天然放射性辐射安全是人居环境安全中的重要组成部分。研究表明,放射性物质广泛存在于自然界各类物质中,包括空气、水和土壤等^[1]。人们赖以生存的地表环境中的放射性污染主要来自衰变型天然放射性核素(²³⁸U、²³²Th和⁴⁰K)。一定区域内的天然辐射本底水平是由岩石和土壤中的衰变型天然放射性核素所决定的,地壳中的天然放射性核素浓度决定了该地区天然辐射剂量的大小^[2]。在国家环保局的统一部署下,1984~1986年福建省环境监测中心站在全省范围内进行了天然贯穿辐射水平调查研究^[3],观测网格为25 km×25 km;1985年卫生系统也进行过调查^[4];2006年中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所进行了福建省部分地区环境放射性水平调查研究^[4]。前人工作观测网格较

稀,或者仅开展了部分地区工作,另外还有学者利用UNSCEAR 1982年推荐的Beck公式计算距离地面1 m高处空气吸收剂量率进行环境放射性研究^[5]。

笔者根据福建省1∶25万多目标区域地球化学调查所获得的表层土壤U、Th、K测试成果,选择土壤中U、Th、K元素含量相对较高的永安罗坊和武平忠地两处重点区开展1∶5万环境地表γ辐射剂量率测量,并在同点采集配套土壤样品,研究环境地表γ辐射剂量率观测结果与其同点采集的土壤配套样中U、Th、K核素关系,建立多元回归方程。然后利用全省1∶25万多目标区域地球化学调查所获得的表层土壤U、Th、K测试成果换算福建省2 km×2 km网格环境地表γ辐射剂量率,结合相关国家标准^[6],对福建省放射性水平进行评价,评估其潜在的危害性并作预警,编制福建省人居环境适宜性评价图,为人居环境选址、国土空间规划提供参考和建议^[7]。

永安罗坊工作区位于福建省中西部,隶属永安市管辖,地理坐标为N25°54'~25°56'、E116°58'~117°03',区内群山环抱,平均海拔550 m,调查区面积24 km²,测点192个。地质构造单元上位于南武夷晚古生代拗陷区,横跨明溪—武平拗陷带和胡坊—永定隆起带两个五级构造带^[8]。区内主要发育晚侏罗世二长花岗岩,其次为三叠纪正长花岗岩和少量晚侏罗世正长花岗岩,北部出露寒武系林田组(图1)。

武平忠地工作区位于福建省西南角,隶属武平县管辖,地理坐标为N25°00'~25°03'、E116°08'~116°12',为低山丘陵区,平均海拔385 m,调查区面积26 km²,测点208个。地质构造单元上位于南武夷晚古生代拗陷区、明溪—武平拗陷带西南端^[8]。区内地层简单,发育晚侏罗世二长花岗岩和正长花岗岩,东南角小面积出露沙县组(图1)。

以1∶2.5万地形图配合遥感影像图作为野外工作手图,采用自由网方式用手持GPS定位,选择具有代表性的空旷区域,保证点位均匀、合理。测点按8点/km²施测^[9]。

采用福州智元仪器设备有限公司生产的R-PD型γ辐射剂量率仪进行环境地表γ辐射剂量率测量。测量时探头在离地面1 m高处进行现场实测点位的γ辐射空气吸收剂量率,以连续10次读数,取算术平均值作为该点剂量率的仪器测量示值。根据核工业放射性测量计量站检定结果,本次工作仪器(R-PD-631303094030)校准系数(因子)为1.06,在实际工作中按下式^[9]计算测量结果:

X=k×(X_i-X_b),

式中:X为测量结果;k为校准系数/因子;X_i为仪器测量示值;X_b为仪器本底,也就是宇宙射线吸收剂量率。

同点采集相配套的土壤样品^[7],采集深度为0~20 cm,样品质量为1~2 kg。土壤样品送福建省地质测试研究中心分析²³⁸U、²³²Th、⁴⁰K含量。K₂O采用X-荧光光谱法(XRF)测试,U、Th采用等离子体质谱法(ICP-MS)进行测试。U检出限为0.1×10^-6、Th检出限为2×10^-6、K₂O检出限为0.03×10^-2。测试结果报出率、准确度和精密度监控样合格率均达100%^[7]。

