利用地面γ总量转换为空气吸收剂量率进行环境辐射水平评价——以桂阳县潘家村和永兴县土桥村实测数据为例
Assessing radiation levels in the environment by converting total natural gamma radiation into the absorbed dose rate in air: A case study of measured data from Panjia Village, Guiyang County and Tuqiao Village, Yongxing County
第一作者:
责任编辑: 蒋实
收稿日期: 2023-02-13 修回日期: 2023-09-19
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Received: 2023-02-13 Revised: 2023-09-19
在长期的铀矿普查中,我国积累了海量的γ总量数据资料,但应用这些数据进行放射性环境评价的研究极少。本文从γ总量和空气吸收剂量率的测量原理出发,通过梳理γ总量、放射性核素含量与空气吸收剂量率之间的关系,建立起地面γ总量与空气吸收剂量率之间的联系,分析了仪器参数对测量误差的影响,认为γ总量仪器bK/bU=2.287、bTh/bU=0.430时,测量的γ总量与空气吸收剂量率满足严格线性关系,因此γ总量仪器的bK/bU、bTh/bU值越接近这两个数值,测得的γ总量转换为空气吸收剂量率越准确;利用湖南省电离辐射计量站模型进行了γ总量转换为空气吸收剂量率的系数求解,并分析了误差,推测了仪器参数中钾的铀当量值、钍的铀当量值的大致范围;在郴州市桂阳县潘家村岩体和郴州市永兴县土桥村灰岩地区进行了γ总量、γ能谱、空气吸收剂量率的同点位实测,结果显示,当核素含量比CK/CU均值小于1、CTh/CU均值小于3时,利用γ总量(FD3013仪器测得)估算的空气吸收剂量率与利用Beck公式根据能谱估算的空气吸收剂量率的误差基本处于同等水平,均方根误差均小于15%。根据国内核素的CK/CU、CTh/CU均值,认为国内大部分地区可以利用由FD3013仪器(或类似性能仪器)测得的γ总量数据估算空气吸收剂量率。利用已有铀矿普查资料中的γ总量数据转换计算有效空气吸收剂量率,为快速大面积评估环境天然放射性外照射水平提供了方法参考。
关键词:
China has accumulated massive data on total gamma radiation (γ) from the prolonged extensive surveys of uranium deposits. However, there is a marked lack of studies on radioactive environment assessment using these data. Based on the measurement principles of total gamma radiation and the absorbed dose rate in air, this study ascertained the relationships of the absorbed dose rate in air with the total natural gamma radiation and nuclide content and, accordingly, established the relationship between total gamma radiation and the absorbed dose rate in air. Furthermore, it analyzed the effects of instrument parameters on the measurement error, concluding that there existed a strictly linear relationship between the measured total gamma radiation and the absorbed dose rate in the air when bK/bU = 2.287 and bTh/bU = 0.430. Therefore, the bK/bU and bTh/bU ratios closer to both values correspond to more accurate absorbed dose rates in air converted from the measured total gamma radiation. Using the model of the Hunan Ionizing Radiation Measuring Station, this study calculated the coefficient for converting total gamma radiation into the absorbed dose rate in air, analyzed the error, and deduced the approximate uranium equivalent ranges of potassium and thorium in the instrument parameters. Furthermore, for the rock mass in Panjia Village, Guiyang County, Chenzhou City and the limestone area of Tuqiao Village in Yongxing County of the city, this study measured the total gamma radiation, gamma spectra, and absorbed dose rates in the air at the same stations. The results show that when the average nuclide content ratio CK/CU was less than 1 and CTh/CU ratio was less than 3, the absorbed dose rates in air estimated based on the total gamma radiation (measured using the FD3013 instrument) shared roughly the same error levels with those estimated based on energy spectra using the Beck formula, both yielding root mean square errors below 15%. As inferred from the average CK/CU and CTh/CU ratios of nuclides in China, the absorbed dose rate in air in most areas of China can be estimated using the total gamma radiation measured using an FD3013 instrument (or an instrument with similar performance). Overall, converting the total gamma radiation data from available extensive surveys of uranium deposits into effective absorbed dose rates in the air provides a methodological reference for rapid, large-area assessment of the external exposure level of natural radioactivity in the environment.
