人对富硒土壤的诸多成因探讨案例以及控制自然界硒富集的相关研究结果[21,34⇓-36]来看,富硒物质来源和有利的第四纪沉积环境无疑是影响富硒土壤成因的关键要素,如土壤OM、pH、Eh、CEC、粒径、黏土矿物和Fe-Mn氧化物含量等都是制约Se迁移富集的重要地球化学因子[35,37⇓⇓⇓⇓-42]。里下河富硒土壤属于第四纪沉积成因,其土壤Se富集过程应该比缘于富硒岩石风化沉积所形成的富硒土壤要更为复杂一些,通常要经历第四纪潟湖相沉积初始富集、沉积成土过程中的分选富集和成土后的表生富集3个过程或阶段,在形成第四纪沉积型富硒土壤的过程中还会伴随有非泻湖相沉积物的干扰等,可初步将其成因模式归纳为“三期富集+多因素控制”(如表4所示)。图2显示里下河富硒土壤在200 cm以上深度有3个相对富集层位,且与OM富集部位吻合,主成分分析显示Se载荷因子在3组主成分中为正值(其余皆为负值),元素相关性分析显示Se主要同3类元素(分别是常量元素K、Fe,质地指标OM、CEC,微量元素Cu、Pb、Zn、Ni、Co、V)具有显著正相关性,就是表4成因模式总结的直接证据。

表4   里下河地区富硒土壤成因模式总结

Table 4  Genetic model of Se-enriched soil in the Lixiahe area

硒富集过程主要控制因素地球化学证据富硒效果及其机制成因类型
初始富硒(Se首次聚集)相对封闭的第四纪潟湖相沉积环境和碱性偏还原的富含有机质的先天含Se沉积物Se与铁族元素(Fe、Ni、Co、V等)之间呈现显著正相关性,主成分分析结果中Se载荷因子为正通过有机质吸附等将第四纪沉积物携带的Se汇聚到潟湖相,但未达到富硒土壤标准第四纪沉积成因,与先天富硒岩层无关,潟湖相是其最佳聚集部位,富硒土壤主要分布在30 cm以上深度, Se平均含量通常刚达标
成土富硒(Se二次聚集)第四纪沉积成土期间不断聚集的有机质和沉积分选作用生成的细颗粒矿物(含胶体、黏土矿物等)Se与OM、CEC之间呈现显著正相关性,主成分分析结果中Se载荷因子为正且具有最大值通过沉积分选和胶体吸附等将Se进一步汇聚到黏土矿物,部分达到富硒土壤标准
表生富硒(Se三次聚集)成土后的生物活动及表土中相对更富集的有机质和相对酸化的土壤质地或环境Se与OM呈最显著正相关性、与pH呈较显著负相关性,Se-OM-N为其最具代表性元素组合,主成分分析显示Se载荷因子为正通过生物富集作用(含pH降低等)将黏土矿物中的Se进一步汇聚到地表,形成富硒土壤
伴随第四纪沉积的干扰作用潟湖相之外的第四纪沉积物(如海相沉积物的混入)富硒土壤中B、Cl、P等与所有元素相关性均不密切,主成分分析显示Se载荷因子为负对富硒土壤生成无贡献,只会干扰富硒土壤的形成或质量

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里下河地区及其周边都是上百米厚的第四系,其先天富硒物质来源基本与基岩无关。作为第四纪潟湖相沉积环境下形成的富硒土壤,其富Se或局部聚集Se的过程大致可推断如下:

1)成土母质初始富集(Se首次聚集)。潟湖相在第四纪沉积演化中总体属于一个相对封闭、低洼的湖盆环境,偏还原且相对富有机质,有利的pH、Eh环境并借助沉积物中有机质吸附或其他相关的物理、化学、生物作用,将分散(或正常分布)在第四系沉积物中的Se汇聚到潟湖相,形成相对富Se的成土母质。此时初步富硒的成土母质只是相对富Se,并未达到富硒土壤的含量要求。

2)成土期间(沉积成土过程中)再富集(Se二次聚集)。初步富硒的成土母质伴随第四纪演化、不断增加沉积厚度或带电荷矿物等,通过机械分选(如重力分异)、胶体吸附和生物地球化学作用等,进一步将成土母质中的Se富集到细颗粒沉积物或黏土矿物中,在黏土矿物或细颗粒矿物比较集中的地段可能已经生成局部富硒土壤。

3)成土后表生富集(Se三次聚集)。潟湖相沉积物经过第四纪沉积演化,形成可被耕种的土壤后,因为生物活动(特别是微生物等)导致表土环境有机质(OM)进一步增加,土壤pH下降,加上耕种等导致土壤质地有所改变(黏土矿物更加聚集等),致使先前已经汇聚在潟湖相细颗粒沉积物中的Se继续向表层土壤转移富集,从而使得里下河第四纪沉积型富硒土壤具有显著的表聚性特征,大部分富硒土壤主要分布在地表30 cm以上深度。

总之,里下河富硒土壤的成因机制与物质来源等和常见的缘于富硒岩石的富硒土壤有差异,属于典型的第四纪沉积型富硒土壤。此类富硒土壤Se含量一般集中在(0.3~0.4)×10-6,主要分布在30 cm以上深度,多受潟湖相控制,土壤Se与OM具有最显著的正相关性。因为第四纪沉积型富硒土壤主要分布在平原区,农耕条件相对更加优越,一旦形成规模化开发利用效益,其影响可能更加深远。鉴于此类富硒土壤的成因有一定特殊性,土壤Se含量总体上要低于山区中的岩石风化型富硒土壤等特点,结合前人开发利用富硒土壤的成功经验和相关注意事项[31,43⇓⇓⇓-47],针对里下河这类平原区第四纪沉积型富硒土壤的开发利用,今后宜加强土壤有效Se及其形态、富硒土壤的生态或健康效应等研究,视情况为类似的富硒土壤拟定合适的评价标准。

