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物探与化探, 2023, 47(4): 1083-1097 doi: 10.11720/wtyht.2023.1215

生态地质调查

硫、铅同位素对地表土壤微细粒金属全量测量异常的示踪——以水银洞卡林型隐伏金矿体为例

袁玉婷,1, 刘雪敏,1, 王学求2, 谭亲平3

1.成都理工大学 地学核技术四川省重点实验室,四川 成都 610059

2.中国地质科学院 地球物理地球化学勘查研究所,河北 廊坊 065000

3.中国科学院地球化学研究所 矿床地球化学国家重点实验室,贵州 贵阳 550081

Sulfur-lead isotopes based tracing of the metal element anomalies identified in the total metal measurement of surface fine-grained soils: A case study of the Shuiyindong Carlin-type concealed gold deposit

YUAN Yu-Ting,1, LIU Xue-Min,1, WANG Xue-Qiu2, TAN Qin-Ping3

1. Applied Nuclear Technology in Geosciences Key Laboratory of Sichuan Province, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China

2. Institute of Geophysical and Geochemical Exploration, Chinese Academy of Geological Sciences, Langfang 065000, China

3. State Key Laboratory of Ore Deposit Geochemistry, Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guiyang 550081, China

通讯作者: 刘雪敏(1987-),女,博士,主要从事勘查地球化学与矿床地球化学研究工作。Email:451245437@qq.com

第一作者: 袁玉婷(1998-),女,硕士,2021年毕业于成都理工大学地球化学专业,主要从事穿透性地球化学勘查技术学习与研究工作。Email:578631493@qq.com

责任编辑: 蒋实

收稿日期: 2022-04-24   修回日期: 2022-10-19  

基金资助: 国家重点研发计划项目“覆盖区地球化学异常源示踪与判别”(2016YFC0600604)

Received: 2022-04-24   Revised: 2022-10-19  

摘要

在覆盖区寻找隐伏矿床是解决目前资源困境的重要途径之一。国内外所发展的深穿透地球化学方法对已知隐伏矿床开展了大量试验研究,取得了较好的效果。由于无法确定地表金属元素异常是否直接来自深部矿体,使上述方法未在未知覆盖区开展广泛的找矿工作,因此急需发展地表异常示踪技术。贵州水银洞金矿是我国超大型全隐伏的卡林型金矿床,成矿流体富含S、Au、As、Sb、Hg等元素。本文以该矿床为研究对象,采集地表微细粒土壤样品,分析5种微量元素(Au、As、Cu、Sb、Hg)的含量,以验证微细粒土壤全量测量技术在该矿床的找矿效果,并用S、Pb同位素识别地表土壤异常来源。研究发现:①微细粒土壤测量技术在该矿区的指示效果好,Au-As-Sb-Hg高异常区与隐伏矿体和断层的分布较为吻合,其中Hg对隐伏矿体的指示效果最好;②隐伏矿体及断层上方土壤中δ34S值、放射成因的w(207Pb)/w(204Pb)和w(206Pb)/w(204Pb)显著高于围岩区土壤,可有效示踪地表微细粒土壤中的异常来自于深部的隐伏矿体。该研究为在同类型覆盖区用微细粒土壤全量测量技术寻找隐伏卡林型金矿提供了理论依据。

关键词： 硫、铅同位素; 土壤微细粒全量测量; 异常源示踪; 水银洞金矿

Abstract

Exploring concealed deposits in covered areas is an important way to solve the current resource dilemma. Extensive experimental studies using the deep-penetration geochemical methods developed at home and abroad have been conducted targeting some known concealed deposits, yielding satisfactory results. However, these methods have yet to be widely employed for prospecting in unknown covered areas due to the failure in determining whether surface metal element anomalies are directly from deep ore bodies. Accordingly, it is urgent to develop a tracing technique for surface anomalies. The Shuiyindong gold deposit in Guizhou Province is a super-large fully-concealed Carlin-type gold deposit in China, and its ore-forming fluids are rich in elements such as S, Au, As, Sb, and Hg. This study sampled surface fine-grained soils in the Shuiyindong gold deposit for the concentration analysis of five trace elements (Au, As, Cu, Sb, and Hg), verifying the prospecting effect of the total metal measurement technique of fine-grained soils in this deposit. Moreover, the source of surface soil anomalies was identified using sulfur (S) and lead (Pb) isotopes. This study found that: ① The total metal measurement technique of fine-grained soils showed encouraging indicative effects, with the high Au-As-Sb-Hg anomalies obtained roughly consistent with the distribution of concealed ore bodies and faults, and Hg exhibited the best indication effect on concealed ore bodies. ② The δ34S values and the ratios of radiogenic w(207Pb)/w(204Pb) and w(206Pb)/w(204Pb) in the soil above concealed ore bodies and faults were significantly higher than those in the soil of the surrounding rock area, effectively indicating that the anomalies in the surface fine-grained soils were from deep concealed ore bodies. This study provides a theoretical basis for exploring concealed Carlin-type gold deposits in the same type of covered areas using the total metal measurement technique of fine-grained soils.

Keywords： sulfur and lead isotopes; total metal measurement of fine-grained soils; anomaly source tracing; Shuiyindong gold deposit

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本文引用格式

袁玉婷, 刘雪敏, 王学求, 谭亲平. 硫、铅同位素对地表土壤微细粒金属全量测量异常的示踪——以水银洞卡林型隐伏金矿体为例[J]. 物探与化探, 2023, 47(4): 1083-1097 doi:10.11720/wtyht.2023.1215

YUAN Yu-Ting, LIU Xue-Min, WANG Xue-Qiu, TAN Qin-Ping. Sulfur-lead isotopes based tracing of the metal element anomalies identified in the total metal measurement of surface fine-grained soils: A case study of the Shuiyindong Carlin-type concealed gold deposit[J]. Geophysical and Geochemical Exploration, 2023, 47(4): 1083-1097 doi:10.11720/wtyht.2023.1215