Keywords:
本文引用格式
刘俊峰, 彭文彪, 陶峰, 孟繁星, 韦光景, 刘虹, 邓居智, 陈辉, 付宸, 王培建.
LIU Jun-Feng, PENG Wen-Biao, TAO Feng, MENG Fan-Xing, WEI Guang-Jing, LIU Hong, DENG Ju-Zhi, CHEN Hui, FU Chen, WANG Pei-Jian.
0 引言
在放射性环境评价中,空气吸收剂量率是评价外照射最常用的指标,它能直接有效地表示γ辐射可能对人体的影响。空气吸收剂量率可以通过实测得出,也可以通过铀矿勘查数据转换(估算)得出。国内外积累了大量的铀矿普查资料,如能利用已有铀矿普查资料转换空气吸收剂量率,可快速实现大面积放射性环境评价工作,大大节约环境调查成本。
常用的转换方式有利用实测地面γ能谱和航空γ能谱估算空气吸收剂量率,这种方式以利用Beck公式转换最为有名:20世纪70年代,Beck采用实测地面γ能谱得出地面γ放射性核素浓度,并估算地表1 m高度的空气吸收剂量率[1]。此后,该方法在国际原子能机构(IAEA)等机构的出版物中均有涉及[2⇓-4]。美国和苏联等国家先后利用γ能谱(航空或地面)资料编制了γ空气吸收剂量率图。2000年开始,我国核工业航测遥感中心先后在甘肃省、河北省石家庄市及秦山核电站等地利用航空γ能谱估算了地面1 m高度处空气吸收剂量率,结果表明该估算方法有效[5-6]。中国地质大学(北京)王南萍等[7]则利用广东珠海地面γ能谱测量对空气吸收剂量率进行了估算,并和实测数据值进行了比对,相对误差为11.74%,表明方法整体可行。此外,成都理工大学、核工业北京地质研究院、福建省地质调查院等也利用放射性化探(核素)数据进行了估算空气吸收剂量率的有关研究和应用[8⇓⇓⇓-12]。
而利用γ总量估算空气吸收剂量率,国内少有实际应用案例和公开文献发表。因为一般认为只有使用特定参数仪器,γ总量与空气吸收剂量率才具有严格正比关系[13]。
本文通过γ总量公式与Beck公式对比求系数、标准放射性计量站模型测试、野外数据采集,分析了利用铀矿勘查中应用较广的FD3013仪器测得的γ总量转换为空气吸收剂量率的误差,证明了以往铀矿普查取得的γ总量大部分可以用来估算空气吸收剂量率,可以在放射性环境调查中有效应用。
1 γ总量与空气吸收剂量率估算
1.1 γ总量与天然K、U、Th含量关系
在仪器的γ射线的线性响应范围内,γ总计数率NTC与土壤中K、U、Th含量C的关系为[2]:
式中:bK、bU、bTh为γ辐射探测器对K、U、Th含量的响应系数,其值取决于探测器的性质和能量阈值。
式(1)可进一步变形为:
式中:bK/bU是钾的铀当量;bTh/bU是钍的铀当量;这里的铀当量是指在总计数测量中,10-2 含量的K或10-6含量的Th测得的计数率与对应含量的铀测得的计算率相同时的铀含量。利用不同大小和阈值的NaI(Tl)晶体基于半无限大体源测得的K、Th的铀当量值列于表1。NaI(Tl)晶体闪烁体是一种广泛应用的无机晶体,被广泛应用于辐射探测器。
仪器 | NaI(Tl) 晶体体积/cm3 | 能量阈值/ KeV | bK/bU | bTh/bU |
---|---|---|---|---|
A | 29 | 30 | 1.57 | 0.37 |
B | 82 | 50 | 1.56 | 0.38 |
C | 348 | 400 | 2.37 | 0.41 |
D | 348 | 500 | 2.67 | 0.41 |
总计数率NTC与当量铀QeU成正比,其转换公式见式(3),其中k1为仪器标定系数,该系数可在标准计量模型上测试得出。
1.2 空气吸收剂量率与天然U、Th、K含量的关系
式中:D估为估算的γ辐射空气吸收剂量率,nGy/h;aK、aU、aTh分别为土壤中40K、
Beck公式在其他文献中有不同的系数,其系数可以根据大量数据拟合得到,本文采用国际辐射单位与测量委员会1994年53号报告书推荐值[18]:
当含量采用40K、 238U和232Th 的质量单位计算时,式(5)可以表示为:
式中:CK、CU、CTh分别为土壤中40K、 238U和232Th的含量,单位分别为10-2、10-6、10-6。
据《中国环境天然放射性水平调查》统计,Beck公式估算结果总体准确,比直接测量略高5%[19]。
1.3 γ总量估算空气吸收剂量率
上文分别给出了核素含量与γ总量、核素含量与空气吸收剂量的关系,若假设仪器测量的γ总量(总计数率NTC或当量铀QeU)正比于空气吸收剂量率,则
等式两边除以5.706,得到:
式(8)中,当bK/bU=2.287、bTh/bU=0.430时,即当仪器探测K、Th的铀当量值为2.287、0.430时,γ总量结果可以准确换算为空气吸收剂量率。
1.4 仪器bK/bU、bTh/bU参数以及放射性核素含量对γ总量估算空气吸收剂量率的影响
在1.3节中假定仪器测量的γ总量正比于空气吸收剂量情况下,进行了bK/
图1
图1
仪器bK/bU值与核素CK/CU比对γ总量转换为空气吸收剂量率的误差影响[2]
Fig.1
Effect of bK/bU ratio and CK/CU ratio on conversion error of total gamma into air absorbed dose rate
图2
图2
仪器bTh/bU值与核素CTh/CU比对γ总量转换为空气吸收剂量率的误差影响[2]
Fig.2
Effect of bTh/bU ratio and CTh/CU ratio on conversion error of total gamma into air absorbed dose rate
2 γ总量估算空气吸收剂量率的系数求解及误差分析
当已知仪器型号下,γ总量转换空气剂量率的方法步骤为:通过仪器在标准模型测试判断仪器bK/bU、bTh/bU的大致区间,并估计γ总量转换为空气吸收剂量的系数。
本文测试的标准模型为湖南省电离辐射计量站的模型,该站为湖南省专项计量授权检定机构,也是湖南省国防区域计量站。该计量站的标准模型由本底模型(YB-Ⅱ-ZN)、K模型(YK-Ⅱ-ZN)、U模型(YU2-Ⅱ-ZN、YU1-Ⅱ-ZN)、Th模型(YTh-Ⅱ-ZN)、混合模型(YM-Ⅱ-ZN)组成,单个模型直径2.2 m,高0.6 m,模型中心距离12 m。核素含量标称值由更高级别计量站量值传递测量得到,标称数据如表2所示。
表2 湖南省电离辐射计量站模型标称数据
Table 2
模型类别 | 当量铀含量 | 空气吸收剂 量率(1m高) | 含量 | ||
---|---|---|---|---|---|
QeU/Ur | (nGy·h-1) | QK/ 10-2 | QU/ 10-6 | QTh/ 10-6 | |
YB-Ⅱ-ZN | 10.72 | 34.94 | 0.40 | 2.50 | 5.11 |
YK-Ⅱ-ZN | 20.04 | 98.65 | 5.36 | 3.23 | 8.66 |
YU2-Ⅱ-ZN | 48.57 | 211.56 | 0.34 | 38.57 | 5.82 |
YU1-Ⅱ-ZN | 158.25 | 706.40 | 0.31 | 140.61 | 8.79 |
YTh-Ⅱ-ZN | 85.21 | 433.04 | 0.32 | 4.16 | 187.13 |
YM-Ⅱ-ZN | 128.72 | 635.51 | 3.67 | 60.60 | 139.64 |
2.1 理论计算不同性能仪器探测到的γ总量及误差
表3 利用标准模型K、U、Th 含量计算的总计数率
Table 3
模型类别 | 贴近模型表面计算的总计数率/cps | |||
---|---|---|---|---|
仪器A | 仪器B | 仪器C | 仪器D | |
YK-Ⅱ-ZN | 14.74 | 14.88 | 19.48 | 21.09 |
YU2-Ⅱ-ZN | 41.25 | 41.31 | 41.76 | 41.86 |
