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物探与化探, 2023, 47(1): 1-13 doi: 10.11720/wtyht.2023.2613

地质调查·资源勘查

调查评价的土壤元素累积趋势预测——以广西南宁市西乡塘区为例

王磊,1,2, 卓小雄1,2, 吴天生2, 凌胜华3, 钟晓宇2, 赵晓孟1,4

1.广西土地质量地球化学评价项目办公室,广西 南宁 530023

2.广西壮族自治区地质调查院,广西 南宁 530023

3.广西壮族自治区三○七核地质大队,广西 贵港 537100

4.广西壮族自治区二七二地质队,广西 南宁 530033

Prediction of the soil element accumulation trends based on 1∶250 000 and 1∶50 000 geochemical surveys and assessments of land quality:A case study of Xixiangtang District, Nanning City, Guangxi zhuang Autonomous Region

WANG Lei,1,2, ZHUO Xiao-Xiong1,2, WU Tian-Sheng2, LING Sheng-Hua3, ZHONG Xiao-Yu2, ZHAO Xiao-Meng1,4

1. Project Office of Land Quality Geochemical Assessment of Guangxi, Nanning 530023, China

2. Guangxi Institute of Geological Survey, Nanning 530023, China

3. No. 307 Nuclear Geological Team of Guangxi Zhuang Autonomous Region, Guigang 537100, China

4. No. 272 Gedogical Team of Guangxi Zhuang Autonomous Region, Nanning 530033, China

责任编辑: 蒋实

收稿日期: 2021-11-15   修回日期: 2022-04-12  

基金资助: 广西重点研发计划专项项目“硒对重金属与生殖健康关系的修正效应——广西壮族辅助生殖队列研究”(桂科AB18050024)
国家重点研发计划专项项目“农田地质高背景重金属污染机理研究”(2017YFD0800303)
广西壮族自治区自然资源厅项目“广西土壤Se、Ge、Cd等元素异常成因与生态效应研究”(桂国土资函〔2017〕2676号)
“西乡塘区土地质量地球化学评价”(桂国土资办〔2017〕123号)

Received: 2021-11-15   Revised: 2022-04-12  

作者简介 About authors

王磊(1985-),男,硕士,高级工程师,主要从事地球化学研究工作。Email:68714655@qq.com

摘要

土壤重金属元素含量影响土壤环境质量,依据调查数据采用不同模型对土壤重金属元素含量进行预测是研究土壤元素含量及土壤环境质量变化趋势的重要手段。在研究区1∶25万多目标区域地球化学调查和1∶5万土地质量地球化学评价数据基础上,分别采用单时段增量模型和输入输出通量模型预测2027年土壤中5种重金属元素的含量情况,结果显示:两种模型的预测结果有所差异,但变化趋势一致,5种重金属元素含量均有不同程度增加,单时段增量模型的增幅大于输入输出通量模型的增幅;通量模型的各种输入途径中,Cd、Pb主要通过大气干湿沉降进入土壤,As和Cr主要通过施肥进入土壤,Hg主要通过灌溉水进入土壤;对土壤点位的调查数据、预测数据进行土壤环境质量等级划分,优先保护等级的点位数量比例呈现下降趋势,说明土壤环境质量逐年下降。

关键词： 土壤; 重金属; 地球化学调查; 累计趋势预测; 环境质量变化; 南宁市

Abstract

The heavy metal element contents in soil affect the quality of soil environment. Their prediction using different models based on survey data is an important means to study the changing trends of soil element contents and soil environmental quality. Based on the data from 1∶250 000 multi-purpose regional geochemical surveys and 1∶50 000 land quality geochemical assessments, this study predicted the contents of five heavy metal elements in the soil of the study area in 2027 using the single-period incremental model and the input-output flux model individually. The results are as follows. The two models yielded different prediction results but consistent trends that the contents of five heavy metal elements increased to different degrees. Moreover, the single-period incremental model yielded larger increments than the input-output flux model. Among the various input channels of the flux model, Cd and Pb entered the soil mainly through dry and wet atmospheric subsidence, As and Cr entered the soil mainly through fertilization, and Hg entered the soil mainly through irrigation water. Based on the survey and prediction data of soil monitoring sites, the soil environmental quality grade was classified for these sites. The proportion of the sites for priority protection showed a downward trend, indicating that the soil environmental quality decreased year by year.

Keywords： soil; heavy metal; geochemical survey; accumulation trend prediction; change in environmental quality; Nanning City

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本文引用格式

王磊, 卓小雄, 吴天生, 凌胜华, 钟晓宇, 赵晓孟. 调查评价的土壤元素累积趋势预测——以广西南宁市西乡塘区为例[J]. 物探与化探, 2023, 47(1): 1-13 doi:10.11720/wtyht.2023.2613

WANG Lei, ZHUO Xiao-Xiong, WU Tian-Sheng, LING Sheng-Hua, ZHONG Xiao-Yu, ZHAO Xiao-Meng. Prediction of the soil element accumulation trends based on 1∶250 000 and 1∶50 000 geochemical surveys and assessments of land quality:A case study of Xixiangtang District, Nanning City, Guangxi zhuang Autonomous Region[J]. Geophysical and Geochemical Exploration, 2023, 47(1): 1-13 doi:10.11720/wtyht.2023.2613

0 引言

土壤是最重要的自然资源,是农业生产的物质基础,土壤中的重金属元素含量是土壤质量的主要影响因素[1⇓-3]。近年来,应用地球化学的研究重心从矿产资源勘查向人类与资源环境问题上侧重[4-5],越来越多的研究者将关注点投向生态地球化学分支,而在全国范围内轰轰烈烈开展的土地质量地球化学调查评价便是近20余年来国内广大地球化学工作者普遍参与的一项针对土壤的重要生态地球化学调查研究工作。