0 引言

新中国成立以来,经过半个多世纪的矿产开采,地表或浅地表矿产资源越来越少,找矿方向开始不断向地球深部延伸[1]。目前国内外的勘查地球化学家致力于研究能探测更大深度的、可获取直接信息的地球化学找矿方法,如瑞典Kristiansson等提出的地气法、前苏联的电地球化学方法、美国Clark等提出的酶提取方法、澳大利亚Mann等提出的活动金属离子法,以及我国提出的土壤微细粒全量测量和金属活动态法[2⇓⇓⇓⇓-7]。这些方法主要通过研究成矿元素或伴生元素从深部隐伏矿向地表的迁移机理和分散模式,测量穿透覆盖层到达地表的元素含量,从而发现与隐伏矿有关的地表地球化学异常,达到寻找深部隐伏矿的目的,因此统称为深穿透地球化学方法[8]。目前这些方法主要在已知隐伏矿区开展试验研究,阻碍它们在未知覆盖区开展系统找矿的重要原因是:如果在地表介质中发现了金属异常,如何判断这些异常就是来自深部的隐伏矿体?因此急需发展地表异常示踪技术。

近年来,伴随高分辨电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)等技术的发展,同位素分析成本逐渐降低,可以借助同位素示踪技术探究地表地球化学异常信息的来源。基本方法为:采集覆盖区地表介质(如土壤、水、地气),分析其同位素组成,并与矿石、围岩中同位素组成特征进行对比,示踪地表地球化学异常的来源[9]。如刘雪敏等[10]通过Pb、S同位素对新疆金窝子金矿床、内蒙古拜仁达坝—维拉斯托多金属矿床不同介质中的异常物质来源示踪,提出采用偏提取的方法,测量活动态中的Pb、S同位素组成更为合理。李建亭等[9]等通过S、Pb同位素对罗卜岭隐伏铜钼矿中异常物质来源示踪,发现表层铅同位素继承了深部矿体的同位素特征,为微细粒级土壤全量测量技术在覆盖区找矿提供了证据。徐洋等[11]利用Pb同位素示踪了山东邹平王家庄斑岩型铜矿区的地气物质来源于深部矿体,为地气在覆盖区矿产勘查提供了可靠的理论基础。

卡林型金矿是产于未经区域性变质的细碎屑岩、碳酸盐岩和硅质岩中的微细浸染型中低温热液金矿床[12],因20世纪60年代初在美国西部内华达州的卡林镇首次发现而得名[13]。20世纪70年代末在我国板其发现同类型矿床[14-15],随后陆续在滇黔桂地区发现了一系列具有类似地质特征的卡林型金矿。滇黔桂“金三角”是我国著名的卡林型金矿带[16],其中水银洞金矿是该区重要的金矿之一。水银洞金矿位于贵州省贞丰县城北西20 km处,是中国通过成矿预测发现的第一个Ⅰ勘探类型卡林型金矿床[17]。近年来随着贵州贞丰—普安金矿国家级整装勘查为代表的项目实施及系列研究课题的开展,已查明水银洞金矿金资源达290 t,埋藏深度达150~1 400 m,为典型的隐伏金矿[18]。

本文采集水银洞金矿纳秧段隐伏矿体上方、围岩上方的土壤样品,分析微细粒土壤样品中5种微量元素(Au、As、Cu、Sb、Hg)的含量,检验土壤微细粒全量测量技术在该类型隐伏矿床的找矿效果;同时分析土壤中S、Pb同位素组成特征,收集前人已获得的矿石、围岩的S、Pb同位素组成数据,查明地表异常与深部隐伏矿体的关系,示踪地表地球化学异常的来源。

1 研究区概况

水银洞金矿位处扬子陆块与华南陆块接合部位[19],由水银洞、雄黄岩、簸箕田、纳秧4个矿段组成(图1)[20]。矿区钻遇地层从下至上依次有二叠系中统茅口组(P2m),二叠系上统龙潭组(P3l)、长兴组(P3c)和大隆组(P3d),三叠系下统夜郎组(T1y)和永宁镇组(T1yn)(图2)[21],其中在P2m和P3l沉积间断面——不整合界面附近,由区域性构造作用和热液蚀变,形成了一套构造蚀变体(SBT)[22],金矿赋存于P3l地层和SBT中[23]。

图1

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图1   水银洞卡林型金矿地质简图(修改自文献[20])

1—永宁镇组;2—长兴至大隆组;3—夜郎组;4—龙潭组;5—逆断层及其编号;6—正断层及其编号;7—性质不明断层及其编号;8—灰家堡背斜;9—矿段;10—A-B剖面线

Fig.1   Geological sketch of the Shuiyindong Carlin-type gold deposit(modified from reference[20])

1—Yongningzhen formation;2—Changxing-Dalong formation;3—Yelang formation;4—Longtan formation;5—reverse fault and its No.;6—normal fault and its No.;7—unclassified faulti and its No.;8—anticlinal axis;9—deposit;10—A-B profile line


图2

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图2   水银洞卡林型金矿纳秧矿段剖面地质图(剖面A-B位置见图1)

1—夜郎组第三段;2—夜郎组第二段;3—夜郎组第一段;4—大隆组;5—长兴组;6—龙潭组第三段;7—龙潭组第二段;8—龙潭组第一段;9—构造蚀变体;10—茅口组;11—钻孔;12—断层;13—矿体

Fig.2   Geological cross-section A-B through the Nayang section of the Shuiyindong Carlin-type gold deposit (the position of A-B is shown in Fig.1)

1—the third unit of the Yelang formation;2—the second unit of the Yelang formation;3—the first unit of the Yelang formation;4—Dalong formation;5—Changxing formation;6—the third unit of the Longtan formation;7—the second unit of the Longtan formation;8—the first unit of the Longtan formation;9—unconformity(SBT);10—Maokou formation;11—drill hole;12—fault;13—orebody


灰家堡背斜是水银洞矿区的主干构造,为近EW向区域性宽缓的短轴背斜,背斜东段南北翼分别发育了一条近EW向的逆断层(F105、F101,如图1所示)。F105断层为一条倾向南的逆断层,在簸箕田和纳秧矿段内发育不明显;F101断层为一条倾向北的逆断层,贯穿整个水银洞金矿区。垂直于EW向的背斜和逆断层,发育了一组近SN或NE向的断层(如F107、F201和F109断层),断层斜切或横切背斜轴,多为正断层兼具右行或左行剪切特征,东部纳秧一带局部表现为逆断层性质[20]。谭亲平等[24]总结了灰家堡背斜的构造模式,认为P3l及其之上地层卷入灰家堡背斜构造,且沿P3l、P2m之间不整合面顺层滑动,产生横向缩短、纵向加厚的现象,为调整不同地段之间横向缩短的位移差而形成垂直于背斜轴向的走滑(撕裂)断层,并把背斜切割成若干块体;顺层滑脱断层在背斜近核部受阻或应力集中,转化为切层逆冲后发育平行于背斜轴的逆冲断层。

