随着我国工业化、城镇化和农业集约化的快速推进,资源与环境的支撑和保障作用日益凸显。土壤与环境质量直接关系到粮食安全和人体健康,是保障我国社会经济快速持续发展、全面实现小康社会的基础。江苏省作为长江三角洲经济快速发展区的重要组成部分,随着近年我国经济社会的快速发展,其土壤的污染规模及其程度也在不断加剧,苏南地区的土壤污染问题也日益成为当地环境的重大威胁^[1]。

土壤环境监测能有效监督土壤环境的状态,对治理土壤环境问题起到关键作用,可作为评价环境质量好坏的依据。土壤pH、有机质(OM)、氮、磷、重金属、硒等元素(指标)是关系到土壤功能和环境质量的重要参数,这些参数的状态通常通过抽样、化学分析和使用预定义标准或法规参考值的统计程序来评估^[2]。重要的土壤参数如何变化越来越受到研究者的关注。重复访问(repeated visiting)被认为是监测变化最有效的方法。这意味着要收集土壤样本并反复分析,以便与前一次访问的数据进行比较^[3]。如何在采样和分析误差的干扰下检测时空数据的变化量,是重复访问的重要问题之一。地理信息系统(GIS)与统计学的方法提供了多种手段来解决这个问题。特别是基于GIS的空间分析,考虑了数据的空间相关性,弥补了传统统计方法在处理区域化变量时的不足^[4-5]。

1999年以来,我国在全国范围内开展了多目标区域地球化学调查计划,又称农业地质调查计划或土地质量地球化学调查计划,直到目前该计划仍在进行中^[6],其目的之一是获得环境保护和农业土壤地球化学的基础数据。作为整体计划的一部分,江苏省内的多目标地球化学调查已经完成^[7]。目前江苏省土地质量地球化学调查所提供的数据已经发表了很多研究成果,例如江苏省的土壤酸化、重金属污染、土壤富硒和碳储量等,但是对跨越不同时间尺度的两期土壤参数数据的变化趋势进行分析的研究非常少^[8⇓⇓-11]。已有研究对长江下游平原地区10年间两期土壤监测数据进行了对比,得出半变异函数是评估数据变化量的有效方法^[12]。

2014年4月17日国家环保部和自然资源部发布的《全国土壤污染状况调查公报》指出,全国土壤污染物总超标率达16.1%,江苏省所在的长江三角洲是我国土壤污染问题突出的区域。江苏省已经将“构建全省国土生态地质环境监测网,积极开展土壤污染生态修复与防治”列为全省推进生态文明建设的重点工作^[13]。鉴于此,亟需建立江苏省土壤监测参数时空变化的分析方法,掌握不同时间尺度的两期土壤数据的变化趋势,为分区管理规划提供科学的依据。

本研究基于2004年获得的426组多目标地球化学调查土壤数据和2015年进行的土地质量地球化学调查获得的4 458组高空间分辨率土壤数据,利用地统计学和地理信息系统(GIS)来研究10多年来江苏省宜兴市重要的土壤参数的变化情况,并利用概率分布判别和t检验等方法对结果进行验证。

宜兴市地处长江三角洲太湖西岸(31°07'N~31°37'N、119°31'E~120°03'E),辖5个街道、13个镇,总面积1 996.6 km²(其中太湖水面242.29 km²)(图1)。该市全年温暖湿润,地势南高北低,南部为丘陵山区,北部为平原区,东部为太湖渎区,西部为低洼圩区。主要土壤类型以水稻土、黄棕壤、红壤、石灰土为主。宜兴是中国综合实力最强的县级市之一,连续多年被评为福布斯中国大陆最佳县级市。在经济、文化、商贸、会展、服务业和城市建设等领域成就显著,一直处于中国县级市的前列。随着近年来城市化建设与经济建设高速发展,其承担的人口、资源与环境的压力逐渐显现,有研究表明宜兴市土壤重金属污染点位超标率为10.27%,土壤重金属污染总体呈现“轻微”生态风险^[14]。

基础土壤数据来自于2004年在该地区开展的1∶25万多目标区域地球化学调查项目,该调查采用双层网格化土壤测量方法获取土壤样品,其中表层(0~20 cm)土壤采样密度为1件/km²,将每4 km²内所采集的样品均匀混合形成1件分析样,研究区共获得426组农用地土壤分析数据(图1),每一组数据共有54个土壤参数,包括土壤pH、有机质含量和52个元素含量。