1999,中国地质调查局在全国组织实施1∶25万多目标区域地球化学调查(又称土地质量地球化学调查、农业地质调查)[6]。广西壮族自治区自2007年开始开展1∶25万多目标区域地球化学调查工作,并于2013年在前期1∶25万多目标区域地球化学调查工作的基础上,以县为评价单元开展1∶5万土地质量地球化学评价。本研究依托南宁地区1∶25万多目标区域地球化学调查和南宁市西乡塘区1∶5万土地质量地球化学评价的成果数据,对南宁市区范围内典型农用地土壤重金属元素的累积趋势进行预测,为广西土壤重金属元素的监测、预测、预警提供研究案例。

1 研究区背景

西乡塘区位于广西南宁市区西北部,地处东经107°58'26″~108°21'04″、北纬22°45'40″~23°05'30″,东、西、北面分别与兴宁区、隆安县、扶绥县和武鸣县接壤,南隔邕江与江南区相望,行政区域土地总面积1 298 km2。西乡塘区自2005年3月经国务院批准成立,是南宁市人口最多、建成区人口密度最大的城区。全年气候温热潮湿,阳光充足,雨量充沛,农业资源丰富,已建成多个万亩农产品示范基地,着力发展城郊型现代农业,是广西重要的蔬菜、水果产区。西乡塘区土地利用类型以旱地、水田、果园为主,土壤成土母质包括砂岩砂砾岩类、灰岩白云岩类的残坡积洪冲积物,土壤类型以赤红壤、水稻土、紫色土、石灰岩土、冲积土等为主[7-8]。

2 研究基础

2.1 1∶25万多目标区域地球化学调查

广西壮族自治区地质调查院于2007年开展了南宁地区1∶25万多目标区域地球化学调查,西乡塘区是该调查范围其中的一部分。调查工作技术方法按照《多目标区域地球化学调查规范》(1∶250 000)[9]进行,其中表层土壤采样密度为1个点/km2,采样深度为20 cm,采样时在布设点位周围100 m范围内采集3~5处子样点,等量合成为该点位的样品,将4 km2的4个单点样等量混匀为一个组合样进行分析测试。研究区内表层土壤组合样品(分析测试样品)数为189件。

2.2 1∶5万土地质量地球化学评价

广西壮族自治区三○七核地质大队于2017年开展了西乡塘区1∶5万土地质量地球化学评价,评价工作技术方法按照《土地质量地球化学评价规范》[10]进行,其中表层土壤样以网格(1 km2)为主兼顾图斑的原则布设,充分体现代表性和均匀性,平均采样密度为6.9件/km2,采样深度为20 cm,采样时在布设点周围50 m范围内采集3~5处子样点,等量合成为该点位的样品。研究区内样品数为6 524件,单点样进行分析测试。除了表层土壤样品,按照规范同步采集大气干湿沉降物样品、灌溉水样品、农作物样品、根系土样品、化肥样品、岩石样品等辅助类样品。

2.3 数据质量

1∶25万多目标区域地球化学调查和1∶5万土地质量地球化学评价项目的野外工作均通过技术专家组的野外验收,所采集的样品全部委托国内具有多目标地球化学样品分析测试资质的测试单位按照《多目标区域地球化学调查规范》(1∶250 000)和《生态地球化学评价样品分析指南(试行)》[11]进行分析测试,其中土壤样品分析方法及检出限见表1。

表1   表层土壤调查样品分析方法及检出限

Table 1  Analysis method and detection limit of topsoil survey samples

分析
指标		要求检
出限		1∶25万多目标区域
地球化学调查		1∶5万土地质量
地球化学评价
分析方法实际检出限分析方法实际检出限
As1.0AFS0.2AFS0.2
Cd0.03GFAAS0.02ICP-MS0.02
Cr5XRF3XRF2
Hg0.0005AFS0.0004AFS0.0002
Pb2.0XRF1.5XRF1.0
pH0.10ISE0.08ISE0.01

注:AFS为原子荧光光谱法;GFAAS为石墨炉原子吸收法;ICP-MS为等离子质谱法;XRF为X射线荧光光谱法;ISE为pH计电极法。As、Cd、Cr、Hg、Pb含量单位为10-6,pH无量纲。

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样品分析质量由外部质量控制和内部质量控制组成,同时为评估野外采样质量和分析质量,按照样品总量2%的比例采集重复样,每50个基本样中随机密码插入一个重复样。外部质量控制为每个分析批次(50个号码)样品中密码随机插入4件外部标准控制样品与基本样品同时分析,由负责区域化探样品分析质量的检查组按工作区分别计算单元素合格率、相关系数、F检验值、中位值等测试质量技术指标,并进行总体评估,要求单元素合格率≥90%,相关系数(r)≥0.900。内部质量控制包括准确度、精密度控制、报出率控制、样品分析的重复性检验及异常点重复性检验。国家一级标准物质监控样分析准确度、精密度结果见表2,密码重复样分析结果计算双差,要求相对双差合格率≥85%(详见表3)。

表2   表层土壤调查样品一级标准物质分析准确度、精密度

Table 2  Accuracy and precision of first grade standard materials in topsoil survey samples