YU1-Ⅱ-ZN | 144.34 | 144.43 | 144.95 | 145.04 |
YTh-Ⅱ-ZN | 73.89 | 75.77 | 81.64 | 81.74 |
YM-Ⅱ-ZN | 117.96 | 119.39 | 126.55 | 127.65 |
表4 利用标准模型K、U、Th 含量计算的当量铀及误差
Table 4
模型类别 | 贴近模型表面计算得到的当量铀含量/相对误差 | 标称当量铀/Ur | |||
---|---|---|---|---|---|
仪器A | 仪器B | 仪器C | 仪器D | ||
YK-Ⅱ-ZN | 17.33/-13.52 | 17.32/-13.57 | 20.82/3.89 | 22.15/10.529 | 20.04 |
YU2-Ⅱ-ZN | 48.49/-0.16 | 48.09/-0.99 | 44.64/-8.09 | 43.97/-9.47 | 48.57 |
YU1-Ⅱ-ZN | 169.68/7.22 | 168.14/6.25 | 154.94/-2.09 | 152.36/-3.72 | 158.25 |
YTh-Ⅱ-ZN | 86.86/1.94 | 88.21/3.52 | 87.26/2.41 | 85.87/0.77 | 85.21 |
YM-Ⅱ-ZN | 138.67/7.73 | 138.99/7.98 | 135.27/5.09 | 134.09/4.17 | 128.72 |
均方根误差/% | 5.46 | 4.99 | 3.12 | 4.40 |
注:当量铀含量单位为Ur;相对误差单位为%。
其中,均方根误差采用下式计算:
从表4可见,计算的当量铀与标称当量铀的均方根误差均较小,最大为5.46%,最小为3.12%。也表明只有当仪器具有合适的bK/bU、bTh/bU和能谱阈值时,测得的γ总量才是一致的。
2.2 铀当量换算空气吸收剂量及误差分析
式(7)中,当量铀与空气吸收剂量存在正比关系时,通过求解系数p(p=0.175k2×k1×bU)便可根据铀当量估算空气吸收剂量。假定仪器测得的铀当量正比于空气吸收剂量,通过求倍数关系并取平均值,可得系数p分别为4.757、4.755、4.739、4.737。根据系数p将当量铀转换为空气吸收剂量率并求误差,见表5。
表5 根据系数将当量铀估算为空气吸收剂量率及误差
Table 5
模型类别 | 当量铀估算离模型1m高的吸收剂量率/相对误差 | 标称空气吸收剂量 率/(nGy·h-1) | |||
---|---|---|---|---|---|
仪器A | 仪器B | 仪器C | 仪器D | ||
YK-Ⅱ-ZN | 82.44/-16.43 | 82.38/-16.49 | 98.68/0.035 | 104.94/6.38 | 98.65 |
YU2-Ⅱ-ZN | 230.7/9.05 | 228.69/8.1 | 211.55/-0.028 | 208.28/-1.55 | 211.56 |
YU1-Ⅱ-ZN | 807.25/14.28 | 799.57/13.19 | 734.31/3.95 | 721.67/2.16 | 706.4 |
YTh-Ⅱ-ZN | 413.24/-4.57 | 419.46/-3.14 | 413.58/-4.49 | 406.71/-6.08 | 433.04 |
YM-Ⅱ-ZN | 659.72/3.81 | 660.95/4.00 | 641.1/0.88 | 635.14/-0.058 | 635.51 |
均方根误差/% | 7.68 | 7.33 | 1.91 | 2.91 |
注:吸收剂量率单位为nGy·h-1;相对误差单位为%。
表5可见,接近bK/bU =2.287、bTh/bU =0.430 的仪器测得的总量基本正比于空气吸收剂量。其他仪器偏离这些值越远,误差越大。
