引用本文
周国华, 孙彬彬, 贺灵, 白金峰, 曾道明, 候树军, 刘占元. 安溪土壤—茶叶铅含量关系与土壤铅临界值研究[J]. 物探与化探, 2016,40(1): 148-153.
ZHOU Guo-Hua, SUN Bin-Bin, HE Ling, BAI Jin-Feng, ZENG Dao-Ming, HOU Shu-Jun, LIU Zhan-Yuan. The relationship of lead concentration between soils and tea leaves and the critical value of lead for soil in Anxi, Fujian Province[J]. Geophysical and Geochemical Exploration, 2016,40(1): 148-153.
Doi:10.11720/wtyht.2016.1.26  
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安溪土壤—茶叶铅含量关系与土壤铅临界值研究
周国华, 孙彬彬, 贺灵, 白金峰, 曾道明, 候树军, 刘占元
中国地质科学院 地球物理地球化学勘查研究所,河北 廊坊 065000

作者简介: 周国华(1964-),男,博士,教授级高级工程师,勘查地球化学专业。E-mail:zhouguohua@igge.cn

收稿日期: 2015-04-07
基金: 中国地质调查局地质矿产调查与评价子项目(12120113002400)
摘要

在福建安溪等地79个茶园采集了表层、亚表层土壤样和对应的茶叶样品,测定了茶叶铅含量和土壤常量组分、铅等微量元素组成。相关分析表明,茶叶与土壤铅含量呈显著正相关( P<0.01),由此可建立一元线性回归方程,计算茶叶对土壤铅的迁移系数( Ft)。研究得出,茶叶铅迁移系数受土壤中Pb、Mn、P、Zn 浓度的影响。依据茶叶铅质量标准,推算出茶园土壤铅安全临界值,结果表明,通常情况下由茶树根系从土壤中吸收的铅不会导致茶叶铅含量超标。以土壤铅存在形态及其生物有效性的理论研究成果为指导,结合影响茶叶铅迁移系数的土壤理化指标,建立的多元回归方程能更好地表征茶叶铅含量与土壤理化指标间的相互关系。

关键词: 茶叶; 土壤; 铅; 迁移系数; 安全临界值; 线性回归分析; 福建安溪
中图分类号:P632 文献标志码:A 文章编号:1000-8918(2016)01-0148-06 doi: 10.11720/wtyht.2016.1.26
The relationship of lead concentration between soils and tea leaves and the critical value of lead for soil in Anxi, Fujian Province
ZHOU Guo-Hua, SUN Bin-Bin, HE Ling, BAI Jin-Feng, ZENG Dao-Ming, HOU Shu-Jun, LIU Zhan-Yuan
Institute of Geophysical and Geochemical Exploration, Chinese Academy of Geological Sciences, Langfang 065000, China
Abstract

Top (0~20 cm)and sub-layer (20~40 cm)soil samples as well as corresponding tea leaf samples were collected at seventy-nine tea gardens in Anxi County and other areas, Fujian Province. Lead concentrations of tea leaves as well as soil geochemical indicators including macro- and micro- elements were determined. There is a significant correlation between the lead concentration of tea leaves and that of the corresponding soils. Therefore, a linear regression model was established, and transfer factors( Ft) for lead from soils to tea leaves was calculated. It seems that Ft values are affected by the concentrations of lead, manganese, phosphorus and zinc in soils. The critical value of soil lead for tea production was derived from the regression model and Ft value according to tea quality criteria. The result demonstrates that the lead values of tea uptake from soils would not exceed tea quality criteria (5×10-6) under normal soil lead concentration. Multivariable linear regression model can preferably explain the relationship between lead concentration in tea leaves and soil physicochemical indicators.

Keyword: tea leaf; soil; lead; transfer factor; critical value; linear regression analysis; Anxi; Fujian

茶叶铅超标曾经是影响我国茶叶进入国际市场的重要贸易壁垒, 多年来针对茶园土壤铅来源、存在形态及其生物有效性、茶叶对土壤铅的吸收累积及影响因素已有大量研究。随着人们对土壤重金属污染的日益重视, 以农产品中重金属元素质量标准为依据, 根据土壤— 作物系统中元素含量关系模型, 推导出相应的土壤元素安全临界值[1], 制订农产品产地环境质量标准, 从源头上保证农产品安全质量已成为当前农业生态环境研究的重要课题。