指标1∶25万多目标区域地球化学调查1∶5万土地质量地球化学评价
准确度精密度
合格率		准确度精密度
合格率
最小值最大值最小值最大值最小值最大值最小值最大值
As-0.0130.0230.0070.042100%-0.0610.0860.0020.061100%
Cd-0.0450.0500.0100.076100%-0.0960.0900.0030.080100%
Cr-0.0140.0140.0020.037100%-0.0620.0690.0100.048100%
Hg-0.0080.0400.0060.046100%-0.1000.0980.0070.072100%
Pb-0.0150.0210.0070.043100%-0.0970.0850.0090.069100%
pH0.010.10100%0.010.07100%

注:pH单独计算与标准物质的绝对误差ΔpH。

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表3   表层土壤调查重复样合格率统计

Table 3  Qualification rate of duplicate topsoil survey samples

指标1∶25万多目标
区域地球化学调查		1∶5万土地
质量地球化学评价
As93.33%97.42%
Cd86.67%92.90%
Cr98.67%100.00%
Hg86.67%94.84%
Pb98.67%98.06%
pH100.00%100.00%

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样品的分析测试由中国地质调查局区域化探样品测试质量监督检查组的专家对测试成果和分析质量进行评审验收。所有样品分析测试全部通过验收,样品分析方法、测试质量均符合或优于规范要求。

3 预测模型构建

3.1 点位数据配对

研究区内两组调查样本的间隔时间为10年,调查范围(样本重叠区域)776 km2。为便于讨论,将研究区内1∶25万多目标区域地球化学调查采集的表层土壤样点数据集称为WA,将1∶5万土地质量地球化学评价采集的全部表层土壤样点数据集称为WB1,二者除了调查比例尺引起的采样密度有差别以外,在采样技术方法、样品加工、野外工作质量监控、样品测试、分析数据验收等关键环节基本一致。

进一步验证WA和WB1两组数据的可比性,首先以1∶25万多目标区域地球化学调查的调查单元(1 km×1 km)为基础,对WA和WB1的样品点位信息进行空间分析,以WA采样点位为中心,在WB1点位中搜索与WA采样点距离最近的点位,并进行两两配对。最终经统计,配对的点位距离在10~300 m之间,88%的点位间距在200 m以内,这就在工作及研究尺度上基本保证了两组样本中每个采样点位100 m范围内采集3~5处子样点的位置是比较接近的。将配对形成的新的数据集称为WB2,共包含697个点位;对WB2进一步处理,即按照WA划定评价单元(2 km×2 km),每4 km2内的配对点数据取平均值,获得数据集WB3,共包含189个点位数据(图1)。

图1

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图1   研究区调查点位

Fig.1   Survey point map of the study area


考虑到各类样品的匹配性,本研究选择所有样品均分析测试的As、Cd、Cr、Hg、Pb共5种我国土壤污染监测和调查的主要元素指标[12-13]进行讨论研究,土壤样增加pH值指标。依次计算得到表层土壤样品各组元素(指标)含量的算术平均值列于表4。从表中看出,WB1、WB2、WB3之间数据差异很小,除WB2的Cd与WB1的Cd含量相差6.58%外,其他元素对应含量之间的相对误差均小于5%。

表4   表层土壤调查样点元素含量及pH算术平均值统计

Table 4  Arithmetic mean value of element content and pH in topsoil survey samples

数据集数据量w(As)/10-6w(Cd)/10-6w(Cr)/10-6w(Hg)/10-6w(Pb)/10-6pH
WA18932.710.448111.500.19435.185.97
WB1(全区平均)652437.680.439154.490.22237.495.73
WB2(调查配对点1km2)69737.510.467156.890.22138.275.81
WB3(分析配对点4km2)18936.470.456154.310.21837.785.82

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进一步对WB3和WA进行统计比较,从成对数据相关性分析和t检验结果来看(表5),WB3和WA对应元素指标均呈现显著相关(p<0.01),5个重金属元素相关系数达到0.9以上;As、Cr、Hg、Pb的t检验结果p值均小于0.01,说明两组元素含量数据是有显著性差异的,且WB3大于WA,而Cd则差异性不明显。从图2中可看出,两组数据对应的重金属元素含量分布形式基本一致,统计值中算数平均值、几何平均值以及中位值均近似且WB3略大于WA。两组数据的pH值同样呈现显著相关性(p<0.01),但相关系数不高,t检验结果p<0.5显示pH值也出现显著变化,且WB3小于WA;pH值分布形式近似,统计值中算术平均值、几何平均值均为WB3小于WA,中位值出现WB3略大于WA的原因可能为pH值的值域范围较小所致。

表5   WB3和WA中元素含量及pH相关性、t检验统计

Table 5  Correlation and t-test of element contents and pH in WB3 and WA

元素
类别		样本
数量		相关性分析t检验
相关系数Sig.tSig.(双侧)
As(WB3)-As(WA)1890.91**04.860
Cd(WB3)-Cd(WA)1890.91**00.380.70
Cr(WB3)-Cr(WA)1890.92**013.900
Hg(WB3)-Hg(WA)1890.90**04.740
Pb(WB3)-Pb(WA)1890.96**06.670
pH(WB3)-pH(WA)1890.66**0-2.810.01

注:“**”表示在0.01水平(双侧)上显著相关。

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图2

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图2   WB3和WA中元素含量及pH分布

Fig.2   Element contents and pH distribution of WB3 and WA


因此,WB3点位数据具备与WA的可比性,后续将统一采用WB3代表1∶5万土地质量地球化学评价的一一配对数据。

3.2 预测模型的选择

基于物质守恒原理,可以对土壤中的重金属元素进行输入输出平衡定量研究[14]。以某一时点的土壤重金属含量为基础,对之后的某一时点土壤重金属含量的估计是预测,而推算土壤重金属含量达到土壤容量限值的时点则是预警,也包括对某段时间土壤重金属含量恶化趋势的示警[15⇓⇓-18]。土壤重金属含量预测的数学基础模型为:

Wt= W0 + t×ΔW,

式中:Wt为预测经历了t年的土壤重金属含量;W0为土壤初始的重金属含量;ΔW为重金属含量的年变化率。

预测的关键是求取土壤重金属含量的年变化率ΔW,本研究选择以下2种预测模型进行比较。

3.2.1 单时段增量模型

该模型是基于一定时间段的至少1对实际调查数据所建立的模型[16,19 -20]。本研究中历史数据为前述WA,当前数据为前述WB3。由式(1)得:

ΔW1 = (WB3- WA)/T,
Wt= WB3 + t×(WB3- WA)/T,

式中:ΔW1为该模型2007~2017年的重金属含量的年变化率(kg/(km2·a));WB3为2017年的土壤重金属含量(10-6);WA为2007年的土壤重金属含量(10-6);T为两组数据的间隔时间为10年;Wt为预测经历了t年的土壤重金属含量(10-6);t为预测年限。

3.2.2 输入输出通量模型

对于农用地土壤,大量学者使用输入输出通量模型来研究土壤中重金属元素含量的变化情况,该模型仅需要一次调查数据,基于广泛的观测数据和统计数据开展,具有普适性,可操作程度高[21-22]。其中输入途径包括成土风化、大气干湿沉降、灌溉、施肥、秸秆返田等,输出途径包括土壤侵蚀、蒸发作用、农作物收割、地表径流、地下渗流等[23⇓⇓-26]。

相对于漫长的地质历史成壤过程,本研究的调查时间、预测时间均较短,同时限于收集的资料和调查数据,暂不考虑成土风化、土壤侵蚀以及蒸发作用对土壤元素含量的影响,此外广西绝大部分地区已实行秸秆返田,在农作物及秸秆返田方面也考虑农作物籽实(可食用部分)的离田输出。

设W0为土壤重金属初始含量(10-6),Wt为之后某一时点的土壤重金属含量(10-6);Win为一段时间内重金属对土壤的输入通量(kg/km2);Wout为一段时间内重金属离开土壤的输出通量(kg/km2),得到:

W0 + Win = Wt + Wout,
Wt= W0 + (Win- Wout),

式(5)中的(Win- Wout)是土壤重金属元素单位面积的年净累积量,土壤元素在耕作层的净输入通量W可由以下公式计算:

W = Win- Wout=(W大气+ W灌溉+ W化肥)-(W作物+ W排水) 。

式中:W大气、W灌溉、W化肥分别为输入端各通量(kg/km2),W作物、W排水分别为输出端各通量(kg/km2)。

1)大气干湿沉降

重金属等外源物质通过大气干湿沉降物进入土壤被有机质或黏土吸附[27-28],西乡塘区土地质量地球化学评价项目按1点/40 km2的密度布设了19个大气干湿沉降物调查点,半年为一个观测周期,连续观测一年。大气干湿沉降物进入表层土壤元素输入通量公式如下:

W大气i =(W1i + W2i)/ πr 2·a 。

式中:W大气i为i元素大气干湿沉降的年输入通量(mg/(m2·a));W1i、W2i分别为上半年和下半年大气干湿沉降物i元素的质量(μg);r为接尘缸口半径(cm);a为观测周期(年)。计算结果见表6。

表6   2017年西乡塘区大气干湿沉降重金属平均输入通量

Table 6  Average input fluxes of heavy metals from dry and wet atmospheric deposition in Xixiangtang District in 2017 kg/(km2·a)

端元AsCdCrHgPb
大气0.7220.0810.9860.0091.668

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2)灌溉水

地表径流灌溉是重金属等元素进入土壤另一种重要方式[29-30],西乡塘区的地表水资源较丰富,依据水塘、水库、河流等灌溉水网的分布,在水源出口处、水渠中和农田的入口处等布设点位,共采集了76件不同水源的灌溉水样品。

每年通过灌溉水进入土壤的重金属元素输入量计算公式如下:

W灌溉i = Wi× Vi 。

式中:W灌溉i为i元素灌溉水的年输入通量(kg/(km2·a));Wi为灌溉水样本i元素的含量(mg/L);Vi为农用地单位面积灌溉水的年均用水量(m3/km2)。

据《2017年南宁市水资源公报》[31]和《2018年南宁市统计年鉴》[32],2017年南宁市6个市区农用灌溉用水量为5.93亿m3,2017年南宁市6个市区农作物种植面积30.676 3万hm,计算得到农用地单位面积灌溉水的年均用水量为1 933.09 m3/hm2,折合农用地年均用水量1.93×108 kg/km2。计算结果见表7。

表7   2017年西乡塘区灌溉水重金属平均输入通量

Table 7  Average input fluxes of heavy metals from irrigation water in Xixiangtang District in 2017kg/(km2·a)

端元AsCdCrHgPb
灌溉水0.8120.0120.7730.0100.012

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3)化肥

农田中广泛使用的农用化学品对土壤的污染日趋严重[33],本研究仅讨论施用化肥对土壤的重金属带入量。项目在西乡塘区均匀分布的11家农户中采集了16件当地施用量最大的化肥样品。对土壤的重金属年输入通量计算公式如下:

W化肥i = Wi× Ci 。

式中:W化肥i为i元素化肥的年输入通量(kg/(km2·a));Wi为化肥样本i元素的含量(10-6);Ci为农用地的年均施肥量(kg/km2)。按《2018年南宁市统计年鉴》[32],以实物量计算西乡塘区2017年均施肥量为32 356.25 kg/km2。计算结果见表8。