水银洞金矿体受上述构造蚀变体、灰家堡背斜和相关逆断层的联合控制,主要包括“层控型”和“断控型”两种矿体[25-26]。“层控型”为主要产出类型,矿体呈层状、似层状产于灰家堡背斜核部(以背斜轴为中线向两翼延伸300 m范围内)的P3l中,产状与岩层产状一致,走向上为波状起伏,空间上具有多个矿体上下重叠,并且沿背斜轴向东逐渐消失的特点;“断控型”分布在受背斜近轴部的低角度逆冲断层(如F101断层)控制的浅部,产状与断层产状基本一致[27⇓-29]。

水银洞金矿矿石矿物以黄铁矿、毒砂为主,以及少量的辉锑矿、辰砂、雄(雌)黄;脉石矿物主要为石英、白云石、方解石、萤石,及少量高岭石、伊利石、绢云母、海绿石等[30]。热液蚀变类型主要为黄铁矿化、白云石化、硅化、毒砂化、雄(雌)黄化、方解石化、辉锑矿化、萤石化、滑石化、辰砂化等[31],其中硅化、白云石化、黄铁矿化是成矿的必备条件[32]。金主要以不可见金的形式赋存于砷黄铁矿和毒砂中[33]。水银洞金矿详细的成矿背景、地层、构造、矿体特征见文献[34⇓⇓⇓⇓-39]。

2 样品采集与实验室分析

2.1 样品采集

在水银洞卡林型金矿纳秧段上方近SN方向的A-B勘探线(垂直矿体走向)布设20个地表土壤采样点(图3),其中已知矿体上方8个(编号6~13),围岩区12个(编号1~5、14~20)。采样点间距50~100 m,每个采样点周围布置3个子采样点,子采样点相距1.5~2 m,在每个子采样点铲除地表土壤后,采集10~30 cm深的土壤,混合均匀为该采样点的土壤样品。每件样品采集1.5~2 kg。

图3

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图3   水银洞卡林型金矿纳秧段采样点分布

(奥维互动地图投影)

Fig.3   Distribution map of sampling sites in the Nayang section of the Shuiyindong Carlin-type deposit

(Ovi interactive map projection)


2.2 样品处理和分析

土壤样品自然风干、捏碎后,直接过200目(74 μm)孔径的筛子,仅取微细粒级土壤成分进行研究。每件土壤样品分为两份,一份送至河南省岩石矿物测试中心分析微量元素Au、As、Cu、Sb、Hg的含量,检测方法依据、主要检测仪器和标样信息见表1,所有样品的数据均高于检出限,报出率均为100%,用标准样品的分析结果计算的相对标准偏差(RSD)也满足数据质量控制要求。另一份土壤样品送至核工业北京地质研究院分析测试研究中心分析Pb、S同位素组成(表1)。所有测试用实验室重复样和标准样品来监控数据的准确度和精确度,分析结果可靠。

表1   各元素分析的检测方法依据、主要检测仪器和标样信息

Table 1  Analytical methods, instruments and standards of elements

检测项目检测依据检测仪器标准样品
AuDZ/T 0279.4
—2016		XSERIES2电感
耦合等离子
体质谱仪		GAu-9、
GAu-11
CuGB/T 14506.30
—2010		GSS-19、
GSS-23
As、SbDZ/T 0279.13
—2016		AFS-8330双道
原子荧光
光度计
HgNY/T 1121.10
—2006
S同位素DZ/T 0184.15—
1997		Deltavplus气体
同位素质谱计		IAEA-SO-5、
IAEA-SO-6、
NBS-127
Pb同位素DZ/T 0184.12—
1997		Phoenix热表面
电离质谱仪		NBS981

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3 分析结果

3.1 地表微细粒土壤微量元素组成特征

水银洞卡林型金矿纳秧段采集的20件微细粒土壤样品的微量元素Au、As、Cu、Sb、Hg统计参数见表2。总土壤样品中Au、Cu的变异系数小于50%,样品间含量差异小;而As、Sb、Hg的变异系数较大,分别为112%、138%、136%,表明这3种元素样品间的含量差异较大。隐伏矿体上方土壤中Au、As、Sb、Hg(除Cu外)的中位数、算术平均值和几何平均值均高于围岩区上方的土壤,特别是As、Sb和Hg。其中As的中位数(可代表背景值[40])在隐伏矿体上方土壤中的值是围岩区土壤的2.91倍,Hg为4.01倍,Sb为5.11倍;As的算术平均值是围岩区的2.84倍,Hg为5.47倍,Sb为2.68倍。Cu在隐伏矿体上方土壤中的含量低于围岩上方土壤,围岩区算术平均值达80.46×10-6,而隐伏矿体上方算术平均值仅为60.04×10-6。

表2   水银洞卡林型金矿纳秧段微细粒级土壤5种微量元素统计参数

Table 2  Statistical parameters of five trace elements in fine-grained soils in the Nayang section of the Shuiyindong Carlin-type deposit

元素位置最小值中位数最大值算术平均值几何平均值标准偏差变异系数/%
Au总矿段0.932.615.552.842.601.2444
围岩区上方0.932.203.152.212.110.6730
矿体上方1.803.815.553.793.561.3335
矿体/围岩区上方1.731.711.69
Cu总矿段31.9674.66103.0072.2969.0719.9128
围岩区上方58.8782.47103.0080.4679.1814.7018
矿体上方31.9669.2585.0660.0456.2721.2235
矿体/围岩区上方0.840.750.71
As总矿段8.1049.21325.0983.1349.5493.21112
围岩区上方8.1029.01224.0047.9430.2859.53124
矿体上方42.4684.32325.09135.92103.63112.7183
矿体/围岩区上方2.912.843.42
Sb总矿段0.7511.4198.9016.947.7823.30138
围岩区上方0.752.9150.2710.134.2015.25151
矿体上方11.3314.8498.9027.1519.6030.15111
矿体/围岩区上方5.112.684.66
Hg总矿段0.2171.15711.8842.4831.2473.372136
围岩区上方0.2170.8202.6560.8910.6260.76185
矿体上方1.1893.29211.8844.8723.5054.36990
矿体/围岩区上方4.015.475.60

