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物探与化探, 2020, 44(4): 839-846 doi: 10.11720/wtyht.2020.1513

生态环境调查

鲁西南平原区大气干湿沉降元素输入通量及来源浅析:以巨野县为例

王增辉,

山东省地质调查院 山东省土地质量地球化学与污染防治工程技术研究中心,山东 济南 250014

An analysis of the input flux and source of elements in dry and wet atmospheric deposition of southwest plain of Shandong:A case study of Juye County

WANG Zeng-Hui,

Shandong Institute of Geological Survey,Shandong Engineering Research Center of Land Quality Geochemistry and Pollution Prevention,Ji'nan 250014,China

责任编辑: 蒋实

收稿日期: 2019-11-1   修回日期: 2020-03-12   网络出版日期: 2020-08-20

基金资助: 山东省地质勘查项目.  鲁勘字201147号

Received: 2019-11-1   Revised: 2020-03-12   Online: 2020-08-20

作者简介 About authors

王增辉(1980-),男,高级工程师,本科,主要研究方向:农业地质、环境地球化学。Email:wzh80@qq.com

摘要

大气干湿沉降是农耕区表层土壤中某些元素的主要输入途径,其沉降物质中的重金属等元素对土壤环境质量有着很大的影响。对山东省巨野县大气干湿沉降的调查研究发现,随着近年来区内煤炭开采和化工工业的快速发展,区内大气干湿沉降物质总量有明显升高,显著高于我国其他一些地区。同时,区内重金属元素沉降通量也较高,其中Pb、Cr、Cu、Ni可达我国其他地区的2~3倍。大气沉降物质中Cd、Pb、Hg等的富集程度较高,其富集因子(EF)的高值区与煤炭开采和煤炭化工排放源分布吻合,说明工业区大气干湿沉降是Cd、Pb、Hg等重金属污染元素进入土壤环境的重要途径,工矿业活动对区内大气干湿沉降的增加有重要影响。此外,富集因子显示燃煤尘是大气沉降物及当地土壤S、Se的主要来源,而大气沉降物中Ni、Cr、As主要源自土壤扬尘,Ca和Mg与区内石材开采或水泥制造密切相关。

关键词： 大气干湿沉降 ; 重金属 ; 输入通量 ; 土壤环境 ; 巨野县

Abstract

Dry and wet atmospheric deposition is a main input pathway of some elements in the surface soil of agricultural areas, and its heavy metalelementcomponents mayhave a great influence on the environmental qualityof soil. Research on the dry and wet atmosphericdeposition of Juye County in Shandong Province shows that, with the rapid development of coal mining and chemical industry in recent years, total amount of dry and wet atmospheric deposition has been significantly increased in this area, and is also significantly higher than that of several other regions of China.The deposition flux of heavy metal elements in this region is also higher,the deposition fluxes of Pb, Cr, Cu, Ni can be 2~ 3 times those of other regions inChina. The enrichment degree of Cd, Pb, Hg and other elements in atmospheric deposition is higher, and the high value area of the enrichment factor(EF) coincides with the position of the emission source of coal mining and coal chemical industry, which indicates that the dry and wet atmospheric deposition in the industrial area is an important way for heavy metal elements like Cd, Pb, Hg to enter the soil. Industrial activities have an important influence on the increase of dry and wet atmospheric deposition in thisarea. In addition, the enrichment factor shows thatcoal burning dusts should be the main source of S and Se in atmospheric deposition and soil. Ni, Cr, As in atmospheric deposition should mainly originate from soil dusts, and thesources of Ca and Mg are closely related to the stone mining and cement manufacturing industry.

Keywords： dry and wet atmospheric deposition ; heavy metal ; deposition flux ; soil environment ; Juye County

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本文引用格式

王增辉. 鲁西南平原区大气干湿沉降元素输入通量及来源浅析:以巨野县为例. 物探与化探[J], 2020, 44(4): 839-846 doi:10.11720/wtyht.2020.1513

WANG Zeng-Hui. An analysis of the input flux and source of elements in dry and wet atmospheric deposition of southwest plain of Shandong:A case study of Juye County. Geophysical and Geochemical Exploration[J], 2020, 44(4): 839-846 doi:10.11720/wtyht.2020.1513