对比研究数据来自于2015年开展的1∶5万土地质量地球化学调查项目,样本采集按照《土地质量地球化学评价规范》(DZ/T 0295—2016)的要求进行,采用网格叠加土地利用图斑原则共采集4 458个农用地表层土壤样品(见图1)。每个样品由在相应网格内所采集的5个子样品混合而成,采样深度0~20 cm。每个样品分析25个土壤参数,包括土壤pH、有机质含量和23个元素含量。

宜兴市多目标区域地球化学调查开展于2004年前后,距1∶5万土地质量地球化学调查已有10多年时间。为了考察土壤化学元素在这11年间的变化情况,将这两期数据进行对比。首先将2015年1∶5万土壤调查点连接2004年多目标区域地球化学调查网格,然后将一个网格内多个土壤调查点元素或者指标含量求取平均值,将这平均值与2004年多目标地球化学数据进行对比。

用SPSS软件计算得出两期数据各土壤参数的描述性统计量,包括平均值、中位数和百分位数,利用箱形图来比较不同组参数之间关键统计值的变化特征。

传统统计学和地统计学中的很多方法都假设数据呈正态分布,因此需要首先进行元素分布形式的判别。一般常量指标和元素服从正态分布,微量元素多服从对数正态分布^[15]。在本研究中,通过概率分布图和偏度峰度来判别指标数据是否符合正态分布,通过SPSS中的 Kolmogorov-Smirnov检验(K-S)来进行验证。然而,并不是所有的参数都严格遵循正态或对数正态分布,有时候会发现有些指标呈双峰或多峰分布,这说明数据来源于两个以上的总体,可以将这些数据分组,分别进行分布形式的判别。

从统计学角度,如果不考虑采样点的空间位置,而把研究区看作一个整体进行监测,其本质就是考察2004年和2015年两个总体的均值有无显著性差异。这是典型的配对样本的t检验问题。t检验假设两个样品都来自正态总体。因此,检验前要对使用数据进行K-S检验,确认它们能够通过正态分布检验。否则,使用异常值剔除、对数变换或Cox-Box变换等方法,将数据转化成正态分布,再进行t检验分析。

使用半变异函数法估计误差值(E)。半变异函数γ(h)是数据集中相距h的两点间差值的方差的一半,即^[16]:

式中:h为步长,即在一定方向上,距离为h的矢量;Z(x_i+h)和Z(x_i)分别为x_i+h和x_i处某变量的测定值;N(h)是以h为间距的所有观测点的成对数目。在通常情况下,半变异函数值都随着样点间距的增加而增大,从而构成实验半变异函数散点,使用球状模型或指数模型对实验半变异函数拟合,得到理论半变异函数曲线。当h=0时,理论半变异函数值即为块金值C₀,利用以下公式即可估计E值^[12]:

元素(指标)的变化状况ΔM使用2015年和2004年两次采样相同或邻近点位元素差值表示:

式中:M15和 M₀₄分别表示2015年和2004年的两期数据;ΔM正值表示对应元素在该点位的增加,负值表示减少。但是,由于M₁₅和M₀₄包含了采样和分析误差成分,在真实元素含量没有发生变化时,ΔM的值通常也不等于零。因此需要确定某个代表采样和分析误差水平的值E,当ΔM的绝对值小于E时即可以认为元素含量没有变化,增加和减少的判定需要首先排除这种不变的情况。当|ΔM|≤E时,反映变量的真实变化为低于误差,或者参数没有显著变化;ΔM>E表示增加;ΔM<-E表示减少。

根据研究区内2004年和2015年两期地球化学调查数据,将各理化指标和元素进行统计分析,得到两期数据各监测指标的统计特征(表1)。

为了更直观地显示两期数据的差异,使用10分位数、4分位数、中值和平均值等统计信息制作了箱线图。图中上下影线分别表示1/10和9/10分位数,箱体上限和下限分别为1/4和3/4分位数,箱体内部短线表示中位数的位置,“✕”表示平均值的位置。图2为Cd等重金属元素含量对比,从图中可知,As、Cd、Cu、Pb、Zn等具有比较明显的升高迹象。Cr、Hg、Ni的变化趋势不太明显。图3为两期数据的典型土壤理化性质与养分元素,从图中可以看出土壤pH具有比较明显的下降趋势,说明宜兴市土壤酸化趋势非常明显。同时,有机质、氮、磷、硼、硒等营养元素上升趋势比较明显,说明宜兴市土壤肥力状况具有明显的提高。钾的变化趋势不明显。