土壤铅可分为两大来源, 一是来自成土母岩母质的自然来源; 二是来自汽车尾气、燃煤、采矿冶炼、电池制造等工业排放, 以及城市垃圾、油漆剥落、污水灌溉、污泥及农药化肥施用等的人为来源。土壤铅总量虽能反映土壤铅的富集程度, 然而其生物可利用性和毒性不仅与铅总量有关, 更大程度上取决于铅的存在形态— — 生物有效量。土壤有效铅往往能更好地表征作物与土壤铅的关系。石元值等对浙江茶园土的研究表明, 茶叶铅含量与土壤中某些形态铅密切相关[2]。

植物对铅的吸收和积累与植物种类、叶片大小和形状以及环境铅浓度、土壤环境条件等有关[3]。土壤铅主要以阳离子形式被粘土矿物、氧化物、有机质所吸附, 或以铅氧化物、硫化物、铅盐等形式存在, 随着土壤环境变化而发生形态转化, 在生物吸收过程中还受离子间相互作用的影响。研究发现茶园土壤中各种形态铅的含量顺序为:硫化物残渣态> 碳酸盐结合态> 吸附态> 有机结合态> 交换态> 水溶态[4]。土壤铅生物有效性主要受pH、Eh、CEC(阳离子交换量)、有机质含量、质地、含水量等土壤理化指标的制约, 作用机制十分复杂。例如, pH和有机质是影响土壤铅有效性的重要因素[5, 6], 土壤酸化可增加土壤铅水溶性和生物有效性。当土壤 pH 较高(pH> 4)时, 增加有机质有利于土壤铅的活化; 但当 pH 较低(pH< 4)时, 增加有机质反而会降低土壤铅有效性。砂质土壤酸化和有机质累积对铅生物有效性的影响程度大于黏质土壤[7]。

茶叶中铅按其来源可分为茶树从土壤中吸收并运移到茶叶的铅、大气沉降聚积于叶面的铅以及茶叶加工过程中带入的铅。研究发现, 大气沉降曾是我国茶叶铅的重要来源, 对鲜叶进行清洗能降低茶叶中的铅含量[8, 9, 10]。随着我国含铅汽油的禁用以及燃煤等工业大气污染排放的控制, 大气铅沉降情况已明显下降。研究认为, 茶叶加工中揉捻机与茶叶接触的揉筒和揉盘中的铅是导致茶叶铅污染的原因之一。地面扬尘、汽车尾气以及摊放于不洁地面也是导致茶叶铅含量提高的原因[11]。

众多研究认为, 茶树根系从土壤中吸收的铅是茶叶铅的主要来源, 茶叶与土壤中铅含量或铅有效量具有显著正相关关系, 土壤铅含量高是茶叶铅含量高的直接原因, 可以采用一元回归方程来拟合两者的关系[8, 12, 13, 14, 15]。不同地质背景区岩石和土壤铅含量不同, 产出的茶叶铅含量也有显著不同[16]。调查发现我国一些老茶园由于土壤酸性增强, 铅有效性增加, 土壤酸化、有机质累积增加了土壤铅生物有效性和茶叶的吸收量[12]。研究发现土壤pH与茶叶中铅等元素呈负相关[16]。

不同茶树品种铅含量不同, 不同生长期茶树铅含量不同, 且茶树不同部位铅含量也不同。茶树体内以吸收根铅含量最高, 其次为生产枝、侧枝和老叶, 茶籽和幼嫩新梢的铅含量较低。幼年期茶树嫩叶的铅含量高于成年期茶树嫩叶。茶树叶片铅含量随成熟度的提高而增加, 成熟叶片铅含量有明显的季节性变化, 以4~6月最高, 7月最低; 土壤受铅污染时, 茶树吸收铅主要富集于侧根和主根, 地上部主要聚积于侧茎[13, 17, 10]。春茶中铅等重金属含量高于秋茶[18]。

对安溪铁观音茶叶主产地茶园环境质量的研究发现, 土壤铅含量均低于茶叶产地环境技术条件(NY/T 853— 2004)中的铅限量, 70%以上土壤的铅含量低于有机茶产地环境条件(NY 5199— 2002)中的铅限量, 表明大部分茶园土壤是清洁和安全的。流纹质凝灰岩类发育的土壤铅含量较高, 水稻土改种的茶园土壤镉、铅和汞含量较高, 赤红壤发育的土壤中铅含量较高, 结果表明大部分茶园土壤是清洁和安全的[19]。