4 结论

1)里下河富硒土壤主要缘于潟湖相沉积作用,属于平原区典型的第四纪沉积型富硒土壤。富硒土壤主要分布在地表30 cm以上深度,范围常与潟湖相高度吻合,Se含量多为(0.3~0.4)×10-6,Se及其相关元素含量变异系数大多小于0.5,其特征元素组合为Se-OM-N-K-Fe-Co。

2)富硒土壤中Se与OM之间具有显著正相关性,相关系数r=0.74。此外,土壤Se与CEC之间也具有显著正相关性,与pH之间具有较显著负相关性。富硒土壤中大多数元素之间都存在显著正相关性,以Fe和Co的正相关性最好,其相关系数r=0.97。

3)富硒土壤的形成通常要经历3个富Se过程或阶段,分别是成土母质初始富集、成土期间再富集和成土后表生富集,主要富硒机制依次为有机质吸附、胶体吸附、随生物量剧增的综合吸附。有机质与Se同步富集贯穿始终,不同富硒阶段都保存了相关的元素地球化学证据。

4)第四纪潟湖相独具的相对封闭的富有机质、偏还原沉积环境,是形成里下河富硒土壤的基础。在形成局部富硒土壤的同时,还伴随有Cu、Pb、Zn、Ni、Co、V等重金属的相对富集和非潟湖相沉积物的干扰(如B、Cl、P等可能部分来源于海相沉积),但富硒土壤中相关重金属未超标。

致谢

参加该项研究的还有任静华、华明、朱伯万、贺新星、刘玮晶、徐宏婷、李文婷等同事,宁夏回族自治区地球物理地球化学调查院王志强教授提供了石嘴山地区富硒土壤的相关地球化学调查数据供本次研究对比参考,江苏省地质调查研究院有关领导和专家等对该项研究给予了大力支持与指导帮助,谨一并诚致谢忱!

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夏伟, 杨军, 项剑桥, 等.

江汉平原富硒土壤来源解析及其生物富集程度研究——以沙洋县东北部为例

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Xia W, Yang J, Xiang J Q, et al.

Source analysis and bioenrichment of selenium-rich soil in the Jianghan Plain:A case study from the northeast of Shayang County

[J]. Acta Geologica Sinica, 2023, 97(5):1670-1682.

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杨良策, 李明龙, 杨廷安, 等.

湖北省恩施市表层土壤硒含量分布特征及其影响因素研究

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DOI:10.16536/j.cnki.issn.1671-1211.201506013      [本文引用: 1]

通过对湖北省恩施市新塘乡表层土壤的系统调查研究,总结了该区表土硒含量分布特征及其影响因素。结果表明:研究区表土硒含量均值1.49 mg/kg,是全国均值的7.2倍,远超过全国表土硒含量水平;不同地质背景和土壤类型表土硒含量分布均存在较大差异,其中二叠系孤峰组含炭岩系出露区表土硒含量明显高于其他地层分布区,地质背景是控制该区表土硒含量分布的主要因素,不同土壤类型硒含量的差异,是成土母岩和地形地貌共同作用的结果;该区非富硒区表层土壤中有机碳与硒含量具有明显的正相关性,而富硒层区则相关性降低,显示为硒的多因素特征,CaO对硒含量分布也有一定的影响,但该区土壤pH值与硒含量无明显相关性。

Yang L C, Li M L, Yang T A, et al.

Study on distribution characteristics of selenium content of surface soil and its influencing factors in Enshi city,Hubei Province

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谢薇, 杨耀栋, 侯佳渝, 等.

天津市蓟州区富硒土壤成因与土壤硒来源研究

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Xie W, Yang Y D, Hou J Y, et al.

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梁红霞, 侯克斌, 陈富荣, 等.

安徽池州地区富硒土壤地球化学特征及成因分析

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DOI:10.16536/j.cnki.issn.1671-1211.2022.02.004      [本文引用: 1]

基于安徽省多目标区域地球化学调查及池州市富硒土壤资源地球化学调查工作,对池州地区表层土壤硒分布特征及其影响因素进行研究。结果表明,该区表层土壤硒含量平均值为0.470 mg/kg,明显高于江淮流域平均值(0.290 mg/kg),富硒土壤资源丰富。不同地层分布区土壤硒含量差异较大,二叠系栖霞组—大隆组灰岩、硅质岩、硅质页岩、钙质页岩分布区土壤硒含量最高(平均值为1.106 mg/kg),白垩系徽州组砂砾岩、钙质砂岩、钙质粉砂岩分布区土壤硒含量最低(平均值为0.226 mg/kg),地质背景(岩石分布)对土壤硒含量及分布起控制作用。同时发现土壤类型、土地利用方式、土壤pH以及有机质含量是影响池州市土壤硒含量的重要因素。区内石质土硒含量最高,但分布极少,红壤和石灰岩土是区内主要的储硒类型。此研究成果对池州市土地的合理规划利用、富硒产业的科学发展具有重要指导意义。

Liang H X, Hou K B, Chen F R, et al.

Geochemical characteristics and genesis analysis of selenium-rich soilsin Chizhou Area,Anhui Province

[J]. Resources Environment & Engineering, 2022, 36(2):154-162.

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福建省武平县富硒土壤特征及成因分析

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Characteristics and genesis of selenium-rich soil in Wuping Area,Fujian Province

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