注:Au的含量单位为10-9,其他元素为10-6;总样品数为20件,其中围岩区上方12件,深部隐伏矿体上方8件;变异系数 = (标准偏差 / 算术平均值)× 100%;矿体/围岩区上方 = 矿体上方土壤的中位数、算术平均值或几何平均值除以围岩区上方土壤的中位数、算术平均值或几何平均值。

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用SPSS软件对总样品5种微量元素进行相关性分析(表3)。Au与As、Hg在p < 0.01水平(双侧)上均呈正相关,Pearson相关系数分别为0.654、0.720。此外As和Hg在p < 0.01水平(双侧)上也呈明显的正相关性,Pearson相关系数为0.890。

表3   水银洞卡林型金矿纳秧段微细粒土壤5种微量元素相关性分析

Table 3  Correlation analysis of five trace elements in fine-grained soils in the Nayang section of the Shuiyindong Carlin-type deposit

元素CuAsSbHg
Au-0.2540.654**0.477*0.720**
Cu0.0180.004-0.014
As0.562**0.890**
Sb0.577**

注:“**”表示在p<0.01水平(双尾)相关性显著;“*”表示在p<0.05水平(双尾)相关性显著。

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地表土壤5种微量元素沿采样剖面变化的折线图见图4。由南至北,自围岩区上方、隐伏矿体和断层上方到围岩区上方,Au、As、Sb、Hg含量先升高后降低,高异常出现在隐伏矿体和断层上方:Au在10、11、12号点处含量分别为5.55×10-9、5.33×10-9、4.20×10-9;As在11、12号点处含量分别为325.09×10-6、301.10×10-6;Sb在10、12号点处含量分别36.79×10-6、98.90×10-6;Hg在11、12号点处含量分别为11.719×10-6、11.884×10-6,其中11、12号点位位于断层F101出露区,说明与深部矿体有关的微量元素信息可沿断层迁移至地表。此外,Au在隐伏矿体上方6号点处也存在明显高异常(4.39×10-6)。Sb在围岩上方1号点处存在明显高异常(50.27×10-6)。而Cu在剖面上的变化与上述4种元素相反,由南至北,Cu先降低后升高,并且围岩区上方比隐伏矿区上方含量高,其中16号点位处最高(103.00×10-6)。

图4

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图4   水银洞卡林型金矿纳秧段微细粒土壤5种微量元素的剖面变化折线

Fig.4   Change trends of five trace elements in fine-grained soils along the exploration line in the Nayang section of the Shuiyindong gold deposit


3.2 土壤硫同位素组成

水银洞卡林型金矿纳秧段采集的20件微细粒土壤样品的硫同位素组成的统计参数见表4。总土壤样品中δ34S的变异系数为89.5%,差异较大,围岩区上方土壤样品的δ34S范围为-3.2‰~6.2‰,平均值为2.0‰;深部隐伏矿体和断层上方土壤样品的δ34S范围为4.5‰~12.5‰,平均值为7.5‰;且后者的中位数和平均值均高于前者,分别为4.5倍、3.8倍。

表4   水银洞卡林型金矿纳秧段土壤样品S、Pb同位素组成的统计参数

Table 4  Statistical parameters of S and Pb isotopic compositions of fine-grained soils in the Nayang section of the Shuiyindong Carlin-type gold deposit

硫、铅同位素组成最小值中位数最大值算术平均值几何平均值标准偏差变异系数/%
δ34S/‰总矿段-3.24.612.54.23.889.5
围岩区上方-3.21.76.22.02.6130.9
矿体上方4.57.512.57.57.22.634.6
矿体/围岩区上方4.53.8
w(206Pb)/
w(204Pb)		总矿段18.86019.90421.43819.96919.9510.8694.35
围岩区上方18.86019.17620.69219.39819.3910.5732.95
矿体上方20.22020.85021.43820.82620.8230.3681.77
矿体/围岩区上方1.0871.0741.074
w(207Pb)/
w(204Pb)		总矿段15.62215.71915.83415.72415.7240.0650.41
围岩区上方15.62215.68515.77915.68415.6840.0490.31
矿体上方15.74015.78415.83415.78315.7830.0310.20
矿体/围岩区上方1.0061.0061.006
w(208Pb)/
w(204Pb)		总矿段38.88839.03439.27639.04839.0480.0960.25
围岩区上方39.01139.09539.27639.10039.1000.0820.21
矿体上方38.88838.96239.04638.96938.9690.0500.13
矿体/围岩区上方0.9970.9970.997

注:变异系数 = (标准偏差 / 算术平均值)× 100%;矿体/围岩上方 = 矿体上方土壤的中位数或算术平均值除以围岩区上方土壤的中位数或算术平均值。

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地表土壤样品中硫同位素组成沿采样剖面变化的折线图见图5,隐伏矿体、断层上方的土壤样品的δ34S明显高于剖面北边围岩区上方土壤样品的δ34S,同剖面南边围岩区上方土壤样品的δ34S对比无明显差异,说明不同围岩发育的土壤的δ34S差异较大。隐伏矿上方10号点δ34S最大(12.5‰),7号点δ34S最小(4.5‰)。

图5

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图5   水银洞卡林型金矿纳秧段微细粒土壤S、Pb同位素组成的剖面变化折线

Fig.5   Change trends of S and Pb isotopic compositions of fine-grained soils in the Nayang section of the Shuiyindong Carlin-type gold deposit


3.3 土壤铅同位素组成

水银洞卡林型金矿纳秧段采集的20件微细粒土壤样品的铅同位素组成统计参数见表4。总土壤样品中w(206Pb)/w(204Pb)、w(207Pb)/w(204Pb)、w(208Pb)/w(204Pb)的变化范围分别为18.860 ~ 21.438、15.622 ~ 15.834、38.888 ~ 39.276,其中w(206Pb)/w(204Pb)在隐伏矿体、围岩上方变异系数大于1.00%,同位素组成变化范围宽,分别为1.832、1.218;w(206Pb)/w(204Pb)、w(207Pb)/w(204Pb)在隐伏矿体上方与围岩区上方土壤的中位数、算术平均值、几何平均值的比值略大于1,而w(208Pb)/w(204Pb)与上述情况正好相反,这些比值都略小于1。