表2给出了pH和OM等土壤理化性质和肥力养分元素t检验结果。由表可知,取显著性水平0.005,pH、OM、N、P、B等指标(元素)在2004~2015年间出现了显著变化。而K在这11年间的变化不显著。由于均值一列给出的是2015年和2004年数值之差的平均值,从该值的正负状况可以判断这些指标的变化方向,从中可知,pH值呈现减少的趋势,说明该区域存在显著的酸化趋势,而OM、N、B等营养元素的变化方向为增加。以上检验结果可与图3中箱线图相互印证。

由于异常值的存在可能会使检验结果失真,表中参与计算的数据为异常值剔除结果,因此,表中显示的自由度(df值)不全是425。

表3为As等有毒重金属和类金属t检验结果。从表中可知,在0.005显著水平下,2004年和2015年As、Cd、Cu、Pb和Zn存在显著性差异,从均值差还可以看出,11年间As、Cd、Cu、Pb和Zn均呈现增加趋势。对于Cr、Ni和Hg,2004年和2015年数据没有显著性差异,因此可以认为这些元素含量没有明显变化。以上结果与图2所示变化状况基本一致。

由前节可知,研究区pH、OM、N和P等元素(指标)具有显著变化。使用SPSS中的概率分布对2004年获取的多目标区域地球化学调查数据进行分析得知,pH、OM、N和P、B属于正态分布,Mo属于对数正态分布,因此,对Mo数据进行了自然对数转换。用2004年获取的多目标区域地球化学调查数据计算了pH、OM、N和P、B指标的半变异函数,Mo使用对数转换后的数据计算其实验和理论半变异函数。由于多目标调查数据点密度为2 km×2 km,通过GS+7.0计算获取了它们的块金值(C₀)和误差值(E),见表4。

由表4可知,pH值变化幅度在±0.48之间可以认为观测值的变化来源于误差,即可以认为这些样点值没有发生明显变化。根据样点差值分布,设定了如图4a所示分级,其中±0.48之间的值用黄色表示;小于-0.48表示土壤酸化,用红色表示,大于0.48表示土壤碱化,用绿色表示。由图4a所示可知,宜兴市存在明显的土壤酸化趋势。土壤pH值降低1.5以上的区域主要为宜城街道、芳桥镇、新庄街道、太华镇东部。

OM值变化幅度在±5.80×10^-3之间可以认为观测值的变化来源于误差,即可以认为这些样点值没有发生明显变化。根据样点差值分布,设定了如图4b所示分级,其中小于-5.80×10^-3表示土壤OM的减少,用红色表示;大于5.80×10^-3表示土壤OM的增加,用绿色表示。由图4b所示可知,宜兴市绝大部分区域的土壤OM为增加趋势。

土壤N变化幅度在±0.32×10^-3之间可以认为观测值的变化来源于误差,即可以认为这些样点值没有发生明显变化。土壤N含量变化的空间分布如图4c,±0.32×10^-3之间的值用黄色表示;小于-0.32×10^-3的负值表示土壤N的减少,用红色表示;大于0.32×10^-3的正值表示土壤N的增加,用绿色表示。由图4c所示可知,宜兴市绝大部分区域的土壤N为增加趋势。

土壤P变化幅度在±0.067×10^-3之间可以认为观测值的变化来源于误差,即可以认为这些样点值没有发生明显变化,在图4d中用黄色表示;小于-0.067×10^-3的负值表示土壤P的减少,用红色表示;大于0.067×10^-3的正值表示土壤P的增加,用绿色表示。由图所示可知,宜兴市大部分区域的土壤P为增加趋势,其中P减少的区域多在宜兴张渚镇一带,而N和OM在这些区域也呈现减少趋势,这或者与该地区土地利用变化有关系,这些区域近10多年来城市化发展迅速,通常农用地至建设用地转化会带来有机质、氮和磷等养分的减少。

土壤B变化幅度在±3.87×10^-6之间可以认为观测值的变化来源于误差,即可以认为这些样点值没有发生明显变化。土壤B含量变化的空间分布如图4e,±3.87×10^-6之间的值用黄色表示;小于-3.87×10^-6的负值表示土壤B的减少,用红色表示;大于3.87×10^-6的正值表示土壤B的增加,用绿色表示。由图所示可知,宜兴市绝大部分区域的土壤B为增加趋势。

土壤Mo含量对数差变化幅度在±0.27之间可以认为观测值的变化来源于误差,即可以认为这些样点值没有发生明显变化。土壤Mo含量变化的空间分布如图4f,±0.27之间的值用黄色表示;小于-0.27的负值表示土壤Mo含量对数差的减少,用红色表示;大于0.27的正值表示土壤Mo的增加,用绿色表示。由图所示可知,宜兴市大部分区域的土壤Mo为变化不大,在东北部以及新街街道的土壤Mo为增加趋势。