表8   2017年西乡塘区化肥重金属平均输入通量

Table 8  Average input fluxes of heavy metals from fertilizer in Xixiangtang District in 2017kg/(km2·a)

端元AsCdCrHgPb
化肥0.3730.0110.3930.00030.185

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4)农作物

西乡塘区主要的农作物为以水稻为主的粮食类、香蕉为主的水果类和瓜类蔬菜等。根据项目采集的水稻、玉米、香蕉、花生、茄子等240件农作物样品测试结果,计算农作物带出的重金属通量,公式如下:

W作物i = Wi×Wc 。

式中:W作物i为i元素某作物重金属的年输出通量(kg/(km2·a));Wi为作物i元素的含量(10-6);Wc为农作物年产量(kg/(km2·a))。

根据《2018年南宁市统计年鉴》[32],计算各类农作物重金属平均输出通量于表9。

表9   2017年西乡塘区农作物重金属平均输出通量

Table 9  Average output fluxes of heavy metals from crops in Xixiangtang District in 2017 kg/(km2·a)

端元AsCdCrHgPb
农作物花生0.0960.3870.2180.0060.146
蔬菜瓜类0.0080.0140.0160.0000.012
水稻籽实0.3560.0880.2400.0090.083
香蕉0.0170.0040.0500.0010.034
玉米0.0500.0210.2010.0010.142
按种植面积
加权平均		0.0300.0150.0510.0010.032

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5)灌溉排水

在农田灌溉输用水过程中,除了被土壤吸收、农作物带走等形式消耗掉以外,仍有部分回归到地表

径流的水量,这一部分水量带出的土壤重金属元素的年输出量按如下公式计算:

W排水i = Wi× Vi×(1 - R),

式中:W排水i为i元素灌溉排水的年输出通量(kg/(km2·a));Wi为灌溉排水样本i元素的含量(mg/L);Vi为农用地单位面积灌溉水的年均用水量(m3/km2);R为农田灌溉耗水率(%)。据《2017年南宁市水资源公报》[31],2017年南宁市农田灌溉耗水率为47.9%,计算结果见表10。

表10   2017年西乡塘区灌溉排水重金属平均输出通量

Table 10  Average output fluxes of heavy metals from irrigation and drainage in Xixiangtang District in 2017kg/(km2·a)

端元AsCdCrHgPb
灌溉排水0.4500.0060.4280.0050.006

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3.3 土壤环境质量评价等级

国务院印发的《土壤污染防治行动计划》[12]明确指出,要对耕地实施分级分类管理。根据《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》[34]中的污染物风险筛选值与管制值,将农用地划为3个类别(表11)。

表11   农用地土壤环境质量等级划分

Table 11  Grade classification of soil environmental quality of agricultural land

指数污染物分级类型
Pi=实测值/风险筛选值
Pj=实测值/风险管控值		i=As、Cd、Cr、Cu、Hg、Pb、Ni、Zn;
j =As、Cd、Cr、Hg、Pb		pi≤1
优先保护		pi>1,pj≤1
安全利用		pj>1
严格管控

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4 结果与讨论

4.1 单时段增量模型预测土壤重金属元素含量情况

通过表4可以直观看出,WB3数据集的重金属元素含量普遍比WA数据集的重金属元素含量偏大,而pH指标则出现明显偏小。对一一配对的点位进行元素含量对比,发现重金属元素中,无一例外的,含量增大的点位个数均超过了含量减小的点位个数,As、Cd、Cr、Hg、Pb的含量增大点位个数分别占样点总数的62.96%、53.97%、91.53%、60.85%和68.25%。除Cd外,As、Cr、Hg、Pb中含量增大的样点元素含量增幅绝对值也均大于含量减小的样点元素含量降幅绝对值,其中Cr含量增大样点的增幅平均值为47.55×10-6,远大于含量减小样点的降幅平均值8.48×10-6。

pH值增大的点位个数为86个,增幅平均值0.45,而减小的样点数达到103个,降幅平均值为0.65。土壤pH值总体出现降低,土壤有明显酸化的趋势,而土壤酸化最直接的后果就是重金属元素活性增大,进入土壤的重金属元素含量显著增加[35-36],本研究中As、Cd、Cr、Hg、Pb含量就明显出现增大的现象。

假设每年的土壤元素含量不发生较大的变化,依据式(3)计算出每个点位预测的2027年土壤元素含量,计算平均值列于表12,各元素含量均有明显增幅,与2017年度相比,2027年预测的各元素含量增幅在1.88%(Cd)~27.74%(Cr)之间。

表12   单时段增量模型预测2027年土壤重金属元素含量

Table 12  Prediction of soil heavy metal contents in 2027 by single-period incremental model

指标w(As)w(Cd)w(Cr)w(Hg)w(Pb)pH
10-610-610-610-610-6
含量40.230.465197.120.24340.385.67

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4.2 通量模型预测土壤重金属元素含量情况

通过式(6)计算得到土壤中各重金属元素的年净输入通量列于表13。5个重金属元素年净输入通量均为正值,即输入通量是高于输出通量的,表明元素在土壤中呈积累趋势。

表13   通量模型土壤重金属年净输入通量

Table 13  Flux model annual net input flux of heavy metals into soilkg/(km2·a)

净输入通量AsCdCrHgPb
W2.4660.1152.7690.0142.342

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以0~20 cm耕作层土壤作为研究土壤元素输入输出通量的主要目标层,单位面积土壤的重金属含量年变化率ΔW 为:

ΔW = (Win- Wout)/ WR,

将式(12)代入式(1),得出:

Wt= W0 + t×(Win- Wout)/ WR 。

式中:Wt为预测t年后的土壤重金属含量(10-6),WR为单位面积土壤质量,西乡塘区的土壤类型以赤红壤为主,根据《广西土壤》[37],赤红壤的容重1.18 g/cm3,本研究WR取2.36×108 kg/km2。

同样假设土壤元素含量每年的变化幅度不发生较大的变化,以2017年为预测基准年,通过计算预测2027年土壤重金属元素含量见表14。可以看出,重金属元素含量的年增幅并不大,较2017年度相比,增幅在0.08%(Cr)~1.06%(Cd)之间。

表14   通量模型预测2027年土壤重金属元素含量

Table 14  Prediction of soil heavy metal contents in 2027 by flux model

指标w(As)w(Cd)w(Cr)w(Hg)w(Pb)pH
10-610-610-610-610-6
含量36.580.461154.430.21937.885.67

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不同重金属元素因化学性质差异,通过不同输入输出途径对土壤净输入通量的贡献也相差较大[38⇓⇓-41]。本研究中各元素不同途径对输入输出通量的贡献度见图3,可以看出Cd、Pb主要是通过大气干湿沉降进入土壤,分别占总输入通量的60%和70%;As和Cr进入土壤的主要途径为施肥,分别占总输入通量的48%和46%;Hg主要是通过灌溉水进入土壤,占总输入通量的49%。

图3

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图3   各元素不同输入途径对于输入输出通量的贡献比例

Fig.3   Contribution ratio of different input paths to input and output fluxes of each element


Luo等[42]对全国农用地土壤重金属元素输入输出通量进行了研究,认为As、Cr、Hg、Pb均是主要通过大气干湿沉降形式进入土壤,在输入通量中占比达到43%~85%,而Cd则主要是通过牲畜肥料(占总输入通量55%),其次通过大气干湿沉降(占总输入通量35%)进入土壤,这与本研究还是有所差异的。总体来说,本研究区大气干湿沉降是元素进入土壤的主要途径类型[43],这与长江三角洲、成都经济区、黑龙江等我国典型区域研究成果类似[44⇓⇓⇓⇓-49]。

在输出途径中,As、Cr、Hg以地表径流为主要输出类型,分别占总输出通量的94%、89%、82%;而Cd和Pb则主要以农作物为主要输出类型,分别占总输出通量的72%和84%。这在广西全面开展的土地质量地球化学评价工作中也得到了佐证:在广泛采集农作物样品中,Cd和Pb是样品重金属元素含量超标的两个主要元素[50]。

4.3 土壤环境质量评价

依次通过计算获得实际调查点位和预测点位的土壤环境质量情况,按照土壤环境质量标准(GB 15618—2018)进行分级。综合分级采取一票否决制,即取各重金属元素分级中的最差级别。点位统计结果见表15,综合等级见图4。

表15   土壤环境质量分级点位数统计(n=189)

Table 15  Grade statistical of soil environmental quality at point (n=189)

评价类别评价对象AsCdCrHgPb综合分级
优先保护2007年(1∶25万)12613315218918699
2017年(1∶5万)11812110318818575
2027年(通量模型)11512110618818170
2027年(单时段增量)1071138918717756
安全利用2007年(1∶25万)6356370390
2017年(1∶5万)71688614114
2027年(通量模型)73688318118
2027年(单时段增量)8176100212132
严格管控2007年(1∶25万)000000
2017年(1∶5万)000000
2027年(通量模型)100001
2027年(单时段增量)100001
优先保护点位占比2007年(1∶25万)66.67%70.37%80.42%100.00%98.41%52.38%
2017年(1∶5万)62.43%64.02%54.50%99.47%97.88%39.68%
2027年(通量模型)60.85%64.02%56.08%99.47%95.77%37.04%
2027年(单时段增量)56.61%59.79%47.09%98.94%93.65%29.63%

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图4

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图4   土壤环境质量综合等级

a—2007年调查数据;b—2017年调查数据;c—2027年通量模型预测数据;d—2027年单时段增量模型预测数据

Fig.4   Comprehensive grade map of soil environmental quality

a—2007 survey data;b—2017 survey data;c—2027 flux model forecast data;d—2027 single-period incremental model forecast data


从2007年、2017年的调查现状中就可以看出,土壤中的重金属含量超标点位比例还是比较高的,这与唐豆豆等[51]对广西的研究结果一致,其中As、Cd、Cr超标较为显著。2007年As、Cd、Cr单元素优先保护等级点位分别占比为66.67%、70.37%、80.42%,综合分级中优先保护等级点位占比52.38%;2017年As、Cd、Cr单元素优先保护等级点位占比分别为62.43%、64.02%、54.50%,综合分级占比为39.68%。通过通量模型、单时段增量模型预测的2027年土壤重金属含量超标点位较2007年、2017年调查的土壤重金属含量超标点位都有进一步的增加,综合分级中优先保护点位占样点总数下降至37.04%和29.63%。

不同预测模型得到的预测结果略有差异,通量模型依据单次调查结果,结合大量的统计数据对未来进行预测,其中调查数据中部分样品数量偏少、收集的统计数据资料则侧重区域平均值,加之部分输入输出途径并未考虑,有可能会人为放大或忽略影响土壤元素含量变化的因素。单时段增量模型是通过两次实际调查数据对未来进行推算,但可明显看出,因土壤元素含量的不均一性,不同调查精度(比例尺)的调查结果还是有所区别的,对大量数据进行平均处理,会使数据出现失真的情况。因此针对不同的工作目的,采取不同精度的调查工作是必要的,大比例尺的土壤调查工作更能展现土壤元素的空间变化细节。