由永安罗坊重点区土壤放射性元素与γ辐射剂量率剖析图(图2)可知,γ辐射剂量率高值区主要沿丰山源、罗坊、隔口NEE一线以及测区北侧一带分布,而低值区主要分布于桥头、下井塘、汶水坑等地势低洼处;最大值位于测区东北角隔口南侧,数值为23.0×10^-8 Gy/h,全区按点平均值为(13.6±2.65)×10^-8 Gy/h,约为1982年调查全省平均值^[4](11.9±3.68)×10^-8 Gy/h的1.14倍。

K含量高值区位于丰山源、罗坊、吴坊一带,呈反“L”型分布,而低值区主要分布于东侧的桥头、下井塘、罗坊林场以及西南角的汶水坑等处;Th含量高值区分布于丰山源、吴坊一线的西北侧以及东部隔口—茶呸窠之间,而低值区主要分布于汶水坑—罗坊—桥头一带;U含量高值区主要沿丰山源、罗坊、隔口NEE一线以及测区北侧一带分布,而低值区主要分布于桥头、下井塘、汶水坑等处,异常形态、分布范围与γ辐射剂量率最相似。采用Origin软件对K、Th、U元素含量与γ辐射剂量率分别进行统计,其Pearson相关系数分别为0.530、0.377、0.472,均为在0.01水平(双侧)上显著相关。

按研究区不同岩性对γ辐射剂量率进行统计,结果见表1。二长花岗岩γ辐射剂量率为(4.5~23.0)×10^-8 Gy/h,平均值13.2×10^-8 Gy/h,标准差为2.36×10^-8 Gy/h,变异系数17.9%,离散程度较小,呈现明显的正态分布。正长花岗岩、林田组变质砂岩也呈现明显的正态分布。

由武平忠地重点区土壤放射性元素与γ辐射剂量率剖析图(图3)可知,γ辐射剂量率高值区分布于上刘将坑、忠地、来福林场近EW一线以及北部梯子岭一带,低值区分布于中和、长塘迳、仁科桥一带,主要为相对低洼处,最大值位于测区中部来福林场南侧,为19.6×10^-8 Gy/h,全区按点平均值为(13.3±2.32)×10^-8 Gy/h,约为1982年调查全省平均值^[4](11.9±3.68)×10^-8 Gy/h的1.12倍。

K含量高值区位于中部梯子岭、亭子岌、来福林场三角形地带,而低值区主要分布于仁科桥、长塘迳以及中和、老屋场等处;Th含量高值区分布于上刘将坑、中和、来福林场一带,而低值区分布于中部田埔—中和林场近SN一带;U含量高值区分布于上刘将坑、忠地、来福林场近EW一线以及北部梯子岭,而低值区主要分布中和、长塘迳、仁科桥一带,异常形态、分布范围与γ辐射剂量率最为相似。采用Origin软件对K、Th、U元素含量与γ辐射剂量率分别进行统计,其Pearson相关系数分别为 0.442、0.281、0.461,均为在0.01水平(双侧)上显著相关。

以不同岩性进行γ辐射剂量率统计,结果见表2。二长花岗岩γ辐射剂量率为(6.7~19.6)×10^-8 Gy/h,平均值13.5×10^-8 Gy/h,标准差为2.60×10^-8 Gy/h,变异系数19.3%;正长花岗岩γ辐射剂量率为(9.4~18.6)×10^-8 Gy/h,平均值13.2×10^-8 Gy/h,标准差为2.37×10^-8 Gy/h,变异系数18.0%,数据离散程度较小,均呈现明显的正态分布。

从以上两个重点工作区土壤放射性元素与γ辐射剂量率关系分析结果可知,环境地表γ辐射剂量率与土壤中放射性元素U、Th、K含量关系密切,且与岩性等地质因素有关。

根据国家生态环境部元素含量与核素含量换算系数^[5](表3),将U、Th、K的含量换算成比活度。

野外现场观测的1 m高环境地表γ辐射剂量率其实是天然贯穿辐射剂量率^[10],在评价主要由土壤提供的天然γ辐射时要扣除宇宙射线所致的空气吸收剂量率。本次工作采用理论计算方法^[9]获取宇宙射线所致空气吸收剂量率。

宇宙射线剂量率理论值计算公式^[11]为:

Dc=(I₀+α)exp(7.27×10^-5h^1.184)×1.5×10^-8 Gy/h,

式中:I₀为(λ_m=0,h=0)时的宇宙射线电离量,单位为I(指在标准状况下每立方厘米自由空气中每秒产生1个离子对,即1I=1离子对/cm³·s),它随太阳11年活动周期而变化^[11],2018年该值为1.67;h为工作区平均海拔,m;α值是工作区中心地磁纬度λ_m的0.009 8倍(福建省地磁纬度λ_m>13°N)^[11],其中λ_m由工作区地理纬度λ和地理经度φ按公式:sinλ_m=sinλcos11.7°+cosλsin11.7°cos(φ-291°)计算得到。

武平忠地调查区λ=25.17°,φ=116°,平均高程h=385 m,计算宇宙射线吸收剂量率Dc=2.9×10^-8 Gy/h;永安罗坊调查区λ=25.92°,φ=117°,平均高程h=550 m,计算宇宙射线吸收剂量率Dc=3.1×10^-8 Gy/h。福建省中心部位地理纬度和地理经度约为λ=26°,φ=118°,平均高程h=500 m,计算福建省宇宙射线吸收剂量率平均值Dc=3.0×10^-8 Gy/h。

利用“福建省生态地球化学信息系统多元统计子系统”中的多元回归分析方法,本次以永安罗坊、武平忠地调查区实测的400个环境地表γ辐射剂量率值为“Y指标”,其同点采集的土壤配套样中U、Th、K的比活度为“X指标”,采用最小二乘法求解线性回归方程:

D=a+b[K]+c[Th]+d[U],

式中:D为γ辐射剂量率,Gy/h;[U]、[Th]、[K]分别代表²³⁸U、²³²Th、⁴⁰K比活度,Bq/kg。求解计算后回归方程系数为:a=7.180 1;b=0.003 6;c=0.014;d=0.015 0。最终得出多元回归方程:

D=7.1801+0.0036[K]+0.0148[Th]+0.0150[U]。

利用F检验对回归方程进行显著性检验。方差分析结果见表4。经查检验临界值表可知本回归方程F临界值F_0.01(3,396)=3.858 3,检验值(F=66.258 5)大于临界值,故所得回归方程在置信度0.01下是有显著意义的。

前面讨论了回归方程中全部自变量的总体回归效果,但总体回归效果显著并不说明各个自变量都显著,因此,应对K、Th、U各变量对回归方程进行显著性检验,检验值结果:F(K)=70.001 9、F(Th)=24.810 1、F(U)=14.189 8。经查检验临界值表,可知单变量F临界值F_0.01(1,396)=6.729 8,K、Th、U检验值均大于临界值,均为显著变量。

将1∶25万多目标区域地球化学调查所获得的31 303个表层土壤样U、Th、K分析结果采用上述建立的多元回归方程换算成福建省2 km×2 km网格1 m 高处空气吸收剂量率,其平均值为11.6×10^-8 Gy/h,总体高于全国平均值^[5]6.8×10^-8 Gy/h。与采用Beck公式计算的全省平均值^[7]10.6×10^-8 Gy/h相差9.0%;与1982年调查福建省平均值^[11]11.9×10^-8 Gy/h仅相差2.55%;与1985年卫生系统调查^[4]福建省平均值11.2×10^-8 Gy/h相差3.51%。本次估算的地表γ辐射剂量率与前人研究相比,误差在允许范围内,说明估算结果有效,可用多元回归方程估算结果对全省γ辐射剂量率进行评价。通过多元回归方程估算的福建省各网格1m高处空气吸收剂量率与福建省地质图对比分析,按不同岩性土壤γ辐射剂量率进行统计,结果见表5。

分析可知,火成岩的γ辐射剂量率最高,沉积岩最低,其规律为:火成岩>变质岩>沉积岩。所以,天然放射性γ辐射主要还是由地质因素引起,火成岩中含有较高的放射性核素,高本底异常区均大面积出露燕山期正长花岗岩、二长花岗岩。福建省第四系沉积物、滩涂覆盖区域其下伏地层大部分为火成岩,由于覆盖层的存在,使得γ辐射剂量率有所降低。

环境地表γ辐射、宇宙射线电离成分(不含中子成分)及天然贯穿辐射所致人均年有效剂量当量可用下式^[11]进行估算:

He(γ)=[(l-q)·D+a·q·D]×8760×0.7;