地表土壤样品中Pb同位素组成沿采样剖面变化的折线图见图5,从南至北,围岩区上方、隐伏矿体和断层上方到围岩区上方,w(208Pb)/w(204Pb)比值沿剖面先降低再升高,围岩区含量较隐伏矿体上方高;w(206Pb)/w(204Pb)、w(207Pb)/w(204Pb)沿剖面变化曲线一致,比值先升高再降低,隐伏矿体上方呈现高异常,其中6号点出现峰值,w(206Pb)/w(204Pb)为15.834、w(207Pb)/w(204Pb)为21.438,在断层F101附近10号点呈现小幅升高。

4 讨论

4.1 地表微细粒土壤测量技术在研究区的试验效果

测量地表微细粒土壤中成矿元素和重要伴生元素的全量来寻找隐伏矿床的原理[41⇓-43]为:隐伏金属矿体富含与矿有关的超微细金属、金属离子或化合物,可在一种或多种地质营力(如地下水、电场、地气流、蒸发作用、浓度梯度、毛细管作用等)的作用下迁移至地表,被上覆土壤或其他疏松的地球化学障所捕获,常常富集在细粒级黏土中,地表微细粒土壤中与成矿有关的元素表现出异常,利用该异常可在一定程度上判别下伏是否存在隐伏矿体。如张必敏等[44]在内蒙古半干旱草原区准苏吉花隐伏铜钼矿上方开展土壤细粒级全量测量试验,发现成矿元素Mo、Cu的主体异常分布范围与深部隐伏矿体的分布较为一致,可有效地指示隐伏铜钼矿体。刘汉粮等[45]在新疆沙泉子铜镍矿区开展土壤微细粒全量测量的试验,发现成矿元素地球化学异常分布与矿体和找矿靶区吻合度最高,具有Cu-Ni-Cr-Co的元素异常组合,为该矿区寻找隐伏铜镍矿的有效手段。刘汉粮等[46]在甘肃柳园花牛山铅锌矿区利用微细粒土壤全量测量技术圈定的成矿元素地球化学异常具有多元素异常组合特征,主成矿元素Pb、Zn的含量高值区与深部隐伏矿体相对应,该方法可作为柳园花牛山矿区寻找隐伏矿的有效手段。

本次研究的地表微细粒级全量测量中,主成矿元素Au在隐伏矿体和断层上方的中位数、算术平均值和几何平均值均高于围岩区上方土壤(比值分别为1.73、1.71、1.69,如表2所示),并且沿围岩区→隐伏矿和断层上方→围岩区含量先升高后降低,在隐伏矿和断层上方的10、11、12号点位呈高异常(图4),异常区与深部矿体吻合。伴生元素As、Sb、Hg与主成矿元素Au关系密切(表3),隐伏矿体上方的中位数、算术平均值和几何平均值均高于围岩区上方的土壤(表2),且在隐伏矿和断层上方的10、11、12号点位呈明显高异常(图4),异常区与深部隐伏矿体对应效果好。张必敏等[47]在黄土覆盖区的申家窑金矿进行土壤微细粒测量技术试验得到了类似的结果,Au、As、Sb的分布模式一致,都与金矿脉分布较为吻合,并认为土壤微细粒测量方法可有效用于寻找隐伏金矿,Au、As、Sb可作为黄土覆盖区寻找隐伏金矿的指示元素。夏勇等[25]对水银洞金矿的微量元素地球化学特征分析,发现研究区Au、Hg、Sb、As元素组合沿构造轴线分布,指示着成矿元素在有利构造带中富集,结合成矿规律,在水银洞金矿成矿预测研究中取得很好效果,为黔西南区域隐伏金矿寻找提供方向。

研究区地表微细粒土壤的Au、As、Sb、Hg异常可有效指示下伏的隐伏矿体,但仅在空间上对应,无法确定地表异常是否真的来自深部隐伏矿体,故下面用S、Pb两种同位素进行示踪,查明地表异常与深部隐伏矿体的关系。

4.2 硫同位素示踪地表异常来源

多数隐伏金属矿体的含矿矿物为硫化物,例如水银洞金矿中的黄铁矿、毒砂等,(S2)2-或S2-在矿体周围浓度高,可在地气流的作用下迁移至地表土壤中,在表生环境中被氧气氧化,或被细菌氧化,形成高价态的化合物(硫酸盐或亚硫酸盐),从而富集重同位素[48],分馏约5‰[49],因此矿体上方土壤的硫同位素组成应与背景区存在一定的差异。地球上硫有以下4种来源:①岩浆硫(地幔硫),δ34S值为(0±3)‰;②海水硫,通常以较大的正值为特征;③沉积硫(地层硫),硫同位素组成变化极大(-40‰~50‰);④混合硫,由两种或两种以上不同来源的硫的混合,硫同位素高低通常视混入硫同位素组成和混入的比例而定[33,50]。曾键年等[51]通过对江西金山矿床的硫同位素组成特征研究,发现其与外围双桥山群上亚群中硫化物的硫同位素极为相似,成矿流体的硫主要来源于双桥山群含矿建造。席明杰等[52]通过对乌奴格吐山和垦山试验区Cu矿化体、Cu异常地段的硫同位素组成特征的研究,发现二者硫来源一致,说明用硫同位素组成特征判断地球化学异常是可行的。唐龙飞等[53]通过研究桂北丹池成矿带中的大厂矿田中硫同位素组成特征,发现拉么锌铜矿硫的来源为岩浆硫,铜坑深部锌铜矿体为岩浆硫和地层硫的混合,根据硫同位素分布规律预测铜坑矿深部96号矿体往下至龙箱盖隐伏岩体顶部空间具有较好找矿前景。

本文收集了前人已发表的水银洞金矿矿石和围岩中硫化物的硫同位素组成数据(表5),并绘制了硫同位素分布的频率直方图(图6)。27件硫化物的δ34S分布范围为-8.41‰~27.17‰,平均值为6.55‰。其中20件矿石黄铁矿的δ34S分布范围为-8.41‰~27.17‰,主要集中在1‰~9‰,平均值为7.56‰。由于卡林型金矿载金黄铁矿粒度细小,且一些黄铁矿具环带结构,常以沉积期黄铁矿为核结晶热液期黄铁矿,因此测得的矿石黄铁矿中硫同位素组成代表沉积期与热液黄铁矿混合的结果[54]。5件雄黄的δ34S分布范围为2.7‰~5.28‰,均值为3.844‰,与矿石中辉锑矿(2‰)和毒砂(4.5‰)的硫同位素组成一致。10件围岩黄铁矿的δ34S分布集中在两个区域:-26‰~-23‰以及3‰~9‰,平均值为-3.37‰,因为不同研究者采集的围岩样品不同,围岩黄铁矿的δ34S差异较大,且矿石黄铁矿δ34S的平均值明显高于围岩。矿石各硫化物中硫同位素组成与岩浆硫((0±3)‰)相比更富集34S,其主体分布范围与岩浆硫最接近,但不排除其他硫源的混入。朱赖民等[55]通过研究黔西南地区成矿流体与二叠系、三叠系岩石的水岩作用对硫同位素组成的影响,发现本区域金矿床的真正硫源可能为深源硫与地层硫源混合而成。