两种模型所预测的研究区土壤中重金属元素含量基本都呈现增大的趋势,但单时段增量模型中两次实际调查数据中的单个对应点位数据有增有减。影响土壤元素含量变化的因素众多,包括地质背景、土壤类型、地形地貌、气候条件、生物等自然环境因素以及耕种、灌溉、施肥、污染等人为因素等。本研究中用于对比的2007年、2017年调查点位并不完全重合,即使间隔时间一定,采样点位固定,土壤元素的非均质性以及调查、分析测试等也不可避免会对结果产生一定的影响[52-53]。本研究中,十年甚至几十年相对于漫长的地质历史时期还是较为短暂的,自然条件对于土壤元素含量变化的影响相对有限,人为因素还是引起变化的主要影响因素。不同地块的耕作方式、种植结构、施肥和灌溉程度都能在短时间内改变土壤的pH值、氧化还原电位、有机质含量、CEC、湿度、黏度等理化性质,从而引起重金属元素含量的变化,区域上呈现出整体趋势一致,但单个点位有所不同情况。

单时段增量模型预测的土壤重金属含量年增加速率高于通量模型预测的土壤重金属含量年增加速率,因此单时段增量模型显示土壤环境质量等级下降趋势更为显著。因预测时间较短,通量模型预测结果与预测基准年(2017年)的差别不大,Cr还出现了负增长,表现为优先保护等级点位增加的现象,主要由于各点位的土壤pH值无法通过通量模型进行计算,采用的是单时段增量模型的对应点位的土壤pH值。总体来说本次研究选择的两种预测模型对研究区土壤重金属元素含量的变化趋势预测结果较为一致,即研究区土壤重金属元素含量呈逐年增加,土壤环境质量等级逐年下降。

按照目前施行的土壤环境质量标准(GB 5618—2018)给出的重金属元素风险筛选值、管控值进行土壤环境质量分类,研究区有一半以上的土壤样品都出现了重金属元素含量超过筛选值而未能达到优先保护级别,但在实际调查研究过程中,广西土壤的重金属含量总量虽然高,但生物有效性较低,在安全利用、严格管控区土壤中采集的农作物样品重金属含量却并不高。单纯按照土壤元素含量总量来对土壤环境进行等级划分并不贴合广西目前的实际,本研究暂不开展土壤元素的预警等相关讨论。

5 结论

通过不同的预测模型可以对土壤元素含量的未来变化情况进行定量预测,这是研究土壤环境质量的重要手段。本研究采用单时段增量和输入输出通量两种模型分别对研究区2027年土壤重金属含量进行预测,预测结果有所差异但趋势较为一致,研究区土壤的5种重金属元素的含量均为逐年增加,单时段增量模型的增幅要大于输入输出通量模型的增幅。输入输出通量模型中不同途径对于土壤重金属元素的净输入通量密度贡献度有所不同,总体上研究区大气干湿沉降是重金属元素进入土壤的主要途径类型。根据土壤环境质量标准(GB 15618—2018)对土壤点位的调查数据、预测数据进行土壤环境质量等级划分,发现优先保护等级的点位数量比例呈现下降趋势,说明土壤环境质量逐年下降。同时通过对比研究,不同精度(比例尺)的土壤调查结果有所差异,大比例尺调查更能展现土壤元素的空间变化细节。

本研究中的实际调查点位无法达到完全一一对应,输入输出通量模型中也未能考虑成土风化、土壤侵蚀、蒸腾作用等因素,由于土壤的非均质性以及调查资料、统计数据的局限性,致使模型还存在一定的不足。可以本研究为参考,在广西目前开展的1∶25万多目标区域地球化学调查、1∶5万土地质量地球化学评价重叠区域进行广泛深入的对比、预测研究,为广西土壤重金属源—汇研究以及重金属污染防控、预测预警等方面提供技术支撑。

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Bibliometrics is an important methodology to mine and analyze the information of the discipline development trend. Visualization is one of the hot topics in the development of bibliometrics. Based on the bibliometric methods and the spatial analysis function of GIS， the development trend of global geoscience research from 1994 to 2018 was comprehensively analyzed and the visual analysis mainly focused on the global geoscience articles， the geographical distribution of the main productive authors and main research institutions， and the spatiotemporal migration of the centroids of global geoscience research. The results showed that the global scientific output of geoscience increased significantly from 1994 to 2018. The centroids of geoscience articles gradually migrated to the southeast of the northern hemisphere， and the changing trend was mainly reflected in the longitude direction. The international collaboration was deepening year and year， more and more countries have participated in the geoscience research. The USA played an important role in global geoscience research and the scientific research ability of China has improved significantly. Santosh M of China University of Geosciences has published the most articles， while articles produced by Zhao Guochun have received the highest attention. The Chinese Academy of Sciences and Chinese universities and colleges were the main productive institutions. The results can provide beneficial reference for the discipline construction of geoscience and relative research.