0 引言

土壤重金属状况直接关乎农作物安全,分析土壤重金属污染成因对于保护土壤资源、保障食品安全具有重要意义。大气降尘不仅反映空气质量状况,其携带的重金属物质最终通过干湿沉降的方式进入土壤[1],是农耕区土壤重金属元素的重要输入途径之一[2-3],有研究表明大气沉降物对土壤重金属Hg和Pb的输入贡献并不低于污水灌溉[4]。大气降尘是指依靠重力自然沉降在集尘缸中的大气颗粒物,是大气中粒径大于10 μm(通常小于100 μm)的固体颗粒物的总称[5],这些颗粒物可以长时间悬浮于大气中,并且在风力的作用下长距离、大范围传输,其携带的重金属等有害物质对土壤环境具有较大影响[6-7]。随着工业活动的增强,大气沉降物质中的重金属元素含量明显增加,并最终以干湿沉降的形式进入土壤[8-9],从而影响土壤的环境质量。另一方面,一些排放到大气中的酸性工业气体在随降尘降水进入到土壤中后,可导致土壤pH值降低,从而增加某些有害重金属元素的活动态含量[10]。通过对一个地区大气干湿沉降物质的研究可以揭示大气环境对该地区土壤重金属输入的影响,进而对土壤重金属环境质量的状况和演变特征做出判断。近年来在中国地质调查局的推动下,大气环境质量调查作为影响土地质量的外部因素之一参与到土地质量地球化学评价,取得了一系列重要成果[11]。这里以山东省巨野县为例,探讨鲁西南平原区局部大气中重金属等元素的沉降对耕作层土壤环境质量的影响。

巨野县地处鲁西南平原区中部,总面积1 308 km2,县域范围为东经115°46'~116°16',北纬 35°06'~35°30'。该地区人口稠密,经济以传统农业产业为主,近年来随着工业经济的快速发展,大中型煤炭、化工企业陆续建设投产,区内大气污染风险日益增大。作为土壤重金属输入和积累的主要途径之一,大气沉降物质的增加对农耕区土壤环境造成的威胁日益突出。

1 研究方法

鲁西南地区属黄河下游冲积平原区,地势起伏小,大气降尘取样装置大致均匀布设,并按交通、村落情况适当调整,涵盖城镇区、主要公路、基本农田等环境类型,全区共布置取样点20处,每处样点控制面积约为64 km2,具体布置情况见图1。降尘收集方法对降尘收集量有较大影响[12],本次研究采用湿法接收大气干湿沉降,选择口径64.5 cm×43 cm,高36 cm的塑料桶作为降尘收集缸,放置在距地面5 m左右的屋顶平台上,上方及周边无树木或建筑物遮挡。为避免平台扬尘影响,降尘收集缸使用支架或支撑物垫高,缸口至平台距离为1~1.5 m。为避免“二次起尘”现象,向桶内加入1~2 L去离子水。为防止飞鸟扰动或异物进入,在桶口处加套尼龙网罩盖。取样装置放置时间自2011年11月至2012年11月终止,为期1年。样品回收方法参照《土地质量地球化学评价规范(DZT 0295-2016)》执行。由于降尘收集缸内接收的物质总量较多,无法将全部沉降物回收,并且固形物结块后难以搅拌均匀,不宜用采样测量密度的方法计算体积,因此对上清液和下部沉淀物分别进行回收和分析。首先在上部溶液澄清后用虹吸法转移上清液,转移过程中对上清液进行取样,并记录转移的上清液总体积。将剩余的沉淀物和悬浊液全部转移至10 L清洁容器中,密封送至实验室进行过滤、烘干、称重和分析。全区共采集大气沉降固形物样品和上清液样品各20件,样品分析测试由中国冶金地质总局山东局测试中心完成,固形物样品分析As、Cd、Cr、Cu、Hg、Pb、Ni、Zn、Sb、Se、Fe2O3、S、CaO、MgO、P、K2O、湿重、干重共18项指标,上清液样品分析pH、As、Hg、Ca2+、Mg2+、S O42-、N、P、K、Cr、Fe、Ni、Cu、Zn、Se、Cd、Pb共17项指标。固形物和上清液样品分析分别执行土壤和水质标准分析方法,各指标数据报出率均为100%。固形物分析方法主要有:感应耦合等离子体质谱法(ICP-MS)(Cd、Cu、Pb、Zn)、感应耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)(Ni、CaO、MgO)、X射线荧光光谱法(XRF)(Cr、Fe2O3、K2O、P)、气体发生—原子荧光光谱法(VG-AFS)(As、Hg、Se、Sb)、燃烧碘量法(S);上清液分析方法主要有:ICP-MS(K、Cr、Fe、Ni、Cu、Zn、Se、Cd、Pb)、分光光度比色法(N、P)、原子荧光光谱法AFS(As、Hg)、容量法(Ca2+、Mg2+、S O42-)、离子电极法(pH)。分析方法检出限均满足相关规范要求,准确度和精密度监控结果合格率均为100%,内检和异常抽查合格率均高于98%,并对异常值进行了必要的复检。