图5将pH和N等元素变化量形成直方图,以表达不同变化状况的样本量。图中阴影柱代表变化值位于误差范围内的样本量。阴影柱右侧正值表达了对应指标增加的样本量,左侧负值表示指标减少的样本量。对增加和减少的样本量进行对比可知,研究区土壤具有明显的酸化趋势,同时有机质、氮和Mo呈现明显增加的特点。

由前节可知,在重金属等有害元素和健康元素中,研究区土壤As、Cd、Cu、Pb、Zn和Se在11年中具有显著变化。使用直方图对2004年获取的多目标区域地球化学调查数据分析得知,除As外,其他元素均服从对数正态分布,因此,对数据进行了自然对数转换。使用对数转换后的数据计算其实验和理论半变异函数,通过GS+7.0计算获取了它们的块金值(C₀)和误差值(E),见表5。

土壤As变化幅度在±7.47×10^-6之间可以认为观测值的变化来源于误差,即可以认为这些样点值没有发生明显变化。土壤As含量变化的空间分布如图6a,±7.47×10^-6之间的值用黄色表示;小于-7.47×10^-6的负值表示土壤As的减少,用绿色表示;大于7.47×10^-6的正值表示土壤As的增加,用红色表示。由图所示可知,宜兴市绝大部分区域的土壤As没有明显变化。

图6b使用2015年和2004年土壤Cd含量数据的对数差表达研究区土壤Cd含量的变化状况。两期含量数据的对数差在±0.176之间,说明含量没有明显变化,用黄色表示;类似地,负值用绿色表示,代表了Cd含量的减少,红色(正值)代表了Cd含量的增加。图中可以看出,宜兴市近10年来,多数点位土壤Cd含量呈现不同程度地的增加,增长大于1的区域主要为丁蜀镇。

图6c使用2015年和2004年土壤Cu含量数据的对数差表达了研究区土壤Cu含量的变化状况。两期含量数据的对数差在±0.21之间,说明含量没有明显变化,用黄色表示;类似地,负值用绿色表示,代表了Cu含量的减少,红色(正值)代表了Cu含量的增加。图中可以看出,宜兴市近10年来,全区土壤Cu含量均为增长趋势。

图6d使用2015年和2004年土壤Pb含量数据的对数差表达了研究区土壤Pb含量的变化状况。两期含量数据的对数差在±0.006之间,说明含量没有明显变化,用黄色表示;类似地,负值用绿色表示,代表了Pb含量的减少,红色(正值)代表了Pb含量的增加。图中可以看出,宜兴市近10年来,绝大部分区域土壤Pb含量均为增长趋势。

图6e使用2015年和2004年土壤Zn含量数据的对数差表达了其含量的变化状况。由表5可知,两期含量数据的对数差在±0.19之间,则说明含量没有明显变化,用黄色表示;类似地,负值用绿色表示,代表了Zn含量的减少,红色(正值)代表了Zn含量的增加。图中可以看出,宜兴市近10年来,大多数点位土壤Zn含量呈现不同程度地的增加,含量减少的点位主要位于宜兴市东北部几个乡镇。

图6f用使用2015年和2004年土壤Se含量数据的对数差表达了土壤Se含量变化,由表5可知,两期含量数据的对数差在±0.29之间,说明含量没有明显变化,用黄色表示,图中绿色(负值)代表含量的减少,红色(正值)代表增加。从图中可以看出,11年间对于土壤Se含量增加的样点要多于减少的样点,因此,总体上宜兴市土壤Se含量呈增加趋势。

图7将重金属元素与Se变化量形成直方图,以表达不同变化状况的样本量。图中阴影柱代表变化值位于误差范围内的样本量。阴影柱右侧正值表达了对应指标增加的样本量,左侧负值表示指标减少的样本量。对增加和减少的样本量进行对比,同样可以反映出Cd、Zn、Se的增加趋势。

将宜兴地区多目标地球化学调查和土地质量地球化学调查数据通过元素箱线图、样本t检验、变量空间变化分析、半变异函数的块金值和误差等GIS和统计学方法综合分析后,得出2004~2015年间土壤Cd、Cu、Pb、Zn等重金属元素含量有比较明显的增长趋势,土壤As含量没有明显变化;土壤pH具有比较明显的下降趋势,区域土壤酸化问题较严重;11年间有机质、N、P、B、Mo等营养元素含量上升趋势明显,土壤肥力状况明显改善,土壤Se呈现增长趋势,农、林、果业发展的优势土壤资源增多。