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土地质量地球化学调查计划是我国继区域化探全国扫面计划之后一个新的国家地球化学填图计划，该计划实施20年来，在支撑土壤环境污染防控、土地资源管理、国家重大立法、精准扶贫等方面做出了重大贡献，显著拓展了地质工作服务链。本文从计划的提出背景、项目的组织实施、主要进展、调查技术的进步和分析测试技术的提高与质量控制方案的完善等方面回顾了该计划的发展历程。从全国耕地地球化学状况、全国省会城市土壤环境质量状况、中国主要淡水湖泊沉积物环境质量状况、中国主要农耕区20年来土壤碳库变化4个方面对调查成果做了全面总结。全方位介绍了调查应用成果在土地管理、土壤污染防治、农业种植结构调整、脱贫攻坚、地方病防治、油气勘查、固体矿产勘查等7个领域中的应用。并在调查技术革新、评价方法创新和调查与研究融合三个方面对土地质量地球化学调查工作的未来发展趋势做了展望。

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The geochemical survey of land quality project launched in 1999 is a new national geochemical mapping project, succeeding the regional geochemistry-national reconnaissance project in China. The project has since made significant contributions in supporting governmental actions in soil pollution prevention and control, land resource management, major agricultural legislation and precision poverty relief&mdash;expanding greatly its role of geological service. We provided here a historical review on the projects background, organization, main progress, survey methodology development, analysis and testing technology improvement and quality control scheme. We made a comprehensive summary of the projects achievements in the overview of the geochemical status of national cultivated land, environmental qualities of soils in provincial capital cities and sediments in nations main freshwater lakes, and changes of soil organic carbon pools in the main agricultural areas of China in the past 20 years. We then gave an all-around introduction of the applications of survey data in land management, soil pollution prevention and control, agricultural planting structural adjustment, poverty relief, endemic disease prevention and control, and explorations for oil &amp; gas and metallic minerals. Finally, we offered a prospective view on the future developmental trend of geochemical survey of land quality regarding innovative survey technology, new evaluation methods and integration of survey and research.

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蒋红群, 王彬武, 刘晓娜, 等.

北京市土壤重金属潜在风险预警管理研究

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Jiang H Q, Wang B W, Liu X N, et al.

Early warning of heavy metals potential risk governance in Beijing

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Peng C, Wang M E, Chen W P.

Modelling cadmium contamination in paddy soils under long-term remediation measures:Model development and stochastic simulations

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DOI:S0269-7491(16)30426-2      PMID:27257714      [本文引用: 1]

A pollutant accumulation model (PAM) based on the mass balance theory was developed to simulate long-term changes of heavy metal concentrations in soil. When combined with Monte Carlo simulation, the model can predict the probability distributions of heavy metals in a soil-water-plant system with fluctuating environmental parameters and inputs from multiple pathways. The model was used for evaluating different remediation measures to deal with Cd contamination of paddy soils in Youxian county (Hunan province), China, under five scenarios, namely the default scenario (A), not returning paddy straw to the soil (B), reducing the deposition of Cd (C), liming (D), and integrating several remediation measures (E). The model predicted that the Cd contents of soil can lowered significantly by (B) and those of the plants by (D). However, in the long run, (D) will increase soil Cd. The concentrations of Cd in both soils and rice grains can be effectively reduced by (E), although it will take decades of effort. The history of Cd pollution and the major causes of Cd accumulation in soil were studied by means of sensitivity analysis and retrospective simulation. Copyright © 2016 Elsevier Ltd. All rights reserved.

Chen W P, Chang A C, Wu L S.

Assessing long-term environmental risks of trace elements in phosphate fertilizers

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PMID:17296225      [本文引用: 1]

The potential risks originating from arsenic and cadmium accumulations in cropland soils through the fertilizer applications have been public concern. A generalized trace element mass balance model was developed to evaluate the long-term fate and transport of arsenic and cadmium in cropland soils. Model simulation results showed that normal cropping practices do not have a significant effect on the total As content of the receiving soils, but the application of Cd-containing P fertilizers could, over time, cause Cd to accumulate in soil and therefore increases the risk of its transfer through the food chain. Regulations have been enacted in several states to set the maximum contaminant levels for arsenic and cadmium in fertilizers. The simulation outcomes indicated that some of the existing fertilizer regulations are not strict enough to prevent significant accumulation of Cd in cropland soils. Sensitivity analyses show the solid-solution partitioning coefficient, and the plant uptake factors are primary factors that affect the fate and transport of As and Cd in cropland soils. The uncertainty associated with assessing the fate of trace elements in cropland soils is due to the high variability of model parameters.

戴雅婷, 傅开道, 杨阳, 等.

南方典型水稻土镉(Cd)累积规律模拟

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It is important to understand the status and extent of soil contamination with trace elements to make sustainable management strategies for agricultural soils. The inputs of trace elements to agricultural soils via atmospheric deposition, livestock manures, fertilizers and agrochemicals, sewage irrigation and sewage sludge in China were analyzed and an annual inventory of trace element inputs was developed. The results showed that atmospheric deposition was responsible for 43-85% of the total As, Cr, Hg, Ni and Pb inputs, while livestock manures accounted for approximately 55%, 69% and 51% of the total Cd, Cu and Zn inputs, respectively. Among the elements concerned, Cd was a top priority in agricultural soils in China, with an average input rate of 0.004 mg/kg/yr in the plough layer (0-20 cm). Due to the spatial and temporal heterogeneity of the sources, the inventory as well as the environmental risks of trace elements in soils varies on a regional scale. For example, sewage sludge and fertilizers (mainly organic and phosphate-based inorganic fertilizers) can also be the predominant sources of trace elements where these materials were excessively applied. This work provides baseline information to develop policies to control and reduce toxic element inputs to and accumulation in agricultural soils.

程珂, 杨新萍, 赵方杰.

大气沉降及土壤扬尘对天津城郊蔬菜重金属含量的影响

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Review on the last ten years of research on source identification of heavy metal pollution in soils

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