图1

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图1   大气干湿沉降取样点位

Fig.1   Bitmap of sampling points for atmospheric wet and dry deposition


图2

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图2   研究区大气干湿沉降物总量分布

Fig.2   Total atmospheric dry and wet deposits in the study area


2 结果与讨论

2.1 大气沉降物总量分布

大气沉降物总量包括沉降物干重和水体固形物之和,用大气沉降物总量除以降尘缸口径面积即得到单位面积降尘总量。巨野县大气沉降物总量介于285~1 344 g·m-2·a-1,平均为585 g·m-2·a-1,与该地区2005~2006年多目标生态地球化学调查得到的降尘总量95~321 g·m-2·a-1相比明显偏高,与我国其他地区如天津2007年245.51 g·m-2· a-1[13]、松嫩平原南部2007年489 g·m-2· a-1[14]、广东韶关2006年180 g·m-2· a-1[15]、杭州2006~2009年110 g·m-2· a-1[16]等同类数据相比显著偏高。大气干湿沉降物质很大部分来自近地表扬尘[17],因此沉降物质总量受局部条件影响明显,巨野县东部地区石材开采和建材加工行业活跃,受其影响东部地区降尘总量明显高于其他地区,西北部地区因煤田开采、运输和大型能源化工企业影响降尘量也相对偏高,中南部地区以农业生产为主的乡镇降尘量相对最低。

2.2 重金属元素年输入通量

分别计算大气干、湿沉降物中元素总量后除以降尘缸口径面积即得到单位面积元素年输入通量。区内Ca沉降通量最高,达41 g·m-2·a-1,S、Mg、Fe、K也显著高于其他元素,重金属元素中Zn的沉降通量最高,平均达127 mg·m-2·a-1,各元素由高到低依次是:Zn>Pb>Hg>Cr>Cu>Ni>As>Cd。区内大气干湿沉降物重金属等元素年输入通量情况及比较情况见表1。

表1   巨野县大气干湿沉降元素通量统计及比较

Table 1  Statistics and comparison of atmospheric dry and wet deposition element fluxes in Juye County

元素AsCdCrCuHgPbNiZnSeFeSCaMgPK
区内通量算数均值2.750.7126.9319.680.03231.8215.471271.379.2722.341.012.00.318.71
区内通量几何均值2.490.6722.2417.720.03030.2313.761151.148.2112.828.59.50.247.45
区内通量最小值1.140.389.048.110.02017.775.95560.353.754.58.52.60.092.96
区内通量最大值5.611.1673.2042.450.07057.0734.502433.1122.36123.5203.440.41.2721.46
区内(2005~2006)1.100.3118.697.150.02513.654.02430.450.192.79
北京(2005~2006)[11]2.90.23611.85514.1950.02421.9956.60154.4929.2643.2363.328
长春(2006~2007)[18]4.790.2510.678.220.0312.3148.15
成都(2004~2005)[19]2.771.770.145.95147.8318.0741.0162.009

注:As~Se含量单位为mg·m-2·a-1,Fe~K含量单位为g·m-2·a-1

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与近年我国其他地区比较发现,由于区内沉降物质总量较高,导致区内除As以外其他重金属元素通量均偏高,其中Pb、Cr、Cu、Ni明显偏高,可达其他地区的1~3倍,相比北方地区Cd、Zn、Hg也明显偏高。沉降物质中占比较大的Ca、Mg、K也远高于北京、长春和成都的检测结果,分别可达北京地区的4.4倍、5.4倍和3.7倍。与区内2005~2006年大气干湿沉降调查结果相比,区内降尘总量和各元素通量均明显增加,增长率达30%~285%,其中Ni、Se、K、Zn增长最显著。