表5   水银洞卡林型金矿矿石、围岩样品的硫同位素数据

Table 5  Sulfur isotopic data of ore and wall rock samples in the Shuiyindong Carlin-type deposit

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图6

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图6   水银洞卡林型金矿区土壤、矿石、围岩的硫同位素组成

Fig.6   Sulfur isotopic composition of soils, ores and surrounding rocks in the Shuiyindong Carlin-type gold deposit


研究区地表微细粒土壤的硫同位素组成能指示地表与成矿有关的金属异常(Au、As、Sb、Hg)来自深部隐伏矿体,因为: ①硫同位素与主成矿元素Au相关性较好,在p < 0.01水平(双侧)上显著正相关,相关系数为0.652(表6);Au与δ34S的高异常区吻合,均在10、11号点位附近(图4、图5);②隐伏矿体和断层上方土壤δ34S的中位数、算术平均值分别是围岩区土壤δ34S的4.5倍和3.8倍(表4),由于矿石硫化物的δ34S平均值(6.55‰)大于围岩黄铁矿的δ34S平均值(-3.37‰),而与深部矿体有关的(S2)2-或S2-迁移至地表后,可被氧气或细菌氧化而富集重同位素,使得隐伏矿体及断层上方土壤中的δ34S值显著高于围岩区土壤。

表6   水银洞卡林型金矿纳秧段微细粒土壤4种微量元素与硫、铅同位素的相关性分析

Table 6  Correlation analysis of four trace elements in fine-grained soils with sulfur and lead isotopes in the Nayang section of the Shuiyindong Carlin-type deposit

指标AsSbHgδ34Sw(206Pb)/w(204Pb)w(207Pb)/w(204Pb)w(208Pb)/w(204Pb)
Au0.653**0.476*0.719**0.652**0.711**0.689**-0.438
As0.562**0.890**0.3590.503*0.39-0.417
Sb0.578**0.350.3910.29-0.316
Hg0.464*0.522*0.406-0.487*
δ34S0.679**0.655**-0.508*
w(206Pb)/w(204Pb)0.966**-0.652**
w(207Pb)/w(204Pb)-0.595**

注:“**”表示在p<0.01水平(双尾)相关性显著;“*”表示在p<0.05水平(双尾)相关性显著。

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4.3 铅同位素示踪地表异常来源

铅是多数金属矿床的伴生元素,不同矿化作用具有不同的初始铅同位素组成特征,其后期变化主要由放射性U、Th衰变反应引起,且不受其他过程的影响[59]。金属矿体与围岩U、Th含量不同,分析矿床周围多种介质的铅同位素组成和分布特征,将其与土壤铅同位素比值进行比较,示踪地表土壤中异常的来源及其与深部隐伏矿体的关系。汪明启等[60]研究甘肃蛟龙掌铅锌矿床地气中Pb同位素特征,发现异常区地气Pb同位素组成明显不同于背景区,异常区样品有深部矿石硫化物中Pb的加入,证明地气可用于覆盖区矿产勘查。李中兰等[61]对北祁连地区寒山金矿的Pb同位素组成开展研究,发现其矿体暴露深度自西向东存在由深至浅的规律变化,向东隐伏,根据其隐伏系数,推测寒山金矿床为特大型金矿床。崔学军等[62]对甘肃鹰嘴山金矿区地表Pb同位素组成进行研究,提出利用铅同位素进行隐伏矿深度、形态与资源量预测的方法,根据其矿区隐伏系数推测鹰嘴山金矿床为大型—特大型金矿床。

本文收集了前人发表的水银洞金矿矿石中黄铁矿的铅同位素组成数据(表7),发现矿石黄铁矿的w(208Pb)/w(204Pb)、w(206Pb)/w(204Pb)、w(207Pb)/w(204Pb)最大值(表7)均小于隐伏矿体和断层上方土壤的最小值(表4),说明土壤母质中的U和Th的含量比矿石黄铁矿中的高,土壤中有更高含量的放射性成因的铅。w(206Pb)/w(204Pb)、w(207Pb)/w(204Pb)沿围岩区→隐伏矿体和断层上方→围岩区上方,变化曲线一致(图5),比值先升高再降低,在隐伏矿体和断层上方呈现高异常,其中6号点出现峰值,在断层F101附近10号点出现小幅升高现象;w(208Pb)/w(204Pb)沿剖面先降低再升高(图5),围岩区比值较隐伏矿体和断层上方高。

表7   水银洞卡林型金矿矿石黄铁矿的铅同位素组成

Table 7  Lead isotopic composition of pyrite in the Shuiyindong Carlin-type gold deposit

样品w(206Pb)/
w(204Pb)		w(207Pb)/
w(204Pb)		w(208Pb)/
w(204Pb)		参考文献
IIe18.36115.5638.452[25]
IIf18.38315.64238.729
IIIa18.30415.5438.501
IIIb-118.45215.53238.332
IIIb-217.94215.5638.158
IIIb-318.14515.55138.382
SYD-1118.64815.61238.712[39]
SYD-318.21315.62838.496
SYD-2018.45915.60838.508
分布范围17.942~
18.648		15.532~
15.642		38.158~
38.729
平均值18.32315.58138.474