笔者根据福建安溪典型茶园采样分析数据, 研究土壤— 茶叶系统中铅含量关系及其影响因素, 建立基于土壤铅和理化指标的茶叶铅一元线性和多元线性回归方程。参照茶叶铅质量标准, 推算茶园土壤铅安全临界值, 为当地绿色优质茶叶生产提供依据。

1 材料方法

2013年在福建安溪地区62个茶园、连江— 闽侯地区17个茶园开展了生态地球化学调查。在选定茶园的中央部位分别采集表层(0~20 cm)和亚表层(20~40 cm)土壤样, 同时采集老叶茶(前一年老叶)或嫩叶茶(一芽二叶)样品。其中, 福建安溪地区采集嫩叶样56件、老叶样6件, 连江— 闽侯地区采集老叶样17件。笔者重点讨论安溪56个茶园嫩叶样和土壤铅含量关系。

加工处理后的土壤样品测定了常量组分、铅等微量元素以及有机碳、酸碱度(pH)、阳离子交换量(CEC)等指标, 茶叶样测定了铅等重金属元素含量。采样点分布、土壤和茶叶样采集与加工处理方法、样品分析方法及分析质量监控等参见周国华等[20]。

2 结果讨论

研究区茶园土壤地球化学特征、茶叶铅等元素含量参见周国华等[20]。本次重点研究土壤— 茶叶铅含量关系及其影响因素, 探索建立土壤— 茶叶铅含量的关系模型。

2.1 土壤— 茶叶铅相关性及土壤铅临界值

表1列出了全部茶叶样以及老叶茶、嫩叶茶与表层、亚表层土壤铅含量的相关系数, 可见全部样本、老叶茶铅与土壤铅不相关, 推断这与茶树对铅的吸收累积机理有关, 即铅不是植物必需的营养元素, 主要通过被动吸收途径进入茶树及树叶, 老叶较之嫩叶具有更长的时间累积效应而铅浓度较高; 同时, 老叶长期暴露于大气环境, 部分大气沉降铅可进入茶叶, 成为茶叶铅的来源之一。这可能是导致全部样本(老茶叶和嫩茶叶)、老茶叶铅与土壤铅含量无显著相关的原因。

表1 安溪茶叶— 土壤铅含量一元线性回归模型

研究显示, 茶叶(嫩叶茶)中铅与土壤铅具有显著正相关性(P< 0.01), 与前人研究结果相同[8, 12, 13, 14, 15]。由此可采用一元线性回归方法, 建立茶叶铅与土壤铅含量的线性回归方程(表1, 图1)。GB2762-2012《食品安全国家标准 食品中污染物限量》中我国茶叶铅含量限值为5× 10-6, 代入一元线性回归方程, 求得表层与亚表层茶园土壤铅的安全临界值分别为3 201× 10-6、2 985× 10-6。大量调查表明, 地球化学背景区茶园土壤铅含量通常在十几至数十ppm范围内, 部分高背景区可达数百ppm, 局部工矿污染区可高达数千ppm。因此, 如果不考虑大气沉降积聚于茶叶叶面的铅(茶叶生产中采摘后茶叶不清洗)和茶叶采摘后加工过程的可能铅污染, 单纯由茶树根系从土壤中吸收运移到达茶树叶片的铅, 一般不会导致茶叶铅含量超标。

图1 安溪土壤— 茶叶铅含量散点图及拟合方程

由于建立线性回归方程的土壤铅、茶叶铅含量的最高值远低于3 000× 10-6和5× 10-6, 当土壤铅含量高达数千ppm时, 土壤— 茶叶系统中铅含量的线性关系是否依然存在, 还未得到证实。因此, 上述外延推算得出的土壤铅安全临界值的可靠性较低, 不确定性较大, 这里仅用于理论分析。

当然, 在制定茶园土壤铅环境质量标准时, 还需考虑大气铅沉降、土壤扬尘铅玷污以及茶叶加工器具污染等多种污染途径的影响, 采用更为严格的茶园土壤铅限值。可以预期, 随着我国茶叶铅标准与国际的接轨(从原先的2× 10-6调整为5× 10-6), 自2000年起我国含铅汽油的禁用, 以及近年来因雾霾问题而加强燃煤排放等大气污染治理, 茶叶铅超标问题将逐渐淡出公众视线。

2.2 土壤— 茶叶铅迁移系数及影响因素

已有研究认为, 土壤— 作物系统中元素迁移累积率与作物种类(基因因素)、生长期、土壤元素浓度和理化性质等因素有关。当土壤— 作物间元素含量存在线性关系时, 可采用元素迁移系数(Ft, transfer factor)来表征植物对土壤元素的吸收累积能力。计算式为:

Ft/%=[植物元素浓度(干重计)]/[土壤元素浓度(干重计)]× 100。

计算福建安溪56个茶园Ft值, 其统计参数见表2。可见, 茶叶相对于土壤的铅迁移系数具有数值小、变化范围大、变异性强(标准离差较大)的特性。

表2 安溪土壤— 茶叶铅迁移系数(Ft)以及土壤铅安全临界值

土壤— 茶叶铅迁移系数Ft值是研究区特定生态环境条件下茶叶对土壤铅吸收聚积能力的客观反映, 理论上根据研究区茶叶Ft值、土壤铅采样分析结果, 可预测茶叶铅大致浓度, 从而为新开辟茶场产出茶叶的食用安全性评价提供依据。

根据研究区茶叶Ft值、茶叶铅质量标准, 可以推算当地茶叶生产的土壤安全临界值。表2给出了茶叶铅质量标准为5× 10-6时推算出的茶园土壤安全临界值。可见, 由于本次研究得到的各茶园的Ft值变化范围很大, 推算出的土壤铅安全临界值的阈值范围很大, 最大值与最小值相差达16倍, Ft累积频率为25%、75%时推算的土壤铅安全临界值相差约一倍, 显然采用迁移系数法推算的土壤铅安全临界值具有较大的不确定性。为此, 采用迁移系数的平均值或更具稳健特性的中位数进行推算, 得到土壤铅安全临界值分别为650× 10-6、780× 10-6, 从统计上可以作为研究区土壤铅安全临界值的参考值。虽然采用迁移系数法推算出的土壤铅安全临界值存在很大的不确定性, 但计算得到的土壤铅安全临界值的保守值(最苛刻值)也在200× 10-6左右, 从研究区茶园土壤铅含量多在数十ppm左右的实际情况判断, 通过茶树吸收土壤中铅造成茶叶铅超标的可能性不大。

由于铅不是植物生长所必需的营养元素, 主要通过蒸腾作用等被动机制进入植物体内, 随着植物生长而逐步积聚[21], 因而茶树老叶铅含量多明显高于嫩叶[13, 17]。为避免游离态铅对茶树自身的伤害, 茶树体内铅主要以草酸铅和磷酸氢铅等难溶于水的磷酸盐态存在, 由树茶根部向地上部的转运能力很弱, 主要积聚于茶树根部[4, 13, 17]。因此, 茶树地上部尤其是嫩叶铅的迁移系数总体较低。

有研究发现, 不同品种茶树体内铅含量有差异[17]。幼年期茶树各部位对铅的富集系数均大于成年茶树, 说明幼年期茶树吸收土壤铅的能力较成年期强, 可能是由于幼年期茶树新陈代谢比较旺盛, 同时幼年期茶树生物量较小有关[13]。本次调查采样的茶树品种不尽一致, 处于不同生长期, 导致迁移系数变化范围较大。

研究表明, 茶园土壤铅浓度及其有效量、土壤理化条件、铅来源等因素均可影响茶树对铅的吸收[7, 22]。土壤理化条件对元素存在形态及其生物有效性有着重要影响。相关分析发现, 安溪茶叶迁移系数与土壤中铅、锰、锌的相关系数分别为-0.488、-0.351、-0.431, 呈显著负相关(P< 0.01), 而与磷的相关系数为0.398, 呈显著正相关(P< 0.01), 说明土壤元素锰、磷、锌, 或是对土壤铅生物有效性有影响, 或是对茶树铅吸收及其体内转运有影响。植物对土壤铅的吸收累积率随土壤铅浓度增加而迅速下降的现象已不断得到验证[23]。茶叶铅迁移系数与土壤铅浓度的负相关, 可能是茶树对土壤铅的有限吸收以及由根向叶片的有限运移造成的[9]。当土壤锰含量增高时, 更多的铅被锰氧化物吸附固定, 土壤铅生物有效性下降。土壤中锌与铅多以+2价存在, 高锌含量可通过拮抗作用阻碍茶树对铅的吸收。这是导致茶叶铅迁移系数与土壤中铅、锰、锌呈显著负相关的可能原因。茶叶铅迁移系数与土壤铅、锰、锌浓度的这种关系, 为茶园土壤污染调控、降低茶叶铅含量提供了可能途径。