He(c)=[(1-q)·Dc+a·q·Dc]×8760×1.0;

He(γ+c)= He(γ)+ He(c)。

式中:D、Dc分别为1 m高空气γ辐射剂量率和宇宙射线所致空气吸收剂量率,Gy/h;q为居民在室内居留因子,福建省取q=0.72^[12];a为据1984~1986年天然贯穿辐射水平调查研究成果,福建省室内与室外天然γ辐射剂量率比值范围为0.80~4.96,均值和标准差分别为1.77和0.60,本次取1.77;8 760为一年的小时数;0.7和1.0分别为UNSCEAR推荐^[13]采用的对环境天然γ辐射和宇宙射线电离成分的有效剂量当量率(SV/h)和空气吸收剂量率(Gy/h)的平均比值。

按上式计算得出福建省环境地表γ辐射所致人均年有效剂量当量:He(γ)=1.10 mSv/a;宇宙射线电离成分(不含中子成分)所致人均年有效剂量当量:He(c)=0.41 mSv/a;天然贯穿辐射所致人均年有效剂量当量He(γ+c)=1.51 mSv/a。以上为福建省人均年有效剂量当量本底值。

根据《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》(GB 18871—2002),公众年有效剂量限值^[6]为1 mSV/a,超过限值可能使公众受到辐射伤害。本次评价时,采用当环境地表γ辐射所致人均年有效剂量当量达到1.0+1.10=2.10 mSv/a时,认为对人居环境存在风险,对应的环境地表γ辐射剂量率约为22.0×10^-8 Gy/h;当环境地表γ辐射所致人均年有效剂量当量达到公众年有效剂量限值一半,即0.5+1.10=1.60 mSv/a时,认为可能存在风险应引起关注,对应的环境地表γ辐射剂量率约为16.8×10^-8 Gy/h。故γ辐射剂量率小于16.8×10^-8 Gy/h时,为无风险、安全区;(16.8~22.0)×10^-8 Gy/h时,可能存在风险,划分为风险区;大于22.0×10^-8 Gy/h时,存在风险,划分为管制区。

根据福建省环境地表γ辐射剂量率估算结果,参照以上划定的标准,按3个级别绘制福建省高放射性分布区人居环境适宜评价图(图4)和分区表(表6)。

从图4、表6可知,全省放射性安全区达到99.64%,说明福建省天然放射性人居环境优良。D≥22.0×10^-8 Gy/h点仅有1个,其值为22.7×10^-8 Gy/h,位于罗坊乡西北部约4 km的高山上,放射性管制区范围很小,面积仅4 km²。划分为放射性风险区的面积也仅有433 km²,天然γ辐射相对高本底异常区主要有8个片区,分别为:武夷山大王宫、邵武下畲、明溪胡坊、永安罗坊—连城东溪、新罗区万安、华安永福、武平桂坑和长汀红山等,其中面积最大的区位于永安罗坊—连城东溪近SN向条带状区域。

总体上看,全省γ辐射剂量率偏高的地带主要分布在花岗岩、火山岩或花岗岩与变质岩接触带附近,沿崇安—安远、明溪—上杭构造带存在线性分布特征。西南部武平与江西交界处放射性偏高,主要受地质背景控制,同时也受风化剥蚀程度、沉积覆盖层厚度、土壤的密度和含水量等因素影响。

1) 建立了采用土壤样U、Th、K测量成果换算环境地表γ辐射剂量率的多元回归方程:D=7.1801+0.0036[K]+0.0148[TH]+0.0150[U]。利用福建省多目标土壤U、Th、K测量成果,估算了福建省2 km×2 km网格距离地面1 m高处空气吸收剂量率。计算的全省平均值为11.6×10^-8 Gy/h,高于全国其他地区。

2) 依据不同岩性土壤γ辐射剂量率统计结果,火成岩的γ辐射剂量率最高,沉积岩最低,其规律为:火成岩>变质岩>沉积岩。

3) 划分福建省γ辐射安全区(无风险)约12.1万km²,占99.64%,风险区(可能存在风险)433 km²,占0.36%,管制区(存在风险)仅4 km²。福建省天然放射性人居环境优良。

4) 本次福建省土壤放射性和人居环境适宜评价结果,为人居环境选址、城市规划提供了参考,建议在圈定的风险区、管制区内严禁室内装修石材开发。