区内土壤质地主要为粉质黏土、粉砂及粉、细砂层及黏土,整体以潮土和盐化潮土为主,由于土壤成分相对单一,重金属等元素的基准值各地相差不大,因此外源污染应是造成区内土壤重金属积累的主要因素。大气沉降物质中重金属等元素的积累是从耕作层开始的,按照0~0.2 m作为耕作层厚度,将各元素的输入通量除以耕作层单位质量和元素背景值即可得到大气沉降导致的耕作层土壤元素增加率。重金属元素中Cd由大气沉降导致的年增加率最高,达1.54%,As增加率最低,为0.09%,各元素增加率由高到低依次是Cd>Zn>Pb>Hg>Cu>Ni>Cr>As, Se受高通量影响导致其在土壤中的年增长率高达2.96%,因此大气沉降应视为表层土壤Se富集的主要来源,各元素比较情况见图3。此外,大气沉降对S的输入应引起重视,在不考虑土壤S输出的情况下,该输入源可使本地区耕作层土壤S含量增加82.5×10-6。

图3

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图3   大气沉降物导致的耕作层土壤元素年增加率比较

Fig.3   Comparison of annual increase rate of soil elements in plough layer caused by atmospheric deposition


2.3 大气沉降物质来源

大气沉降物质的元素富集程度通常用元素在降尘中的含量与区内表层土壤中含量的比值,即“富集系数”表示。此外,元素富集因子是判断元素污染源、研究大气降尘元素分布、传输、富集的一种有效手段[20-22]。富集因子(EF)是指大气中某元素的相对浓度与其在地壳中的相对浓度的比值,由于大气降尘中有较大部分来源于附近更广范围的地表土壤扬尘,因此这里使用调查区所在的菏泽市土壤元素背景值代替地壳中的元素浓度,某元素(i)富集因子EFi的计算方法为

$EF_i=(C_{i.A}/C_{r.A})/(C_{i.S}/C_{r.S})$,

其中,Ci.A和Cr.A分别指大气沉降物质中某元素(i)以及参考元素(r)的浓度,Ci.S和Cr.S分别指表层土壤中某元素(i)以及参考元素(r)的浓度。从计算EF公式可以看出,某元素i的富集因子(EF)可以视作经参考元素r修正的富集系数,当区内土壤与菏泽市土壤元素背景值一致时,二者之间可以通过参考元素(r)的富集系数进行换算。

选择合适的参考元素对微量元素含量进行标准化是计算元素富集因子的关键。如何确定参考元素目前尚无定论,比较确切的条件首先是来源于自然源并且在运移中质量分数相对稳定,其次要与研究元素在自然作用过程中共消长,即与研究元素均具有较好的相关性。通常可供选择的参考元素有Al、Fe、Zr、Li、Ti、Sc、Ca、Cs、Rb、稀土元素、放射性同位素、总有机碳(TOC) 、粒度等。就研究区所在的鲁西南平原区而言,Ca、Al等存在局部异常或与人为源相关的指标应首先被排除掉。比较发现Fe与各元素尤其是重金属等污染元素相关性普遍较好(见图4),并且区内土壤中Fe含量波动不大,土壤分析结果也未发现Fe的异常富集现象,因此最终选择Fe作为参考元素用以计算其他元素的富集因子。

图4

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图4   大气沉降物中Fe与As、Cd、Pb、Hg输入通量的相关性散点图

Fig.4   Scatter diagram of correlation between input fluxes of Fe and As, Cd, Pb, Hg in atmospheric sediment


区内重金属等各元素的平均富集系数和富集因子见表2。

表2   区内大气沉降物中重金属等元素平均富集系数及富集因子

Table 2  Average enrichment coefficient and enrichment factor of heavy metals and other elements in atmospheric deposits in the area