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国内外学者用铅同位素示踪时,常用w(207Pb)/w(206Pb)-w(206Pb)/w(204Pb)或w(206Pb)/w(207Pb)-w(206Pb)/w(204Pb)图解[60],本文重点讨论w(207Pb)/w(204Pb)-w(206Pb)/w(204Pb)图解,同时结合w(208Pb)/w(204Pb)-w(207Pb)/w(206Pb)进行分析(图7)。矿石黄铁矿、围岩区上方土壤、隐伏矿体和断层上方土壤中铅同位素组成在w(207Pb)/w(204Pb)-w(206Pb)/w(204Pb)图解上大致呈线性排布(图7a),w(207Pb)/w(204Pb)、w(206Pb)/w(204Pb)有隐伏矿体和断层上方土壤 > 围岩区上方土壤 > 矿石黄铁矿的关系。在w(208Pb)/w(204Pb)-w(207Pb)/w(206Pb)散点图上(图7b),隐伏矿体、断层上方土壤、围岩区上方土壤、矿石黄铁矿分布在不同的区域,具有不同的组成范围,且w(208Pb)/w(204Pb)存在隐伏矿体和断层上方土壤 ≈ 围岩区上方土壤 > 矿石黄铁矿的关系。

图7

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图7   水银洞卡林型金矿纳秧矿段地表土壤、矿石黄铁矿的w(207Pb)/w(204Pb)-w(206Pb)/w(204Pb)(a)、w(208Pb)/w(204Pb)-w(207Pb)/w(206Pb)(b)图解

Fig.7   w(207Pb)/w(204Pb)-w(206Pb)/w(204Pb)(a)、w(208Pb)/w(204Pb)-w(207Pb)/w(206Pb)(b) diagram of the surface soil and ore pyrite in the Nayang section of Shuiyindong Carlin-type gold deposit


用SPSS软件对指示效果较好的微细粒土壤微量元素Au、As、Sb、Hg与铅同位素进行相关性分析(表6),w(206Pb)/w(204Pb)与Au、Hg在p< 0.01水平(双侧)上显著正相关,相关系数分别为0.711、0.679,与δ34S在p< 0.01水平(双侧)上显著正相关,相关系数为0.679;w(207Pb)/w(204Pb)同样与Au、Hg在p< 0.01水平(双侧)上显著正相关,相关系数分别为0.689、0.655,与δ34S在p< 0.01水平(双侧)上显著正相关,相关系数为0.655;w(208Pb)/w(204Pb)与4种元素呈负相关关系;此外w(206Pb)/w(204Pb)和w(207Pb)/w(204Pb)在p< 0.01水平(双侧)上显著正相关,相关系数为0.966。

207Pb、206Pb为235U和238U的子体,208Pb为232Th的子体,土壤的w(207Pb)/w(204Pb)、w(206Pb)/w(204Pb)、w(208Pb)/w(204Pb)均高于矿石黄铁矿,说明土壤母质中含有更多的U和Th,有更高的放射成因铅。而隐伏矿体和断层上方土壤中w(207Pb)/w(204Pb)、w(206Pb)/w(204Pb)显著高于围岩区上方土壤,但它们的w(208Pb)/w(204Pb)组成差异不大,这可能因为深部矿体周围的U含量较高,迁移至地表后,致使隐伏矿体和断层上方土壤放射成因的w(207Pb)/w(204Pb)、w(206Pb)/w(204Pb)比围岩区高。谭亲平等[20]对水银洞金矿构造地球化学特征研究发现,在SBT、断层F101附近以及背斜核部靠近地表处U显示出与Au一致的富集特征,前人研究同样指出U是黔西南卡林型金矿的异常元素之一[63-64]。隐伏矿体和断层上方土壤中w(207Pb)/w(204Pb)、w(206Pb)/w(204Pb)一部分来源于土壤母质及母质中U的衰变,一部分来源于从深部矿体迁移至地表的U的衰变。综上所述,研究区可以用w(206Pb)/w(204Pb)、w(207Pb)/w(204Pb)示踪地表微细粒土壤中的异常来自于深部的隐伏矿体。

4.4 迁移方式

本文用地表微细粒土壤全量测量技术在水银洞卡林型隐伏金矿区开展试验,发现Au-Hg-As-Sb多元素异常组合与深部隐伏矿体和断层在空间上分布较一致,而硫同位素、w(206Pb)/w(204Pb)、w(207Pb)/w(204Pb)共同证明这些地表的异常均来自于深部的隐伏矿体。那么研究区与矿体有关的金属如何迁移至地表,并形成Au-Hg-As-Sb的组合异常呢?这与它们的地球化学性质和研究区的构造活动有关。

刘建中等[65]的研究表明,水银洞卡林型金矿在燕山期时与深部隐伏花岗岩有关的富含Au2+、Sb2+、Hg2+、As2+的热液,在区域构造作用下沿深大断裂上涌,且沿P2m与P3l间的不整合界面侧向运移交代形成SBT,局部形成隐伏金矿体。在热液成矿早期往往生成毒砂和含砷黄铁矿,辉锑矿形成稍晚,而雄黄、辰砂形成更晚,As与Au呈明显正相关,As含量越高,Au含量也随之增高,含砷黄铁矿往往具环带结构,环边相对富Au;辉锑矿一般不含Au,但二者关系密切;Hg、Au具类似的地球化学性质从而共存于矿床中,可见Au、As、Sb、Hg这4种元素关系密切[66]。隐伏金矿体附近微米级、纳米级的Au颗粒浓度较高,可随地气迁移至地表[67-68];Hg、As、Sb易挥发,是典型的前缘晕元素[69],容易沿裂隙或断层迁移较远的距离,三者的活动顺序依次为Hg > As > Sb[70],因此Hg异常最为显著(Hg在矿体上方土壤中含量的中位数、算术平均值、几何平均值与围岩区上方土壤中Hg含量的中位数、算术平均值、几何平均值的比值分别为4.01、5.47、5.60,As的比值分别为2.91、2.84、3.42,Sb的比值分别为5.11、2.68、4.66,表2),指示效果最好。由深部迁移至地表的金属被土壤中的有机质、铁锰氧化物(氢氧化物)、黏土矿物吸附从而在土壤中富集[67-68,71 -72]。

研究区构造活动强烈,在形成宏观构造(灰家堡背斜、F101断层等,图1、图2)的同时,在隐伏矿体上伏沉积岩(图2)中形成大量微裂隙[73],共同为成矿物质向地表运输提供迁移通道[74],因此水银洞金矿可用Au、As、Sb、Hg在地表土壤中的微量元素全量异常指示下伏的隐伏矿体。