值得注意是,即使是总量仪器,不同能量的射线通过晶体管后产生的电子电压也不一样,通过电压来分辨K、U、Th从而调整仪器bK/bU、bTh/bU具有可行性。仪器是否调整了bK/bU、bTh/bU参数,可以通过三元一次方程拟合求解(需要大量数据)证实。这里采用实用、简单的对比分析判断方法,具体步骤为:标定仪器,测量模型上的铀当量数据,计算每个模型铀当量估算为空气吸收剂量的系数p;根据多个模型取均值(在本计量站YB-Ⅱ-ZN不参与计算),计算模型铀当量乘以系数p后的空气吸收剂量率与标称值求相对误差。
本文采用上海申核仪器厂生产的FD3013 环境γ辐射监测仪进行测试。该型仪器主要参数指标为:探测器为Φ30×50的NaI(Tl)晶体,灵敏度不小于5 cps/10-6,能量阈值40 KeV,量程(0~39 999)×10-6,精度在置信度95%时,一次读数的均方差和非线性误差不大于10%,有6位显示,以10-6、cps、μGy/h、cpm为单位给出测量结果[20]。该款仪器曾经在铀矿勘查中应用广泛(曾是核工业系统铀矿普查中γ总量测量的指定仪器),但仪器并没有给出bK/bU、bTh/bU参数。
采用的3台仪器出厂编号分别为1316、1299、1320。经标定后在标准模型上的当量铀测值见表6。
表6 仪器标定后在模型上的测值
Table 6
模型类别 | 当量铀QeU/Ur | ||
---|---|---|---|
仪器1316 | 仪器1299 | 仪器1320 | |
YK-Ⅱ-ZN | 20.33 | 19.97 | 19.66 |
YU2-Ⅱ-ZN | 47.47 | 47.75 | 46.94 |
YU1-Ⅱ-ZN | 156.62 | 156.71 | 158.67 |
YTh-Ⅱ-ZN | 88.71 | 87.25 | 84.57 |
YM-Ⅱ-ZN | 132.23 | 126.47 | 131.08 |
求得3台仪器系数p分别为4.702、4.773、4.789。根据系数p将当量铀估算为空气吸收剂量率并求误差,见表7。
表7 根据系数将当量铀估算为空气吸收剂量率及误差
Table 7
模型类别 | 实测当量铀估算为离模型 1m高度的吸收剂量率/误差 | 标称空气吸 收剂量率/ (nGy·h-1) | ||
---|---|---|---|---|
1316 | 1299 | 1320 | ||
YK-Ⅱ-ZN | 95.56/-3.13 | 95.32/-3.38 | 94.16/-4.55 | 98.65 |
YU2-Ⅱ-ZN | 223.16/5.49 | 227.93/7.74 | 224.78/6.25 | 211.56 |
YU1-Ⅱ-ZN | 736.39/4.25 | 748.02/5.89 | 759.89/7.57 | 706.4 |
YTh-Ⅱ-ZN | 417.1/-3.68 | 416.49/-3.82 | 405.01/-6.47 | 433.04 |
YM-Ⅱ-ZN | 621.71/-2.17 | 603.67/-5.01 | 627.76/-1.22 | 635.51 |
均方根误差/% | 2.76 | 3.81 | 4.00 |
3 实例分析
在郴州市桂阳县潘家村岩体地区、郴州市永兴县土桥村灰岩地区开展数据实测对比分析,测量同点位当量铀、γ能谱、空气吸收剂量率。所用仪器为FD3013(测量γ总量与空气吸收剂量率)和FD3022-I(测量γ能谱)。
测量前进行了仪器标定,得到了仪器本底,并经过仪器三性检查。测量时间为2022年5~10月,该段时间工作区天气长时间晴好,避免了雨水对地表γ射线的测量干扰。同点位的实测数据采集工作一般在10 min内完成。其中在郴州桂阳潘家村地区的测量按路线进行,郴州永兴土桥村进行的测量为网格测线测量。测量原野、公路数值,尽量选择地形变化小的平地,同时避开建筑物30 m以上。
3.1 图形相似度对比
图3展示了土桥地区γ能谱和铀当量估算的空气吸收剂量率及实测空气吸收剂量率。从图中可以看出,三者形态高度相似,表明在该地区转换计算有效。
图3
图3
能谱、当量铀估算的空气吸收剂量率与实测空气吸收剂量率等值线