已有大量研究表明, 土壤施磷肥能形成难溶性的Pb5(PO4)3Cl, 从而降低土壤铅的生物有效性[24, 25]。显然, 茶叶铅迁移系数与土壤磷含量正相关这一现象难以得到合理解释, 有待深入研究。

如前所述, 迁移系数Ft值受茶树品种、生长期、土壤铅等元素浓度、土壤理化性质等因素的影响, 采用迁移系数法根据土壤铅浓度值预测茶叶铅含量或依据茶叶铅限量标准确定土壤铅安全临界值时, 没有综合考虑影响茶树铅吸收累积的多种因素, 因而, 对于某一具体茶园, 其计算预测结果可能与实际情况有一定程度的偏离。为改善预测的可靠性, 考虑了影响茶树对土壤铅吸收的多种土壤理化因子, 建立了茶叶铅含量的多元回归方程, 以表征土壤— 茶叶铅含量的复杂关系, 更加精准地依据土壤地球化学测量数据资料预测茶叶铅含量, 并为推算特定土壤环境条件下土壤铅安全临界值提供了一种可行方法。

2.3 茶叶铅多元回归模型的建立

研究表明, 综合各种土壤环境因子可以更好地表征作物元素含量与土壤环境条件间的关系, 优化作物元素含量的预测评价模型[6]。由前一节分析可见, 土壤铅、锰、磷、锌对茶叶吸收土壤铅具有重要影响, 前人研究认为作物对土壤重金属吸收关系模型应考虑土壤pH、有机质、质地等指标[1], 笔者以茶叶铅含量的对数值为因变量, 以土壤铅含量、质地(以w(Al)× w(Fe)/w(Si)的比值代替)、有机碳、锰、磷、锌含量的对数值和pH为自变量, 采用SPSS软件建立了茶叶铅与土壤理化指标间的多元线性回归方程:

lg[w(Pb茶叶)]=b0+b1· lg[w(Pb土壤)]+b2· lg[w(Al)× w(Fe)/w(Si)]+b3· lg[w(Corg)]+b4· pH+b5· lg[w(Mn)]+b6· lg[w(P)]+b7· lg[w(Zn)]。 (1)

茶叶铅含量与表层、亚表层土壤理化指标的多元回归相关系数分别达0.631、0.614, 相对茶叶铅与表层、亚表层土壤铅的一元回归分析结果(相关系数分别为0.580、0.583)有一定程度的改善。表3给出了式(1)中各系数值。

表3 安溪茶叶铅与土壤理化指标多元线性回归系数

利用上述结果, 根据安溪地区现有茶园或拟开发茶园的土壤采样分析结果, 即可预测其产出茶叶的铅含量, 从而为低铅茶叶产— 茶场选址提供了一种可行的评价方法。

3 结论

以福建安溪铁观音茶园土壤与茶叶的采样分析数据为依据, 以土壤— 作物系统中元素吸收迁移及其影响因素为理论指导, 采用相关分析、迁移系数计算、一元和多元回归分析等方法, 揭示了研究区茶叶铅与表层、亚表层土壤铅及土壤理化指标间的关系。结果表明:

1) 茶叶(用以制茶的一芽二叶嫩叶样)与土壤铅含量间具有显著正相关关系, 土壤铅是茶叶铅的主要来源, 为茶叶— 土壤铅回归方程的建立以及迁移系数的计算奠定了科学依据。

2) 茶叶铅迁移系数与土壤铅、锰、磷、锌间具有显著关系, 其中与锰、锌间呈显著负相关, 为茶园土壤铅污染调控、降低茶叶铅累积和超标风险提供了方法原理。

3) 根据茶叶— 土壤铅回归方程和迁移系数, 依据茶叶铅质量标准, 推算出安溪茶园土壤铅安全临界值。结果表明, 单纯由茶树根系从土壤中吸收迁移至茶叶的铅, 一般不会造成茶叶铅超标。通过加强大气污染治理、防止茶叶加工过程铅污染, 茶叶铅超标问题必将淡出公众视线。

4) 多元回归分析表明, 综合考虑土壤铅含量、pH、有机质、质地、以及锰、磷、锌等理化因子, 可以更好地拟合和表征茶叶铅与土壤环境的关系, 为预测茶叶铅含量提供了一种方法手段。

致谢:韩志轩、柳青青同志参与了部分野外采样工作, 中国地质科学院地球物理地球化学勘查研究所中心实验室和国土资源部合肥矿产资源监督检测中心承担了样品分析测试工作, 在此一并致以诚挚的谢意!

The authors have declared that no competing interests exist.

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