5 结论

本文以已知隐伏水银洞金矿纳秧段为研究对象,沿A-B勘探线采集地表土壤样品(围岩12件、隐伏矿上方8件),分析5种微量元素(Au、As、Cu、Sb、Hg)的含量以及S、Pb同位素的组成,验证微细粒土壤全量测量技术在该隐伏矿区的找矿效果,并根据S、Pb同位素组成示踪地表异常来源。研究表明:

1)研究区用微细粒土壤全量测量技术取得了较理想的指示深部隐伏矿体的效果,地表微细粒级土壤的Au、As、Sb、Hg高异常区与下伏隐伏矿体和断层吻合,具Hg-As-Sb-Au多元素组合异常的特征,4个元素中Hg的指示效果最好。

2)自围岩区上方→隐伏矿体和断层上方→围岩区上方土壤,δ34S先增加后降低,隐伏矿体和断层上方土壤的δ34S平均值明显高于矿石硫化物和围岩区上方土壤,且δ34S与主成矿元素Au相关性较好。与深部矿体有关的(S2)2-或S2-迁移至地表土壤,被氧化富集重同位素,那么研究区用S同位素组成在一定程度上示踪了地表与成矿有关的金属异常来源于深部隐伏的金矿体。

3)研究区可以用w(206Pb)/w(204Pb)、w(207Pb)/w(204Pb)示踪地表微细粒土壤中的异常来自于深部的隐伏矿体。因为w(207Pb)/w(204Pb)、w(206Pb)/w(204Pb)与成矿元素Au、Hg以及硫同位素相关性较强,且有隐伏矿体和断层上方土壤 > 围岩区上方土壤 > 矿石黄铁矿的关系;深部矿体周围的U含量较高,迁移至地表后,隐伏矿体和断层上方土壤放射成因的w(207Pb)/w(204Pb)、w(206Pb)/w(204Pb)比围岩区高。

4)Au、As、Sb、Hg的地球化学特征和该矿床的热液流体组成特征决定了它们在隐伏金矿体附近的含量较高,同时研究区强烈的构造活动为这些元素的迁移提供通道,所以可以在地表微细粒土壤中检测到与深部隐伏矿体有关的Au-As-Sb-Hg组合异常。

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通过研究两个已知隐伏矿床(新疆金窝子金矿床、内蒙古拜仁达坝&mdash;维拉斯托多金属矿床)不同介质(地气、细粒级土壤、围岩、矿石)中的铅、硫同位素特征，探讨铅、硫同位素对地气、土壤中异常物质来源的示踪, 得到以下结论：(1)两矿床的介质从地气、矿石、围岩到土壤，铅同位素比值(<sup>208</sup>Pb/<sup>204</sup>Pb、<sup>207</sup>Pb/<sup>204</sup>Pb、<sup>206</sup>Pb/<sup>204</sup>Pb)一般依次增加；土壤异常区相对土壤背景区，&delta;34S偏高。但对两个矿床背景区、异常区地气中的铅同位素组成、土壤中的铅、硫同位素组成进行方差分析后发现，数据均没有明显的差异，从统计学的角度初步证明研究区不适宜用铅、硫同位素示踪地气、土壤中异常物质的来源。(2)两个矿床的矿石、围岩中铅同位素组成均有明显差异，即围岩中明显有放射成因铅的积累。但这种差异没有显著地反映到背景区、异常区的地气中，原因有待进一步查证。仅从捕获剂的角度初步探讨了其原因。用土壤全量中铅、硫同位素组成特征来示踪土壤异常源，并没有成功，建议采用偏提取的方法测量其中活动态中的铅、硫同位素组成，在深穿透地球化学研究中更合理。

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贵州贞丰水银洞金矿是中国&ldquo;滇黔桂&rdquo;金三角地区最具代表性的超大型卡林型金矿床之一。黄铁矿和毒砂是水银洞金矿的主要载金矿物。背散射电子图像和NanoSIMS高分辨率元素面扫描分析显示载金黄铁矿普遍发育环带结构，不同环带的微量元素种类和含量有显著差别。如增生环带富集Au、Cu、As元素，而核部则相对贫这些元素，富Se。同时，即使在富Au环带中，Au和微量元素也并非均匀分布，环带之中又发育次一级环带。这表明热液来源呈现阶段性和&ldquo;脉冲式&rdquo;特征。在元素面扫描分析（Mapping）基础上，本次研究对载金黄铁矿中不同成分特征的核部和环带分别进行了原位硫同位素分析。结果表明：黄铁矿核部的&delta;34S值变化范围为1.3&permil;~6.5&permil;，而富金环带的&delta;34S值为-3.5&permil;~7.4&permil;。与国内外同类矿床的硫同位素特征比较之后发现，这些硫同位素显示岩浆硫特征，暗示载金黄铁矿的硫主要来源于深源岩浆。计算表明，有部分沉积硫混入了成矿流体。最终，我们为水银洞金矿建立了岩浆热液模式：从深源岩浆分异出的超临界气液流体携带Au、As等元素沿区域深断裂上升，在区域不整合面和灰家堡背斜轴部破碎带等构造薄弱部位，通过充填、交代围岩的方式沉淀成矿。大气降水的淋滤和渗透在一定程度上有利于金矿化。

Zhao J, Liang J L, Li J, et al.

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通过对中国31个省会城市3 799件表层土壤样品（0~20 cm）和1 011件深层土壤样品（150~180 cm）中52种化学元素(Ag、As、Au、B、Ba、Be、Bi、Br、Cd、Ce、Cl、Co、Cr、Cu、F、Ga、Ge、Hg、I、La、Li、Mn、Mo、N、Nb、Ni、P、Pb、Rb、S、Sb、Sc、Se、Sn、Sr、Th、Ti、Tl、U、V、W、Y、Zn、Zr、SiO2、Al2O3、TFe2O3、MgO、CaO、Na2O和K2O)及pH和有机碳（Corg）数据分布结构的研究，采用中位数绝对中位差法、正态和对数正态法计算出中国及31个省会城市土壤52种化学元素的地球化学背景值、基准值及它们的变化区间。数据显示，城市土壤中Corg、N、Ca、Hg、Ag、Au、Bi、Cd、Cu、Mo、Pb、S、Sb、Se、Sn、Zn元素的自然背景发生了显著变化，清晰显示出中国大规模的城镇化和工业化对这些元素在城市土壤中累积的重要贡献。这对全面认识中国城市土壤环境质量现状具有重要的现实意义，也是土壤环境质量保护立法及执法标准制定的重要依据。

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