Fig.3
Energy spectrum, equivalent uranium estimated air absorbed dose rate and measured air absorbed dose rate contour map
3.2 数据误差分析
潘家村地区为典型的花岗岩地区,具有较高的放射性本底值,根据近年来在该区进行的1∶5万能谱面积测量数据可知CK/CU均值为0.76,最大值为1.81;CTh/CU均值为1.99,最大值为5.28。
永兴土桥地区地层以灰岩为主,其次为第四系,放射性本底较低。根据以往能谱测量数据,CK/CU比均值为0.23,最大值为0.70;CTh/CU均值为2.91,最大值为5.97。将当量铀和γ能谱转换为空气吸收剂量并与同点位实测空气吸收剂量值进行误差分析,见表8。
表8 当量铀、γ能谱估算的空气吸收剂量率与实测空气吸收剂量率之间的误差分析
Table 8
估算方式 | 测量地点 | 测量点位数量 | |相对误差|/% | 均方相对误差/% | ||
---|---|---|---|---|---|---|
最小值 | 最大值 | 平均值 | ||||
利用Beck公式将γ能谱估算空气吸收剂量 | 桂阳县潘家村 | 257 | 0.0045 | 46.00 | 9.80 | 9.08 |
永兴县土桥村 | 244 | 0.22 | 45.24 | 12.94 | 9.26 | |
利用FD3013测得的当量铀估算空气吸收剂量率 | 桂阳县潘家村 | 257 | 0.17 | 40.10 | 10.39 | 8.76 |
永兴县土桥村 | 244 | 0.06 | 46.76 | 12.01 | 10.20 |
由表8可见,由能谱估算空气吸收剂量率的准确性较好,相对误差的平均值均低于15%,与其他学者所做工作吻合。在CK/CU均值小于1、CTh/CU 均值小于3的情况下,由γ总量估算空气吸收剂量率的准确性也较好,基本与能谱估算空气吸收剂量率处于同一误差水平。实例表明本文研究方法取得的转换误差较小,可用于环境天然γ外照射水平评价。
根据曹龙生等[21]研究显示,中国28个省市土壤中放射性核素40 K 、238 U、232Th的含量按面积加权平均值分别为580.0、39.5、49.1 Bq/kg,则CK/CU、CTh/CU分别为0.58、3.78。因此,在国内大部分地区使用FD3013型仪器得到的总量数据可以根据系数估算为空气吸收剂量率,估算误差与能谱估算误差处于相同级别。因此,本文的转换方法在国内大部分区域可以有效应用,为快速评价环境外照射提供了便利。
4 结论
本文通过理论梳理、公式对比求系数,建立起地面γ总量与空气吸收剂量率之间的联系;通过标准模型测试,给出了利用标准模型推导γ总量数据转换为空气吸收剂量率系数的方法,及判断仪器bK/bU、bTh/bU值区间的具体操作手段;通过两个地区的野外数据采集和误差分析,表明在本文所使用仪器参数和土壤放射性核素含量比值较低的情况下γ总量转换为空气吸收剂量率有效。主要结论有:
1)通过公式推导,总结了γ总量仪器bK/bU=2.287、bTh/bU=0.430时,测量的γ总量与空气吸收剂量率满足严格线性关系,因此γ总量仪器的bK/
2)实例证明,在使用FD3013和FD3022-I仪器时,且CK/CU均值小于1、CTh/CU小于3时,γ总量、γ能谱估算转换的误差级别基本相同,均方根误差均小于15%。
3)国内CK/CU 、CTh/CU均值表明,很多地区可以利用FD3013仪器(或类似性能仪器)测得的γ总量数据估算空气吸收剂量率。该研究为利用铀矿普查数据,特别是利用γ总量普查数据转换为空气吸收剂量率,快速评价环境天然放射性提供了参考。
致谢
本文在成文过程中得到了湖南省电离辐射计量站宋平、上海申核仪器厂沈懿、核工业北京地质研究院杨龙泉协助,在此表示感谢!
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