项目AsCdCrCuHgPbNiZnSeFeSCaMgPK
区内降尘含量均值4.781.3345.5534.100.0558.6126.45224.912.461.573.706.242.070.051.44
区内表层土壤背景值10.850.1768.221.90.0321.2428.2766.880.173.150.0234.281.310.1081.93
菏泽表层土壤背景值10.300.1561.9021.900.0319.9027.9063.000.172.920.0204.071.240.1011.92
富集系数0.447.810.671.561.752.760.943.3614.330.50160.381.461.580.470.75
富集因子(EF)0.8616.451.372.893.475.471.766.6326.931.00344.162.853.100.941.39

注:As~Se含量单位为10-6,Fe~K含量单位为%

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大气降尘物质来源主要包括土壤、燃煤尘、交通尘、建筑尘、冶金尘等,不同端源尘往往具有不同的特征元素或元素组合[23-24]。已有研究认为非土壤源的降尘来源当中Se是燃煤尘的特征元素,Pb是交通尘的特征元素,Ca、Mg是建筑尘的特征元素,Fe是冶金尘的特征元素。代杰瑞等2014年对济宁地区的研究指出,燃煤尘对环境影响强于交通尘和建筑尘,燃煤尘中Se、As、Pb、S、Cu、Cd及Ni含量相对最高[25]。由于燃煤尘的排放量通常远大于地表扬尘以外的其他污染源[26],同时巨野近年煤矿开采规模日益增大,因此燃煤或煤矿开采运输产生的粉尘应视为影响区内大气沉降物的主要污染端元。从不同类比样点大气沉降物中元素EF特征可以发现,受共同因素影响的采样点元素EF聚类特征较明显,其中Se与Cd、Ca的EF散点图(图5)显示,临近水泥制造、加工和石材开采区域的样点中,Ca明显富集且分布集中,临近煤炭开采、煤炭化工区的样点在EF散点图上分布也大致集中,与远离工业区的样点区别较明显。

图5

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图5   区内大气沉降物中Se与Cd、Ca富集因子散点图

Fig.5   Enrichment factors scatter diagram of Se with Cd, Ca in the atmospheric deposition of the study area


重金属元素中Cd的富集系数高达7.81,EFCd高达16.45,说明Cd受土壤以外来源影响较大,EFCd的高值区与煤炭开采和煤炭化工排放源分布吻合度较高,这与已有研究结论一致[27],并且在上述工业区附近Pb、Hg、Cu、Zn也出现一定的富集现象。Ni、Cr、As富集系数均小于1,EF介于0.86~1.76之间,富集程度不高,接近自然背景,因此可以认为Ni、Cr、As的主要源自土壤扬尘。作为燃煤尘的特征元素S和Se的富集系数高达160.38和14.33,EF分别达344.16和26.93,并且在煤炭化工区域富集程度最高,因此推断煤炭化工是导致区内S和Se富集的主要来源。Ca和Mg的EF值分别为2.85和3.10,其高值区主要位于石材开采或水泥制造厂附近地区。区内各地Cd、Pb、Ca和Se的EF比较情况见图6。

图6

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图6   区内大气沉降Cd、Pb、Ca、Se元素富集因子分布

Fig.6   Enrichment factors distribution map of Cd, Pb, Ca and Se of the atmospheric deposition in the study area


3 结论

区内大气干湿沉降物质总量较高,局部工矿行业活动对降尘总量有重要影响,特别是近些年发展起来的煤炭开采和煤炭化工导致Cd、Pb、Hg等重金属元素通过降尘进入耕作层土壤,加剧了土壤有害元素的积累。虽然重金属等有害元素随大气沉降进入土壤后会发生不同程度的流失或转移,但随着区内经济由农业主导向工业主导的过渡,长期来看经由大气途径输入土壤的重金属对土壤环境质量状况的影响日益显著,这一点应引起足够重视。

受调查密度和手段所限,本次大气沉降物质的调查研究存在一定的局限性,有待今后进一步完善。此外对大气沉降的调查受气候变化影响较大,降水量和季风变化等因素都可能使观测结果产生较大波动[28],不同地区相同时期或同一地区不同时期的调查结果往往差别较大[29-30],今后地球化学调查工作中若采用类似的大气沉降调查工作手段,建议应首先探讨建立长期监测机制的可行性。在进行不同时间或不同地区调查结果对比时应将气候因素考虑在内,对气候差异引起的结果偏差进行修正,以提高调查结果的可对比性。

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